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《碳鎂儲氫材料控制性制備與放氫動力學(xué)的研究》由會員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、論文題目:碳鎂儲氫材料控制性制備及放氫動力學(xué)的研究作者姓名:譚琦入學(xué)時間:2006年9月專業(yè)名稱:礦物加工工程研究方向:礦物材料的制備及應(yīng)用指導(dǎo)教師:周仕學(xué)職稱:教授論文提交日期:2009年5月論文答辯日期:2009年6月授予學(xué)位日期:STUDYONCONTROLLINGPREPARATIONOFCARBON/MEGNESIUMHYDROGENSTORAGEMATERIALSANDDEHYDROGENATIONKINETICSADissertationsubmittedinfulfillmentofthereq
2、uirementsofthedegreeofMASTEROFPHILOSOPHYfromShandongUniversityofScienceandTechnologybyTanQiSupervisor:ProfessorZhouShixueCollegeofChemicalandEnvironmentalEngineeringMay2009聲明本人呈交給山東科技大學(xué)的這篇碩士學(xué)位論文,除了所列參考文獻(xiàn)和世所公認(rèn)的文獻(xiàn)外,全部是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下的研究成果。該論文資料尚沒有呈交于其它任何學(xué)術(shù)機(jī)關(guān)作鑒定。碩士生簽名
3、:日期:AFFIRMATIONIdeclarethatthisdissertation,submittedinfulfillmentoftherequirementsfortheawardofMasterofPhilosophyinShandongUniversityofScienceandTechnology,iswhollymyownworkunlessreferencedofacknowledge.Thedocumenthasnotbeensubmittedforqualificationatanyoth
4、eracademicinstitute.Signature:Date:山東科技大學(xué)碩士學(xué)位摘要摘要本文將無煙煤、海綿焦和活性炭經(jīng)950℃碳化,1500℃預(yù)石墨化處理制成微晶碳,以及以針狀焦和乙炔熱解沉積碳為碳原料,添加到金屬M(fèi)g中,在氫氣氣氛下反應(yīng)球磨制備碳鎂儲氫材料。借助TEM、XRD、FTIR、DSC、p-c-T以及自行設(shè)計(jì)的排水法放氫量測試裝置等檢測手段對材料的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了表征測試。研究了碳化和預(yù)石墨化條件對碳材料結(jié)構(gòu)和微晶碳尺寸的影響;總球磨時間、周期球磨時間、碳原料和金屬催化劑對控制性制備碳鎂儲氫
5、材料的影響;最后,研究了碳鎂儲氫材料的放氫動力學(xué)。通過分析無煙煤、海綿焦和活性炭碳化和預(yù)石墨化后的XRD圖,發(fā)現(xiàn)無煙煤基微晶碳,其(002)衍射峰變得較尖銳,且在43.5°附近出現(xiàn)了與石墨(100)晶面對應(yīng)的強(qiáng)度微弱的衍射峰。海綿焦基微晶碳的(002)衍射峰比活性炭基微晶碳(002)衍射峰尖銳得多,說明海綿焦基微晶碳比活性炭基微晶碳石墨化度要高的多。根據(jù)無煙煤基微晶碳的XRD圖譜,計(jì)算了無煙煤基微晶碳的結(jié)構(gòu)參數(shù)d002、Lc和La,結(jié)果表明無煙煤經(jīng)預(yù)處理后石墨化度增大,形成了具有石墨微晶結(jié)構(gòu)的微晶碳,且石墨狀微
6、晶碳的結(jié)晶區(qū)增大,碳網(wǎng)平面在二維方向顯著增大。總球磨時間為2h時,由于微晶碳良好的分散和助磨作用,材料粒度可達(dá)納米級,但隨著總球磨時間的延長,物料出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象且材料晶格結(jié)構(gòu)被破壞程度加劇,4h材料已幾乎呈均一非晶相;隨總球磨時間增加,材料放氫溫度降低。周期球磨時間越短,越有利于物料粒度變小,而在物料粒度達(dá)到納米級前,增加周期球磨時間能提高儲氫材料的儲氫密度,降低放氫溫度。無煙煤基微晶碳和乙炔熱解沉積碳的儲氫性能要比海綿焦基微晶碳、針狀焦和活性炭基微晶碳好。添加金屬催化劑儲氫材料能提高儲氫材料的儲氫密度,降低放氫
7、溫度,Mo的催化性能要優(yōu)于Ni和Al。根據(jù)化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)原理確定了儲氫材料67Mg29CC3Ni1Al的放氫反應(yīng)是表觀一級反應(yīng),其放氫表觀活化能為138.0±6kJ·mol-1。與儲氫材料70Mg30CC相比,催化劑Ni、Al的加入縮短了放氫時間,加快了放氫速度,并且提高了放氫量,降低了放氫表觀活化能,改善了儲氫材料放氫動力學(xué)性能。關(guān)鍵詞:微晶碳,反應(yīng)球磨,控制性制備,放氫動力學(xué)山東科技大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要AbstractThecarbon/magnesiumhydrogenstoragematerialswe
8、repreparedbyreactionballmillingunderhydrogenatmospherewithMgandcrystalliticcarbonwhichweremadefromanthracite,spongecokeandactivatedcarbonaftercarbonizationandpre-graphitizationandusingneedlecoke