銅離子印跡磁性生物吸附材料的制備及性能研究

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1、銅離子印跡磁性生物吸附材料的制備及性能研究摘要含銅廢水來(lái)源廣、毒性大，嚴(yán)重危害自然環(huán)境和人體健康，因此對(duì)其進(jìn)行處理尤為必要。本文以Cu(II)為印跡離子，殼聚糖為印跡母體材料，青霉屬菌絲體為核心，納米Fe304為磁組分，經(jīng)環(huán)氧氯丙烷交聯(lián)和三聚磷酸鈉的固化制備了銅離子印跡磁性生物吸附材料(Cu(II)．IMB)，并用于含銅廢水的吸附處理。結(jié)果表明該新型吸附材料優(yōu)點(diǎn)為：(1)成本低廉能夠大量生產(chǎn)；(2)吸附材料表面保留的Cu(II)印跡空穴使得對(duì)Cu(II)的吸附容量大大提高；(3)具有磁性在外加磁場(chǎng)下能夠迅速?gòu)奈胶蟮娜芤褐蟹蛛x出來(lái)。對(duì)制備Cu(II)．IMB的單因素影響

2、吸附性能的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了探討，首次利用響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)優(yōu)化了制備工藝，最大限度的提高了吸附容量。結(jié)果表明，在合成過(guò)程中，環(huán)氧氯丙烷、納米Fe304和印跡銅離子的量是影響吸附材料吸附性能的重要因素，三者間存在一定的交互作用，納米Fe304、印跡銅離子的量對(duì)吸附性能影響是正面的，且最顯著。最佳合成條件為：菌絲體29，CS0．29，30℃下均勻攪拌交聯(lián)反應(yīng)3．Oh，6mL2．5％的三聚磷酸鈉溶液固化8．0h，以CuS04中的銅離子為印跡模板。加入環(huán)氧氯丙烷2．999，F(xiàn)e304為0．5059，印跡銅離子質(zhì)量為25．245mg。通過(guò)掃描電鏡、能譜分析、等離子體光譜分析、紅外光譜、X射線

3、衍射儀、振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)對(duì)Cu(II)．IMB的物質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行鑒定。結(jié)果表明，Cu(II)．IMB的形狀不規(guī)則，表面疏松且有許多的空隙結(jié)構(gòu)，有著豐富的利于對(duì)重金屬離子吸附的基團(tuán)。和純菌絲體及非印跡磁性生物吸附材料(NIMB)相比，比表面積和孔容積大大提高。制備過(guò)程中Fe304被成功的包埋且晶型未改變，但分布不均勻。Cu(II)．IMB仍然保持超順磁性，其磁特性參數(shù)隨Fe304的含量不同而變化。以C，、Zn2+、Ni2+為對(duì)比離子，對(duì)Cu(II)．IMB在水溶液中對(duì)Cu2+的吸附性能進(jìn)行了研究，并與制各的其它三種生物吸附材料進(jìn)行了比較，并對(duì)其磁沉降性能、機(jī)械強(qiáng)度等進(jìn)行了測(cè)定。

4、結(jié)果表明，pH是影響吸附容量的重要因素，其對(duì)Cu2十、Zn2+、Ni2+吸附的最佳pH值在5．0左右，對(duì)C，的為4．O左右。Cu(II)．IMB、NIMB、CMB和MB對(duì)水溶液中C一+、Zn。2+、Ni2+哈爾濱’r=稗大學(xué)博十學(xué)位論文和C，的吸附符合二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)，均為顆粒內(nèi)擴(kuò)散和膜擴(kuò)散聯(lián)合控制過(guò)程，符合Langmuir或Freundlich吸附等溫式。Cu(II)．IMB對(duì)Cu2+的吸附速率最快，達(dá)吸附平衡時(shí)間最短為6．Oh，二級(jí)吸附速率常為4．432x10。3((g／mg)／min)，比NIMB對(duì)Cuz+的提高33％，顆粒內(nèi)有效擴(kuò)散系數(shù)最大，為0．97223(m∥

5、g)／min“2，對(duì)Cu2+的吸附。II+II--厶匕月匕最強(qiáng)，并表現(xiàn)較高的吸附選擇性，由Langrnuir吸附等溫式求出的單層飽和吸附容量為68．02mg／g，對(duì)Zn2+、Ni“、cr6+沒(méi)有吸附選擇性，吸附性能比NIMB好。印跡技術(shù)對(duì)吸附性能的提高貢獻(xiàn)最大。Cu(II)．IMB對(duì)Cu2+吸附過(guò)程為吸熱反應(yīng)，容易自發(fā)進(jìn)行，以物理吸附為主，為熵增加過(guò)程。在外加磁場(chǎng)下，具有良好的磁沉降性能，與非磁性吸附材料比較，沉降時(shí)間縮短93％，沉淀效率提高25％，合成過(guò)程使其機(jī)械強(qiáng)度、交聯(lián)度和抗酸性有較大提高。研究了其在二元體系和多元體系下的吸附競(jìng)爭(zhēng)效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)表明，共存離子導(dǎo)致Cu2

6、+吸附容量下降。二元體系實(shí)驗(yàn)證明，離子對(duì)吸附Cu2+的干擾隨初始濃度的增加而增大。以Cu(II)．IMB和NIMB為吸附材料的溶液中，共存的離子的吸附競(jìng)爭(zhēng)能力為：Zn2+>Ni2+>C，。有競(jìng)爭(zhēng)離子存在時(shí)，Cu(II)．IMB對(duì)Cu2+仍具有較高的選擇吸附性能，并符合Langmuir模型。在多元金屬離子體系中，Cu(II)．IMB的吸附能力仍大于NIMB，對(duì)Cu2+具有專一的吸附選擇性。Zn2+和Ni2+對(duì)Cu2+的協(xié)同競(jìng)爭(zhēng)作用大于Ni2+和C，的。吸附機(jī)理分析表明，吸附的過(guò)程中-NH2和．OH與金屬離子結(jié)合形成共軛結(jié)構(gòu)。吸附金屬離子后Cu(II)．IMB非晶結(jié)構(gòu)和Fe

7、304的晶型未被影響，仍然保持原來(lái)的磁性。吸附了金屬離子的Cu(II)．IMB用0．01MEDTA在25℃下，解吸20min，氫氧化鈉再生1．0h后，能夠重復(fù)使用5次以上。引入BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的理論與方法，創(chuàng)新性地建立了Cu(II)．IMB吸附Cu2+體系的影響因素的預(yù)測(cè)與控制模型，達(dá)到了良好的預(yù)測(cè)效果。為吸附實(shí)驗(yàn)的定量研究開創(chuàng)出一條有效的途徑。本模型的建立可在計(jì)算機(jī)上進(jìn)行某些設(shè)計(jì)與運(yùn)行參數(shù)的選取。同時(shí)，能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)運(yùn)行效果的預(yù)測(cè)，為工藝運(yùn)行的在線控制提供了途徑。關(guān)鍵詞：磁性生物吸附材料；Cu(II)印跡；吸附；重金屬離子銅離子印跡磁性生物吸附