丁烯控制齊聚反應(yīng)固體酸催化劑的制備及其性能研究

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1、撫順職業(yè)技術(shù)學(xué)院高職畢業(yè)論文（設(shè)計(jì)）摘要隨著石油化工業(yè)的迅速發(fā)展，C4產(chǎn)量不斷增加。因此，如何有效利用C4資源已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注，而丁烯又是近年來(lái)重點(diǎn)開(kāi)發(fā)的C4資源。丁烯的齊聚物不僅可以用于表面活性劑、洗滌劑和增塑劑的制備，還也可用于生產(chǎn)香精、香料等產(chǎn)品。所以，利用丁烯齊聚生產(chǎn)化工原料是解決丁烯出路的一種有效途徑。在化工生產(chǎn)過(guò)程中，丁烯齊聚的關(guān)鍵就是齊聚催化劑的研制。為了研制出高效的丁烯齊聚催化劑和找到最佳的齊聚工藝，論文采用浸漬法制備了用于丁烯齊聚反應(yīng)的負(fù)載型催化劑，并從不同的角度對(duì)催化劑進(jìn)行了篩選。首先，對(duì)負(fù)載有鐵、鋁、鎳等不同陽(yáng)離

2、子的催化劑進(jìn)行了篩選。其次，考察了活化溫度、助劑對(duì)催化劑的影響。最后，考察了不同的擔(dān)載量對(duì)催化劑的影響。在齊聚工藝的優(yōu)化方面，通過(guò)控制變量法，用在線流動(dòng)反應(yīng)床，考察了反應(yīng)溫度、壓力及空速對(duì)丁烯齊聚的影響。研究結(jié)果表明：在負(fù)載有鐵、鋁、鎳等不同陽(yáng)離子的催化劑中，負(fù)載鐵離子的催化劑活性最高，缺點(diǎn)是隨著溫度的上升以及使用時(shí)間的延長(zhǎng)，催化劑迅速失活。轉(zhuǎn)化率隨活化溫度升高而升高，500℃時(shí)達(dá)到最大，大于500℃時(shí)，混合丁烯轉(zhuǎn)化率反而隨活化溫度升高而下降。通過(guò)幾組助劑的對(duì)比，發(fā)現(xiàn)加入磷酸二氫銨的催化劑，其混合丁烯的轉(zhuǎn)化率最高，但是，加磷酸氫二銨的催化

3、劑穩(wěn)定性差。在擔(dān)載量方面，當(dāng)擔(dān)載量小于8%時(shí)，轉(zhuǎn)化率隨擔(dān)載量的增加而升高；當(dāng)擔(dān)載量大于8%時(shí)，轉(zhuǎn)化率隨加入量的增加而下降。在工藝優(yōu)化方面，溫度對(duì)丁烯齊聚的轉(zhuǎn)化率影響很大，當(dāng)溫度小于110℃時(shí)，隨著溫度升高，丁烯齊聚反應(yīng)速率加快，轉(zhuǎn)化率升高；當(dāng)溫度大于110℃時(shí)，反應(yīng)速率隨溫度升高而加快，轉(zhuǎn)化率降低。丁烯在0.4-0.8h-1空速范圍內(nèi)的轉(zhuǎn)化率看不出明顯的變化，空速大于1h-1時(shí)轉(zhuǎn)化率呈下降趨勢(shì)?？账?、壓力對(duì)丁烯齊聚反應(yīng)影響相對(duì)較小。最佳工藝條件為：P=0.9MPa，LHSV=1h-1，T=110℃時(shí)，丁烯轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到66.52%。關(guān)鍵詞

