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1、分類號：密級：UDC：編號：河北工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文MoNi/USY催化劑的加氫脫氧性能研究論文作者：張月學(xué)生類別：全日制學(xué)科門類：工學(xué)學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：侯凱湖職稱：教授資助基金項目：（必要時填寫）DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofChemicalTechnologySTUDYONHYDRODEOXYGENATIONPERFORMANCEOFMoNi/USYCATALYSTSbyZhangYueSupervisor:Prof.HouKaihuMay2
2、017摘要以動植物油脂為原料經(jīng)加氫脫氧（HDO）制取第二代生物柴油技術(shù)的關(guān)鍵是開發(fā)適宜的催化劑。大多負載型加氫脫氧催化劑均存在加氫脫氧活性低、水熱穩(wěn)定性差等問題，所以開發(fā)一種高活性且具有良好的水熱穩(wěn)定性的加氫脫氧催化劑已成為生物柴油研究的重點。微孔USY分子篩具有較大的比表面積和較好的水熱穩(wěn)定性，被廣泛應(yīng)用于催化裂化、烷烴異構(gòu)化等反應(yīng)中。但若將其用于動植物油脂加氫脫氧催化劑的載體，必須對其進行引入介孔的堿改性處理，使其具有適宜的孔道結(jié)構(gòu)和酸性，進而提高催化劑的催化活性。本文采用無機堿NaOH和有機堿三乙醇胺（TEA）改性USY分子篩，并以改性USY為載體制備了Mo
3、Ni/USY加氫脫氧催化劑，主要研究了改性條件對USY性質(zhì)和MoNi/USY催化劑HDO性能的影響。改性條件對MoNi/USY催化劑HDO性能影響的研究結(jié)果表明，NaOH改性USY的適宜條件為：NaOH濃度0.1mol/L、處理時間2h、處理溫度85℃；TEA改性USY的適宜條件為：TEA濃度0.2mol/L、處理時間3h、處理溫度75℃。XRD、N2吸附脫附、NH3-TPD、Py-IR等表征結(jié)果表明，堿改性改變了USY的孔結(jié)構(gòu)和酸性，TEA改性USY的孔徑、B酸和L酸量均高于NaOH改性USY的。作為小桐子油加氫脫氧催化劑的載體，USY的TEA改性優(yōu)于USY的N
4、aOH改性。MoNi/USY催化劑在水熱處理后仍保持了較高的加氫脫氧活性，表明所得催化劑具有較高的水熱穩(wěn)定性。以TEA改性的USY為載體，適宜的活性組分負載量和Mo/Ni物質(zhì)的量比分別為35%、n(Mo)/n(Ni)=0.4。助劑對MoNi/USY催化劑HDO性能影響的研究結(jié)果表明，CA添加量為載體質(zhì)量的15%時，可以較大程度地改善催化劑的加氫脫氧活性；XRD、NH3-TPD等表征結(jié)果表明，檸檬酸的加入提高了活性組分的分散度，改變了催化劑的酸性質(zhì)；助劑P的加入對催化劑的加氫脫氧活性的提高效果不明顯。關(guān)鍵詞：USY分子篩，堿改性，加氫脫氧，MoNi/USY，水熱穩(wěn)定
5、性IIIABSTRACTThetechniquekeytotheproductionofsecondgenerationbiodieselfromanimalandvegetablefatshydrodeoxygenation(HDO)isthedevelopmentofsuitablecatalysts.Mostofthesupportedhydrodeoxygenationcatalystshavethedisadvantagesoflowhydrodeoxygenationactivityandpoorhydrothermalstability.Theref
6、ore,thedevelopmentofhydrodeoxygenationcatalystwithhighactivityandgoodhydrothermalstabilityhasbecomethefocusofbiodieselresearch.MicroporousUSYmolecularsieveshasalargespecificsurfaceareaandgoodhydrothermalstability,andarewidelyusedinreactionssuchascatalyticcrackingandalkaneisomerization
7、.However,ifUSYareusedforthesupportofhydrodeoxygenationcatalystforanimalandvegetablefats,ithastobemodifiedwithalkalitointroducemesoporesforithavingsuitableporestructureandacidity,therebyimprovingthecatalyticactivityofthecatalysts.Inthispaper,USYweremodifiedbytreatmentofinorganicbaseNaO
8、Hando
