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1、關(guān)于變壓吸附CO2氣體的研究ZanLiuandWilliamH.Green*化學(xué)工程學(xué)系，麻省理工學(xué)院，77馬薩諸塞大道，66-352室，坎布里奇，馬薩諸塞州，美國(guó)摘要：使用初濕含浸法制備了一種含有氧化鎂的用于溫室氣體CO2的新型吸附劑。使用特制的高壓微量天平系統(tǒng)和熱重分析儀得到了可逆吸附等溫線,循環(huán)穩(wěn)定,吸附速率。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明在180?240°C的溫度范圍至少84個(gè)吸附周期內(nèi),該吸附劑具有相當(dāng)大的可再生的吸附容量，較低的吸附熱和穩(wěn)定的工作能力。在此溫度范圍內(nèi)新型吸附劑的性能優(yōu)于合成水滑石和K2CO3改性水滑石。因此該吸附劑在吸附CO2方面有很好的應(yīng)用前景。1.引言：CO2氣體過量排放
2、引起全球氣候變暖的觀點(diǎn)已經(jīng)被越來越多的人接受1。在所有的能源中，化石燃料產(chǎn)生的CO2排放量是最大的2。與此同時(shí)，煤是最廉價(jià)易得的燃料3。因此，在可預(yù)見的未來，煤依然是主要的能源，在發(fā)展中國(guó)家更是如此。面對(duì)這種困境，新技術(shù)應(yīng)該有更高的能源利用率和更少的CO2排放量。目前，伴有碳捕獲分離的整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)是實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)最可行的方法4。幾種可用的都基于一個(gè)相同的前提。煤在高溫高壓下與蒸汽和空氣分離單元提供的氧一起氣化5。產(chǎn)生的氣體在一個(gè)氣液反應(yīng)器中變?yōu)镠2/CO2混合氣體?；旌蠚怏w隨后冷卻，脫除硫，懸浮粒子和CO2，然后再一個(gè)氣體渦輪發(fā)動(dòng)機(jī)中燃燒完成能量轉(zhuǎn)換，廢氣中的一部分熱能被一
3、個(gè)熱能再利用系統(tǒng)用于驅(qū)動(dòng)一個(gè)蒸汽渦輪，產(chǎn)生額外的能量。與傳統(tǒng)的煤粉加工相比，整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)有兩個(gè)重要的特征6。首先，因?yàn)槁?lián)合循環(huán)，整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)可以得到跟高的能量效率。其次，反應(yīng)器中的氣流有更高的壓力，有利于硫，汞，氮氧化合物，微粒物質(zhì)和CO2，使得尾氣處理跟便宜。目前，最先進(jìn)的CO2捕獲過程包括用物理或化學(xué)溶劑洗滌氣流，比如單乙醇胺，低溫甲醇洗，賽列克索法。這些吸收過程都要走溫度較低的環(huán)境下進(jìn)行。所以來自液氣轉(zhuǎn)換器的氣流必須充分冷卻，產(chǎn)生大量的能耗6,7。與傳統(tǒng)CO2補(bǔ)集方法相比，新技術(shù)消耗更少的能量，產(chǎn)生更少的操作費(fèi)用，因而更有前景。先前的研究8,9已經(jīng)對(duì)H
4、2滲透膜10,11，CO2滲透膜12，變壓吸附13等高溫度下的CO2分離過程，尋找提高吸附效率的方法。而我們最近的研究1437對(duì)之前的工作進(jìn)行了擴(kuò)展，比較了用于伴有碳捕獲分離的整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電系統(tǒng)模型。結(jié)構(gòu)表面，對(duì)于溫度較高的氣體（200—300℃），變壓吸附比其他方法更有效。廣泛用于石油和化工行業(yè)的變壓吸附15，有很多顯著的優(yōu)勢(shì)，比如較低的能量要求，較低的費(fèi)用，易于使用。盡管有這些優(yōu)勢(shì)，只有少量與200—300℃下可再生吸附CO2的文章發(fā)表。為了在要求的溫度范圍內(nèi)適用，吸附劑需要維持可再生能力，較快的吸附速度，較低的吸附熱。已經(jīng)工業(yè)化的吸附劑例如活性炭，沸石和氧化鋁等在高于15
5、0℃便喪失了他們對(duì)CO2的吸附能力。超級(jí)活性炭16在220℃還具有對(duì)CO2的吸附能力，但它對(duì)CO2/N2的選擇性很低。我們同樣對(duì)通過摻雜陽離子獲得的堿性沸石17,18進(jìn)行了測(cè)試，他對(duì)極性氣體比如SO2和水蒸氣的吸附性能較差。圖1高壓微平衡圖文獻(xiàn)還研究了一些無機(jī)材料在較高溫度條件下對(duì)碳的捕集能力，比如氧化鈣19,20，鋯酸鋰21，硅酸鋰22,23，鈉基吸附劑24，滑石類復(fù)合材料25,26，雙鹽吸附劑27等。氧化鈣在700℃下仍能保持較高的吸附容量，但卻有著糟糕的再生能力，較低的吸附速率，和極高的熱量要求。鋰基材料在450—550℃仍然能夠捕集CO2，但是他們的吸附速率也較低。鈉基材料在2
6、00—400℃范圍內(nèi)展現(xiàn)了良好的吸附性能，但該材料在700℃下才能再生，所以并不適合變壓吸附。兩性鹽吸附劑在高溫下有較高的吸附容量，但再生很困難28。在這些無機(jī)材料中，HTls是最有前景的CO2捕集劑，有大量關(guān)于這方面的研究。然而，HTls的工作溫度沒無法滿足我們的要求29,30。最近，美國(guó)國(guó)家能源科技實(shí)驗(yàn)室研究了一種氫氧化鎂基吸附劑31，該吸附劑在200—300℃有較大的吸附容積，可以在375℃37再生。然而，通過熱處理進(jìn)行再生依然無法滿足我們的需求。此外，該吸附劑的穿透曲線顯示其吸附速率較低，這可能與該吸附劑較低的比表面積有關(guān)。我們的目標(biāo)是找到一種在較高溫度下仍然有很好再生能力，較
7、低吸附熱，較高吸附速率的吸附劑。該吸附劑在最初的潤(rùn)濕浸漬后，表現(xiàn)出了較高的比表面積和適宜的孔徑分布，有利于CO2的迅速吸附。我們實(shí)驗(yàn)室構(gòu)建了一個(gè)高壓微平衡系統(tǒng)去表針吸附劑的性能。通過對(duì)其吸附容積，循環(huán)再生能力，吸附速率的細(xì)致研究，并與HTls做比較，我們證明該吸附劑在變壓吸附溫度較高的CO2方面很有前景。2.實(shí)驗(yàn)部分2.1吸附劑的合成吸附劑通過潤(rùn)濕浸漬法制得，該方法被廣泛用于制備多相催化劑。為了獲得最佳性能，不同的鎂前驅(qū)體（硝酸鹽，檸檬酸鹽，草
