摻雜Ⅰ-型籠合物熱電材料的高溫髙壓制備與性能表征

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1、分類號(hào)：O521單位代碼：10183研究生學(xué)號(hào)：2015931018密級(jí)：公開研摻雜Ⅰ型籠合物熱電吉林大學(xué)材料的博士學(xué)位論文高溫高壓制摻雜Ⅰ-型籠合物熱電材料的高溫高壓制備與性能表征備與HPHTsynthesisandPerformanceCharacterizationofDopingtype-I性能clathratesThermoelectricMaterials表征作者姓名：劉斌武劉專業(yè)：凝聚態(tài)物理斌武研究方向：超硬與多功能材料的高溫高壓合成與應(yīng)用指導(dǎo)教師：賈曉鵬教授吉培養(yǎng)單位：物理學(xué)院超硬材料

2、國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室林大學(xué)2018年5月12摻雜Ⅰ-型籠合物熱電材料的高溫高壓制備與性能表征HPHTsynthesisandPerformanceCharacterizationofDopingtype-IclathratesThermoelectricMaterials作者姓名：劉斌武專業(yè)名稱：凝聚態(tài)物理研究方向：超硬與多功能材料的高溫高壓合成與應(yīng)用指導(dǎo)教師：賈曉鵬教授學(xué)位類別：理學(xué)博士培養(yǎng)單位：物理學(xué)院超硬材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室論文答辯日期：2018年05月23日授予學(xué)位日期：2018年月日論文評(píng)閱人：答辯

3、委員會(huì)組成：姓名職稱工作單位姓名職稱工作單位盲審專家副高級(jí)中國(guó)科學(xué)院物理研究所主席段潛教授長(zhǎng)春理工大學(xué)盲審專家正高級(jí)東北大學(xué)委員秦杰明教授長(zhǎng)春理工大學(xué)盲審專家正高級(jí)中南大學(xué)高春曉教授吉林大學(xué)朱品文教授吉林大學(xué)馬紅安教授吉林大學(xué)34未經(jīng)本論文作者的書面授權(quán)，依法收存和保管本論文書面版本、電子版本的任何單位和個(gè)人，均不得對(duì)本論文的全部或部分內(nèi)容進(jìn)行任何形式的復(fù)制、修改、發(fā)行、出租、改編等有礙作者著作權(quán)的商業(yè)性使用（但純學(xué)術(shù)性使用不在此限）。否則，應(yīng)承擔(dān)侵權(quán)的法律責(zé)任。吉林大學(xué)博士學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重

4、聲明：所呈交學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者簽名：日期：年月56《中國(guó)優(yōu)秀博碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》投稿聲明研究生院：本人同意《中國(guó)優(yōu)秀博碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》出版章程的內(nèi)容，愿意將本人的學(xué)位論文委托研究生院向中國(guó)學(xué)術(shù)期刊（光盤版）電子雜志社的《中國(guó)優(yōu)秀博碩士學(xué)位論

5、文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》投稿，希望《中國(guó)優(yōu)秀博碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù)》給予出版，并同意在《中國(guó)博碩士學(xué)位論文評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)》和CNKI系列數(shù)據(jù)庫(kù)中使用，同意按章程規(guī)定享受相關(guān)權(quán)益。論文級(jí)別：□碩士■博士學(xué)科專業(yè)：凝聚態(tài)物理論文題目：摻雜Ⅰ-型籠合物熱電材料的高溫高壓制備與性能表征作者簽名：指導(dǎo)教師簽名：年月日作者聯(lián)系地址（郵編）：長(zhǎng)春市前進(jìn)大街2699號(hào)吉林大學(xué)超硬材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，郵編：130012作者聯(lián)系電話：0431-8516885878內(nèi)容提要本論文采用具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)的高溫高壓(HPHT)合成技術(shù)，開展了Ⅰ

6、-型籠合物體系熱電材料的高溫高壓制備，對(duì)所制備材料結(jié)構(gòu)、微觀組織及熱電性能進(jìn)行表征，并系統(tǒng)研究了壓力、元素?fù)诫s、摻雜濃度等對(duì)電聲輸運(yùn)性能的影響。本論文主要研究?jī)?nèi)容及成果如下：1.成功制備了Cu、Ge摻雜的Ⅰ-型籠合物Ba8CuxGeySi46-x-y塊體材料，系統(tǒng)探究了框架元素?fù)诫s對(duì)材料熱電性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，高溫高壓制備樣品微觀結(jié)構(gòu)均由組織無序、尺寸不一晶粒構(gòu)成，晶界豐富；同時(shí)引入多類型、多尺度晶格缺陷。Cu、Ge摻雜框架結(jié)構(gòu)后，樣品晶界、缺陷增多，框架元素與Ba原子構(gòu)成額外化學(xué)配鍵使振動(dòng)加強(qiáng)，增

7、強(qiáng)聲子散射，熱導(dǎo)率降低；化合物Seebeck系數(shù)、電阻率升高，最終促使熱電性能提升?；衔顱a8Cu6Ge20Si20獲得最小熱導(dǎo)率1.06Wm?1K?1@520K，并獲最大ZT值0.25@720K。結(jié)果表明框架元素?fù)诫s可有效提升材料熱電性能。2.成功制備Al摻雜I-型籠合物Ba8AlxSi46-x，探究了Al元素?fù)诫s對(duì)材料結(jié)構(gòu)及電學(xué)性能的影響。采用高壓燒結(jié)技術(shù)，解決了高溫高壓一次合成BaAlSi體系存在樣品易碎問題。隨Al摻雜量增加，化合物X射線衍射峰位向小角度偏移，晶格常數(shù)變大。Rietveld精

8、修表明十二面體內(nèi)Ba離子具有各向同性熱性能，十四面體內(nèi)Ba離子具有各向異性熱性能。Si-Si鍵成鍵方式跟金剛石結(jié)構(gòu)Si、Ge成鍵SP3雜化相似。摻雜范圍內(nèi)，隨Al含量增加，化合物Seebeck系數(shù)、功率因子增加。3.成功制備Eu元素填充摻雜Ⅰ-型籠合物Ba8-xEuxCu6Si40，詳細(xì)闡述了化合物微觀結(jié)構(gòu)與熱學(xué)性能之間的作用機(jī)制。所制備化合物具有多類型、多尺度微觀結(jié)構(gòu)，如晶界、位錯(cuò)、納米結(jié)構(gòu)、局域非晶區(qū)、晶格畸變等。Eu元素?fù)诫s導(dǎo)致樣品晶粒尺寸變大、晶