4、：丁烯;齊聚;催化劑;工藝;浸漬法;擔(dān)載量;空速撫順職業(yè)技術(shù)學(xué)院高職畢業(yè)論文（設(shè)計(jì)）目錄第一章前言1第二章文獻(xiàn)綜述22.1固體磷酸催化劑22.2分子篩催化劑32.3氧化物型催化劑62.4樹(shù)脂催化劑62.5固體超強(qiáng)酸催化劑82.6離子液體催化劑8第三章理論分析與計(jì)算方法103.1理論分析方法103.2理論計(jì)算方法10第四章實(shí)驗(yàn)部分114.1實(shí)驗(yàn)試劑與儀器114.1.1實(shí)驗(yàn)試劑114.1.2實(shí)驗(yàn)儀器124.2催化劑的制備124.2.1制備負(fù)載不同陽(yáng)離子的催化劑124.2.1.1鐵系催化劑制備124.2.1.2鋁系催化劑制備124.2.1.3鎳

5、系催化劑制備134.2.2制備不同活化溫度的催化劑134.2.3制備添加了不同助劑的催化劑134.2.4制備不同擔(dān)載量的催化劑134.3催化劑在線性能檢測(cè)裝置的搭載與檢測(cè)流程144.3.1檢測(cè)裝置的搭載144.3.2檢測(cè)流程14第五章實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論165.1不同陽(yáng)離子催化劑性能的比較165.1.1鐵系負(fù)載型催化劑165.1.2鋁系負(fù)載型催化劑165.1.3鎳系負(fù)載型催化劑175.1.4不同陽(yáng)離子催化劑的比較結(jié)果185.2活化溫度對(duì)催化劑的影響195.3助劑對(duì)催化劑的影響205.4不同擔(dān)載量對(duì)催化劑的影響215.5工藝條件的選擇235.5.

6、1反應(yīng)溫度的影響235.5.2反應(yīng)空速的影響24撫順職業(yè)技術(shù)學(xué)院高職畢業(yè)論文（設(shè)計(jì)）5.5.3反應(yīng)壓力的影響25第六章結(jié)論27致謝28撫順職業(yè)技術(shù)學(xué)院高職畢業(yè)論文（設(shè)計(jì)）第一章前言煉油廠和石油化工廠副產(chǎn)大量的C4烯烴。目前丁烯(包括1-丁烯、順-2-丁烯和反-2-丁烯)化工利用率很低。因此，大量過(guò)剩、低價(jià)值的丁烯的化工利用已經(jīng)成為石化企業(yè)急需解決的問(wèn)題之一。迄今為止，研究者們已經(jīng)研發(fā)出一系列利用丁烯的方案，如丁烯烷基化反應(yīng)，丁烯齊聚反應(yīng)，以及由丁烯生產(chǎn)甲乙酮、仲丁醇、乙酸仲丁脂等過(guò)程。在諸多丁烯利用方案中，丁烯齊聚反應(yīng)及其工藝過(guò)程越來(lái)越受

7、到重視。丁烯齊聚的主要產(chǎn)物是C8和C12烯烴。它們可以用于生產(chǎn)齊聚汽油和柴油，齊聚汽油的辛烷值不僅比烷基化汽油辛烷值高，而且芳烴含量少。C8烯烴和C12烯烴還是生產(chǎn)洗滌劑、增塑劑、添加劑和農(nóng)藥等的重要中間體。另外，丁烯齊聚反應(yīng)工藝過(guò)程簡(jiǎn)單，設(shè)備費(fèi)用和操作費(fèi)用均較低，生產(chǎn)靈活性高。由此可見(jiàn)，丁烯齊聚是提高C4資源利用水平、并能產(chǎn)生可觀經(jīng)濟(jì)效益的重要過(guò)程。催化劑的選擇與制備是混合丁烯齊聚的關(guān)鍵部分。主要是選擇催化劑的活性組分、載體和助劑等，確定催化劑的制備方法和必要的預(yù)處理方法，使其對(duì)混合丁烯齊聚具有較好的活性和選擇性，并符合反應(yīng)歷程和催化反

8、應(yīng)器的工程性能。本文選擇并制備負(fù)載型鐵鎳催化劑，它對(duì)混合丁烯齊聚反應(yīng)具有較好催化性能，二聚物選擇性高，相對(duì)均相催化劑，該負(fù)載型固體催化劑和產(chǎn)物易于分離。本文篩選了大量固體酸催化劑，因?yàn)橹苽浞椒?/p>