基于活化過硫酸鹽降解土壤中氯代有機(jī)污染物的機(jī)理研究

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1、分類號(hào)：Ｘ５３單位代碼０３６４；１密級(jí)：學(xué)號(hào)：１２７２０５０３么教來?。埃海爜V參學(xué)位論文基于活化過硫酸鹽降解±壤中氯代有機(jī)污染物的機(jī)理硏究Ｄｅｒａｄａ村ｏｎＭｅｃｈａｎｉｓｍｏｆＣＷｏｒｍａｔｅｄＯｒｇａｎｉｃＰｏＨｕ化ｎｔｓｇｉｎＳｏｉｌｂＰｅｒｓｕｌｆａ化乂ｃｔｉｖａｔｉｏｎＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓｙ研究生：朱長銀指導(dǎo)教師：司友斌教授申請學(xué)位。類級(jí)別：工學(xué)碩古專業(yè)名稱：環(huán)境科學(xué)研究方向：環(huán)境污染化學(xué)所在學(xué)曉：資源與環(huán)境學(xué)院

2、答辯委員會(huì)主席：二零一五年六月獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明巧里交的論文是我個(gè)人在導(dǎo)帥指導(dǎo)下巧巧的研巧工作及取巧的巧巧成巧．盡巧所如．除了文中特別ＡＪｉｆｔ標(biāo)化和致謝的化方外，論文中不包含其他人己經(jīng)發(fā)《或撰寫過的研巧成果，也不包含為巧巧安放農(nóng)業(yè)乂學(xué)或巧它巧育機(jī)構(gòu)的學(xué)化戍化書而使用過的材料一間工作的間忠對(duì)本研巧巧化的化何巧獻(xiàn)均曰在論文中作了明。與我巧的說明并表示了謝．餐。研巧生簽名：３良時(shí)斬＾年／曰關(guān)于論文使用授權(quán)的說明本人完全了巧安巧農(nóng)業(yè)人學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)巧，即：學(xué)檢有權(quán)保留送交論文的紀(jì)巧件巧化盤．允許淪文彼爸

3、間和巧閒．可Ｗ采用形巧、縮巧或掃描詩復(fù)制手段保巧、匯崩學(xué)位論文。間怠安化農(nóng)沁大學(xué)可Ｗ用不同方式在不Ｎ媒休上發(fā)表、傳巧學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容。（保巧的學(xué)位論文在解巧后應(yīng)巧守此協(xié)議）研巧生簽名：時(shí)間：年＾月／（日一第導(dǎo)師簽名：時(shí)間：Ｃ壬々（ｙ年＾巧／化摘要DDT（雙對(duì)氯苯基三氯乙烷，滴滴涕）是一種廣泛使用的有機(jī)氯農(nóng)藥，具有環(huán)境持久性、長期殘留性、生物蓄積性、半揮發(fā)性、長距離遷移性和高毒性等，現(xiàn)在已經(jīng)禁止使用，但隨著我國城鎮(zhèn)化的發(fā)展，大量有機(jī)氯農(nóng)藥廠面臨關(guān)閉或搬遷，這些污染源對(duì)周圍群眾的健康和環(huán)境生態(tài)造成嚴(yán)重危害，日益引起人們的關(guān)注。

4、所以，亟需開發(fā)一種高效、快速降解土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥的修復(fù)技術(shù)?；诖?，本文研究了納米零價(jià)鐵（nano-Fe0）活化過硫酸鈉（persulfate，PS）對(duì)水溶液中DDT的降解效果，考察了溫度、DDT濃度、PS濃度和nano-Fe0投加量、反應(yīng)物投加順序、氣體氛圍對(duì)DDT降解效率的影響，利用GC-MS測定了反應(yīng)中間產(chǎn)物，推測出DDT的可能降解途徑；采用微納零價(jià)鐵（micro/nano-Fe0）活化PS降解場地污染土壤中的DDTs；采用PS常用活化方法及Fenton試劑降解江蘇南通某農(nóng)藥廠及無錫某鋼鐵廠場地污染土壤中的有機(jī)污染物。主要的研究內(nèi)容與結(jié)論如下：1采用n

5、ano-Fe0活化PS降解水溶液中的DDT。質(zhì)量平衡分析結(jié)果表明，單獨(dú)nano-Fe0處理，體系中DDD和DDE的生成濃度占到了DDT濃度減少的73%-100%，說明還原脫氯是DDT降解的主要途徑。Nano-Fe0/PS體系中，DDD和DDE的生成濃度為DDT濃度減少的20%-28%，說明體系中除了還原脫氯，礦化作用可能是DDT降解的主要途徑。Nano-Fe0活化PS也能快速降解DDD和DDE，反應(yīng)30min后降解率可達(dá)82%和51%，三者降解由難到易的順序?yàn)椋篋DE>DDT>DDD。當(dāng)nano-Fe0/PS摩爾比為1:1時(shí)，DDT有最佳的降解效果。升高溫度

6、有利于DDT的降解，DDT的降解速率隨著DDT濃度的增加而降低。反應(yīng)物投加順序?qū)DT的降解也有很大影響，先加PS后加nano-Fe0有利于DDT的降解，通入空氣有利于DDT的降解，通入氧氣，DDT的降解率有所降低。利用GC-MS確定了體系降解DDT過程的中間產(chǎn)物，推測了DDT的可能降解途徑，DDT的降解過程存在氧化與還原兩種作用。2采用micro/nano-Fe0活化PS降解土壤中的DDTs。DDTs降解率隨著PS濃度的增加而增加，但增加幅度不明顯；DDTs降解率隨著micro/nano-Fe0的增加而顯著增加，當(dāng)micro/nano-Fe0/PS摩爾比增

7、加至4:1時(shí)，p,p′-DDT和o,p′-DDT的降解率可達(dá)92%和95%。采用最佳的micro/nano-Fe0/PS摩爾比4:1，反應(yīng)24h后DDT的降解率可達(dá)80%，但積累了大量DDD和DDE，隨著反應(yīng)的進(jìn)行DDD可以被繼續(xù)降解。實(shí)驗(yàn)通過加入表面活性劑增溶提高DDTs的溶解度，使用的三種常用的表面活性劑分別為：Tween80（聚氧乙烯山梨醇酐單油酸酯）、Brij35（聚氧乙烯月桂醚）和SDBS（十二烷基苯磺酸鈉），采用micro/nano-Fe0/PS體系降解洗脫液中的DDTs，其中Brij35土壤洗脫液中DDTs的降解效率最高，micro/nano-

8、Fe0/PS摩爾比為4:1時(shí)，DDTs有最I(lǐng)佳的降解