snte等合金熔體電子輸運(yùn)性質(zhì)溫度行為及其與凝固相關(guān)性

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1、獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。據(jù)我所知，除了文中特別加以標(biāo)志和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的研究成果，也不包含為獲得金世互業(yè)太堂或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書(shū)而使用過(guò)的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說(shuō)明并表示謝意。剃姍簽渺揪：列年止月炸學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)本學(xué)位論文作者完全了解金膽王些太堂有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤(pán)，允許論文被查閱或借閱。本人授權(quán)金壁王些太蘭L可以將學(xué)位論文的全部或部分論文

2、內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。(保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)書(shū))學(xué)位論文爪導(dǎo)師簽名●●，一吻垃簽字日期簽字日期●●、＼廣／¨I軍哆月1●‘／口月日學(xué)位論文作者畢業(yè)后去向：工作單位：電話：通訊地址：郵編：Pb／Sn．Te等合金熔體電子輸運(yùn)性質(zhì)溫度行為及其與凝固相關(guān)性．．摘要近年來(lái)對(duì)液態(tài)多型性現(xiàn)象及液．液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的發(fā)現(xiàn)，豐富了液態(tài)物質(zhì)現(xiàn)象學(xué)，并促進(jìn)了人類(lèi)對(duì)液體結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的進(jìn)一步認(rèn)識(shí)。同時(shí)，也為從熔體不同狀態(tài)來(lái)探索合金凝固行為及組織控制方法開(kāi)辟了新的突破口，而后者對(duì)新材料研發(fā)及材料加工領(lǐng)域更具積極意義。

3、然而，由于液態(tài)物質(zhì)的多樣性、復(fù)雜性，人們尚需不斷地努力研究液態(tài)物質(zhì)的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)，并進(jìn)而探索熔體結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的不同狀態(tài)與合金凝固行為的相關(guān)性，以期為材料研發(fā)和加工領(lǐng)域有效地控制組織及性能提供新的科學(xué)與技術(shù)依據(jù)。這些正是本文工作的研究背景和出發(fā)點(diǎn)。本文工作主要分為兩大方面：首先，鑒于電子輸運(yùn)性質(zhì)一一電阻率為結(jié)構(gòu)敏感的物理量，以四電極法探索了幾種合金熔體的電阻率(p)溫度(T)行為，并在其異常變化現(xiàn)象揭示了不同熔體狀態(tài)的基礎(chǔ)上，探討了溫度誘導(dǎo)液．液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變動(dòng)力學(xué)機(jī)制。其中，對(duì)未見(jiàn)曾有相關(guān)研究的Pb／Sn．Te若干成分的合金液，采用了循環(huán)升降溫規(guī)程探索p．T行為

4、；而對(duì)已有升降溫過(guò)程p．T行為研究的Sn．Sbl0合金熔體，采用了不同溫度的等溫規(guī)程進(jìn)行實(shí)驗(yàn)探索。另一方面，依據(jù)上述工作結(jié)果所揭示的規(guī)律及特征等信息，以不同的熔體處理規(guī)程進(jìn)行凝固實(shí)驗(yàn)，測(cè)取凝固曲線并結(jié)合牛頓熱分析法(NTA)、金相檢驗(yàn)等手段，進(jìn)一步探索了這些合金的凝固與不同熔體狀態(tài)的相關(guān)性，包括過(guò)冷度、凝固時(shí)間、生長(zhǎng)速度、凝固潛熱等重要凝固行為的參數(shù)，以及相／組織的大小、形態(tài)與分布等凝固組織特征。主要結(jié)論及創(chuàng)新點(diǎn)如下：(1)Sn．Sblowt％合金熔體不同溫度下的等溫實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在850℃對(duì)Sn．Sblowt％合金熔體等溫360min的過(guò)程中，p-t

5、曲線上未出現(xiàn)異常變化，而在875℃，885℃和900℃等溫時(shí)，+p-t曲線上卻均呈現(xiàn)出了一個(gè)明顯的“Z"字型臺(tái)階，其開(kāi)始時(shí)間分別為141、86、58min，且變化所需時(shí)間△t隨等溫溫度的提高而縮短。該異常變化提示熔體中發(fā)生溫度誘導(dǎo)液．液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，而且，存在一臨界溫度區(qū)間，在低于該臨界溫度不會(huì)發(fā)生液．液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。(2)轉(zhuǎn)變動(dòng)力學(xué)分析表明：Sn．SblOwt％熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變符合Kissinger--級(jí)轉(zhuǎn)變動(dòng)力學(xué)模型；隨等溫溫度提高，轉(zhuǎn)變速率常數(shù)KT變大，表明轉(zhuǎn)變速率越快；不同階段轉(zhuǎn)變激活能計(jì)算表明，在轉(zhuǎn)變開(kāi)始極難進(jìn)行，而轉(zhuǎn)變分?jǐn)?shù)x>0．2后轉(zhuǎn)變進(jìn)行相對(duì)容易。

6、(3)若干Pb．Te合金熔體的升降溫循環(huán)試驗(yàn)表明，Pb．Tex(x=3，70，75wt％)合金熔體升溫過(guò)程中均存在溫度誘導(dǎo)的液液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，而在Pb．TeX(x=83．4，90叭％)合金熔體升降溫過(guò)程中均未出現(xiàn)該現(xiàn)象。這表明，并非每一種Pb．Te合金成分中都存在溫度誘導(dǎo)的液液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。分析認(rèn)為，Pb．Te合金熔體是否發(fā)生結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，與PbTe熔體是否存在化學(xué)短程序有關(guān)。(4)對(duì)Sn．Te3wt％合金熔體升降溫實(shí)驗(yàn)的研究發(fā)現(xiàn)，所發(fā)生的溫度誘導(dǎo)的非連續(xù)液．液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變具有可逆性。對(duì)比而言，Pb．Tex(x=3，70，75wt％)的熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變則呈現(xiàn)不可逆性。這說(shuō)

7、明，溫度誘導(dǎo)液．液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變具有可逆與不可逆兩類(lèi)情況，且與合金系統(tǒng)有關(guān)。分析認(rèn)為，含Sn合金熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的可逆性源于熔體中存在四面體結(jié)構(gòu)的Sn．Sn共價(jià)鍵團(tuán)簇。(5)不同熔體狀態(tài)的Sn．Sblowt％和Pb．Tex(x=3，70wt％)合金凝固實(shí)驗(yàn)表明，經(jīng)歷了溫度誘導(dǎo)的液液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的Sn．Sblowt％和Pb．Tex(x=3，70wt％)合金的形核過(guò)冷度均有所增加，凝固開(kāi)始時(shí)間推遲、凝固時(shí)間縮短、晶粒尺寸得到細(xì)化、某些相的形貌也有所改變。分析認(rèn)為，這些變化是由于溫度誘導(dǎo)的液液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變使得熔體中原有的原子團(tuán)簇打破后所形成的更加均一的且與固相的晶格結(jié)構(gòu)不相同

8、的原子團(tuán)簇造成的。關(guān)鍵詞：熔體結(jié)構(gòu)狀態(tài)；電子輸運(yùn)性質(zhì)溫度行為；液．液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變；液．固相關(guān)性；凝