上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的可控制備、表面修飾以及細(xì)胞成像研究

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1、北京化工大學(xué)博士研究生學(xué)位論文日期：二O一四年三月三十El北京化工大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明Y2629IlillUillIlUIlilllllll1Im3lilll8ill本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨立進行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個人和集體，均己在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。作者簽名：日期：鄉(xiāng)堂皇：圣魚關(guān)于論文使用授權(quán)的說明學(xué)位論文作者完

2、全了解北京化工大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識產(chǎn)權(quán)單位屬北京化工大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。口論文暫不公開(或保密)注釋：本學(xué)位論文屬于暫不公開(或保密)范圍，在■L年解密后適用本授權(quán)書。口非暫不公開(或保密)論文注釋：本學(xué)位論文不屬于暫不公開(或保密)范圍，適用本授權(quán)書。作者簽名：導(dǎo)師簽名：游／ua日期：

3、壟!笙三：2魚日期：受苧里墨壘∑』：：!』學(xué)位論文數(shù)據(jù)集中圖分類號TQl33．3學(xué)科分類號150．55論文編號1001020140127密級公開學(xué)位授予單位代碼10010學(xué)位授予單位名稱北京化工大學(xué)作者姓名鄧明亮‘學(xué)號2011400127獲學(xué)位專業(yè)名稱化學(xué)工程與技術(shù)獲學(xué)位專業(yè)代碼0817‘課題來源國家自然基金研究方向稀土發(fā)光材料論文題目上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的可控制備、表面修飾以及細(xì)胞成像研究關(guān)鍵詞上轉(zhuǎn)換發(fā)光，NaYF4納米晶，發(fā)光增強，表面修飾，細(xì)胞成像論文答辯日期2014-05-25·論文類型基礎(chǔ)研究學(xué)

4、位論文評閱及答辯委員會情況姓名職稱工作單位學(xué)科專長指導(dǎo)教師汪樂余教授北京化工大學(xué)無機、分析評閱人1盲審評閱人2盲審評閱人3盲審評閱人4盲審評閱人5盲審徽員會撼李亞棟院士清華大學(xué)無機化學(xué)答辯委員1王訓(xùn)教授清華大學(xué)無機化學(xué)答辯委員2張加濤教授北京理工大學(xué)應(yīng)用化學(xué)答辯委員3許家喜教授北京化工大學(xué)有機化學(xué)答辯委員4孫曉明教授北京化工大學(xué)無機化學(xué)答辯委員5劉軍楓教授北京化工大學(xué)無機化學(xué)注：一．論文類型：1．基礎(chǔ)研究2．應(yīng)用研究3．開發(fā)研究4．其它二．中圖分類號在《c中國圖書資料分類法》查詢。三．學(xué)科分類號在中華

5、人民共和國國家標(biāo)準(zhǔn)(CElT13745-9)《學(xué)科分類與代碼》中查詢。四．論文編號由單位代碼和年份及學(xué)號的后四位組成。摘要上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的可控制備、表面修飾以及細(xì)胞成像研究由于具有豐富的4f電子能級且部分能級存在亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)，Er，Tm等稀土元素的核外電子可以連續(xù)被多個光子激發(fā)最終發(fā)射一個更高能量的光子，即具有上轉(zhuǎn)換(upconversion，UC)發(fā)光效應(yīng)。稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料一般是在近紅外光激發(fā)下發(fā)射出可見光，因此在生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中具有背景干擾小、毒性低、組織穿透深、熒光壽命長、化學(xué)穩(wěn)定性強、光穩(wěn)

6、定性好等優(yōu)點，是一類極具應(yīng)用潛力的生物標(biāo)記材料。其中，六方相結(jié)構(gòu)的NaYF4由于具有相對較低的聲子能量("--'350cm‘1)以及良好的化學(xué)穩(wěn)定性，被認(rèn)為是目前已知最好的上轉(zhuǎn)換發(fā)光基質(zhì)材料之一。本論文主要圍繞上轉(zhuǎn)換發(fā)光NaYF4納米晶的可控制備、上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的優(yōu)化、疏水納米材料的表面修飾以及在生物應(yīng)用研究等四方面工作進行展開的，具體研究內(nèi)容如下：采用溶劑熱法發(fā)展了一套稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光NaYF4納米晶的合成方法，此方法操作簡易且制備得到的納米晶具有發(fā)光性能好的六方相結(jié)構(gòu)、單分散性好等優(yōu)點，豐富了無

7、機納米材料的合成體系。通過分別對T北京化工大學(xué)博士學(xué)位論文反應(yīng)體系中的時間、試劑比例、溫度等條件進行考察，可分別對納米晶的形貌和尺寸進行調(diào)控，同時利用TEM表征手段對納米晶的結(jié)晶過程進行了監(jiān)控，結(jié)果表明納米材料是從立方相的超小納米晶種經(jīng)歷奧斯瓦爾德熟化過程逐漸長成納米顆粒，且晶體結(jié)構(gòu)也隨著晶核的生長從立方相轉(zhuǎn)變?yōu)榱较啵瑸榫w生長理論提供了一定的科學(xué)依據(jù)。進一步對NaYF4：Yb／Er／Tm三摻雜體系進行光學(xué)性能研究，近紅外激光輻射下在藍(lán)、綠、紅、近紅外區(qū)均有較強的發(fā)射峰，以三基色原理為理論基礎(chǔ)，通過

8、調(diào)節(jié)摻雜離子的相對比例，可調(diào)節(jié)各發(fā)射峰之間的相對強度，表現(xiàn)為在近紅外980nn'l激光照射下，觀察的顏色從藍(lán)紫色到橙紅色可調(diào)，多色發(fā)光材料有望擴展對有毒有害物高靈敏分析檢測的范疇。對疏水性NaYF4納米晶進行表面硅烷化修飾后穩(wěn)定地分散在水溶液中，修飾后納米材料表面Si02層的厚度為2～3nl／1，無明顯團聚現(xiàn)象。與大塊狀材料或單光子發(fā)光納米材料(如半導(dǎo)體量子點以及有機染料)相比，稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的量子發(fā)光效率很低，這也是上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料性能中最需要改