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《nay分子篩的改性及其吸附脫除模型汽油中噻吩的性能》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關內容在學術論文-天天文庫。
1、NaY分子篩的改性及其吸附脫除模型汽油中噻吩的性能ModificationofNaYzeolitesandtheirpropertiesofadsorptiondesulfurizationofthiopheneinmodelgasoline學科專業(yè):工業(yè)催化作者姓名:芮鏡偉指導教師:王日杰教授天津大學化工學院二零一七年五月獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特別加以標注和致謝之處外,論文中不包含其他人已經發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得天津大學或其他教育機構的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做
2、的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學位論文作者簽名:簽字日期:年月日學位論文版權使用授權書本學位論文作者完全了解天津大學有關保留、使用學位論文的規(guī)定。特授權天津大學可以將學位論文的全部或部分內容編入有關數據庫進行檢索,并采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學校向國家有關部門或機構送交論文的復印件和磁盤。(保密的學位論文在解密后適用本授權說明)學位論文作者簽名:導師簽名:簽字日期:年月日簽字日期:年月日摘要由于燃油中的硫化物對環(huán)境構成了嚴重威脅,越來越多人的注意力集中在提高柴油和汽油等燃料油的質量上,因此對燃料油進行深度脫硫己成為世界各國主
3、要研究的問題之一。本文采用液相離子交換法制備了鋅改性的分子篩吸附劑,并采用X射線粉末衍射、電感藕合等離子體原子發(fā)射光譜分析、掃描電鏡、透射電鏡、N2程序升溫脫附等一系列表征手段對所制得的吸附劑進行表征。通過靜態(tài)吸附脫硫法研究了不同鋅源改性、離子交換時間、離子交換溫度等制備條件,以及吸附時間、吸附溫度、加入芳烴和烯烴對ZnY脫硫性能的影響。得到ZnY最適宜的制備條件為:使用Zn(Ac)2進行離子交換,離子交換濃-1度為0.1mol·L,在60℃下離子交換10h;在此條件下制備的Zn(Ac)2-Y對含有噻吩的模型油(劑/油比為0.02g/mL)在50℃條件下吸附120min后,吸附
4、硫容達到21.12mgS/g,噻吩脫除率達到56.01%。本文再以含有一定量競爭組分(甲苯、正己烯)的環(huán)己烷溶液為模型油,對吸附劑的脫硫性能進行了測定。實驗結果表明,吸附劑的脫硫性能隨著模型油中加入甲苯和正己烯而顯著降低,甲苯的影響比正己烯更顯著,此時Zn(Ac)2-Y相較于Zn(NO3)2-Y和ZnSO4-Y具有更高的吸附硫容,但甲苯和正己2+烯影響ZnY脫硫的機理不同。甲苯能以π電子與Zn形成絡合,從而與噻吩形成競爭吸附。而正己烯與噻吩在吸附劑表面酸性的作用下會發(fā)生催化反應,噻吩開環(huán)形成烷基噻吩類大分子化合物,堵塞分子篩的孔道,因而降低吸附硫容。此外,本文還用一級和二級動力
5、學方程,Freundlich、Langmuir、Toth吸附模型,以及熱力學方程研究了NaY和ZnY的吸附動力學,平衡等溫吸附和吸附熱力學,并分別對實驗數據進行計算,同時分析了分子篩脫硫過程中的傳質和顆粒內擴散。結果表明:吸附動力學可以用二級方程進行描述;NaY和ZnY吸附噻吩符合Toth模型;噻吩從模型油中傳遞到吸附劑外表面是一個非??焖俚倪^程,隨著內擴散的進行,擴散速率逐漸減慢直至平衡,內擴散對噻吩的影響較大;研究脫硫過程的熱力學,計算得到NaY和ZnY的吸附焓變均小于0;NaY和ZnY的Gibbs自由能在303.15~323.15K范圍內均小于0,表明脫硫過程在該溫度范圍
6、內是自發(fā)過程。關鍵詞:ZnY分子篩、吸附脫硫、動力學、吸附平衡、熱力學IAbstractIncreasingattentionhasbeenfocusedonthequalityoftransportationfuels,suchasdieselandgasoline,becausetheyposeseriousthreatstotheenvironmentandairquality.Countriesaroundtheworldhaveastrictstandardofsulfurcontentoftransportationfuels,sothereisagreatscie
7、ntificinteresttodevelopeffectivedeepdesulfurizationmethodstoremovesulfurcompoundsfromfuels.Inthispaper,Zn-modifiedadsorbentsweresuccessfullypreparedbyliquid-phaseionexchangemethod.X-raypowderdiffraction(XRD),inductivelycoupledplasmaatomicemissionsp