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《新型鈦基納米材料的制備及其光催化氧化去除no的性能研究》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、學(xué)校代碼:10270分類號:X13學(xué)號:122100090上善沖汔夫營博士學(xué)位論文新型欽基納米材料的制備及其光催化氧化去除NO的性能研究學(xué)院:旅游學(xué)院專業(yè):環(huán)境科學(xué)研究方向:環(huán)境化學(xué)研究生姓名:朱魏指導(dǎo)教師:李和興(教授)完成日期2015年4月本論文經(jīng)答辯委員會全體委員審查,確認符合上海師范大學(xué)碩(博)士學(xué)位論文質(zhì)量要求。答辯委員會簽名:主席(工作單位、職稱):論文獨創(chuàng)性聲明本論文是我個人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進行的研究工作及取得的研究成果。論文中除了特別加以標注和致謝的地方外,不包含其他人或機構(gòu)已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。其他同志對本研宄的啟發(fā)和所
2、做的貢獻均已在論文中做了明確的聲明并表示了謝意。作者簽名:日期論文使用授權(quán)聲明本人完全了解上海師范大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定,即:學(xué)校有權(quán)保留送交論文的復(fù)印件,允許論文被查閱和借閱;學(xué)??梢怨颊撐牡娜炕虿糠謨?nèi)容,可以采用影印、縮印或其它手段保存論文。保密的論文在解密后遵守此規(guī)定。上海師范大學(xué)博士學(xué)位論文摘要論文題目:新型鈦基納米材料的制備及其光催化氧化去除NO的性能研究學(xué)科專業(yè):環(huán)境科學(xué)(理學(xué))學(xué)位申請人:朱巍指導(dǎo)教師:李和興(教授)中文摘要隨著中國經(jīng)濟、社會的不斷發(fā)展,工業(yè)化程度不斷的提高,中國的自然環(huán)境遭到了嚴重的破壞。近幾年
3、霧霾天氣的長時間出現(xiàn)以及PM2.5的爆表,大氣污染已經(jīng)引起了中國政府的高度重視。作為大氣污染物之一的氮氧化物(NOx),能夠直接或間接地對環(huán)境和人類造成嚴重危害,因此如何有效控制和去除空氣中氮氧化物的引起了研究人員的興趣。盡管如今對于熱電行業(yè)廢氣中的NOx處理技術(shù)已有較為成熟的工藝技術(shù),但是這些技術(shù)如選擇性催化還原、選擇性非催化還原等僅能對濃度高、排放源固定、溫度高的NOx進行處理降解,而對于機動車、垃圾焚燒等產(chǎn)生的這類污染源卻無能為力。通常情況下,這類污染源產(chǎn)生的NOx具有相對濃度低、持續(xù)時間長、治理困難等特征,因此急需開發(fā)一種更為有效、
4、溫和的催化技術(shù)來解決這一難題。光催化氧化技術(shù)去除氮氧化物具有反應(yīng)條件溫和、能耗低、二次污染少,且最終產(chǎn)物易于被植物、微生物等吸收的優(yōu)點,因此被認為是去除NOx的一種極具應(yīng)用前景的環(huán)境友好型技術(shù)。但目前光催化氧化處理氮氧化物依然存在著光催化效率不高、催化劑易失活等缺點,嚴重影響了光催化劑在實際中的應(yīng)用。針對上述光催化氧化NOx技術(shù)所存在的問題,我們以Ti系光催化劑作為研究對象,通過先進的微波合成技術(shù),制備了新型的Ti基光催化劑,考察其光催化氧化NO的活性和穩(wěn)定性。結(jié)合系統(tǒng)表征,探究了組分和結(jié)構(gòu)對光催化氧化NO性能的影響,期望為光催化技術(shù)應(yīng)用于
5、實際的大氣污染物凈化提供實驗和理論依據(jù)。本論文的主要內(nèi)容和創(chuàng)新點可分為以下四部分:I摘要上海師范大學(xué)博士學(xué)位論文一、采用微波輔助醇解法合成了一種具有層狀結(jié)構(gòu)高穩(wěn)定的多孔結(jié)構(gòu)Au/CeO2-TiO2光催化劑,應(yīng)用于光催化催化氧化去除NO,在模擬太陽光和紫外光照射下顯示高活性和良好的穩(wěn)定性及使用壽命。通過TEM、XPS、XRD等表征手段以及考察調(diào)變Au和CeO2的摻入量對活性的影響,揭示了摻雜的Au和CeO2不僅能夠促進光的吸收和利用,也能有效分離光生電子和空穴,抑制其復(fù)合,此外CeO2亦能提高吸附氧能力,產(chǎn)生更多的光催化活性位如超氧自由基,顯
6、著提高了光催化性能,同時對各組分的協(xié)同效應(yīng)以及光催化機理進行了探索,為設(shè)計高效光催化劑提出了新思路。二、采用表面活性劑結(jié)合溶劑揮發(fā)自組裝法和后浸漬氫氣還原法,合成了一種新型的Au/CeO2-TiO2光催化劑,各種表征手段表明,樣品具有有序介孔孔道結(jié)構(gòu),Au納米粒子完全進入孔道內(nèi)并保持了較小的粒徑,而且能夠與TiO2產(chǎn)生強相互作用。該光催化劑不僅保持并進一步提高了Au/CeO2對TiO2光催化性能的協(xié)同促進作用,而且提高了光催化劑結(jié)晶度,有利于進一步加速電子傳輸,降低光生電子與空穴的復(fù)合,同時有序介孔孔道能夠減少傳質(zhì)阻力,提高對光的捕獲以及對
7、NO的吸附,有利于提高催化劑活性,同時,介孔結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的高比表面積有利于吸附更多的NO光催化氧化產(chǎn)物,從而減少了中毒失活。三、采用微波輔助合成法,原位合成了一種銀負載的類MOFs結(jié)構(gòu)的新型有機金屬鈦聚合物。通過對聚合物材料的各類表征可以發(fā)現(xiàn),該復(fù)合材料具有比表面積大、銀納米粒子分散均勻等特征。在光催化反應(yīng)中,有機配體因小的禁帶寬度而被可見光激發(fā),產(chǎn)生的光生電子能夠通過分子內(nèi)內(nèi)通道轉(zhuǎn)移至活性位Ti或銀納米粒子上,一方面啟動光催化反應(yīng),另一方面有效抑制光生電子與空穴的復(fù)合。該催化劑在可見光光催化氧化去除NO中,不僅具有較高活性,同時具有優(yōu)良的穩(wěn)定
8、性。結(jié)合動力學(xué)考察和光催化劑結(jié)構(gòu)表征,提出了光催化劑的活化機理,并對構(gòu)效關(guān)系進行了探索。在此基礎(chǔ)上,通過改進微波合成技術(shù)和配方,最終合成了MOFs結(jié)構(gòu)的高結(jié)晶度的NH2-MIL-