質(zhì)子交換膜燃料電池抗co電催化劑的研究

質(zhì)子交換膜燃料電池抗co電催化劑的研究

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1、分類號UDCTQ02密級公開編號B038003866中國科學院研究生院博士學位論文質(zhì)子交換膜燃料電池抗CO電催化劑的研究指導教師張華民研究員粱永民中國科學院大連化學物理研究所申請學位級別博士學科專業(yè)名稱化學工程論文提交日期2006.3.28論文答辯日期2006.5.30培養(yǎng)單位學位授予單位中國科學院大連化學物理研究所中國科學院研究生院答辯委員會主席朱薪堅教授摘要摘要PtRu/C催化劑是目前應用最廣泛的質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)抗C0陽極電催化劑,但其性能仍不能滿足PEMFCs商業(yè)化的要求。本論文從載體、活性組

2、分和制備方法等三個方面對PEMFCs抗CO電催化劑進行了系統(tǒng)研究。首先,以多壁碳納米管(MWCNTs)為載體制備了PtRu/MwcNTs催化劑,利用N2吸附、TEM、XRD、ICP、FTIR和TPD—MS等多種表征手段,深入研究了載體經(jīng)不同濃度H202處理以及制備催化劑所用溶劑(乙二醇和水)對催化劑的擔載量和粒子分散性以及電池抗CO性能的影響,首次提出了溶劑極性和碳納米管表面化學相結(jié)合是最重要的影響因素,并通過直接測量載體在溶劑中的潤濕熱以及載體表面含氧官能團進行了驗證。其次,開發(fā)了微波輔助乙二醇還原并熱處理的方法制

3、備了PtRuIr/C和PtRuNi/C催化劑。cO溶出伏安、單電池評價和陽極進出口氣體氣相色譜分析等測試表明,兩者具有很高抗co氫氧化活性。在與采用相同方法制各的PtRu/C催化劑對比的前提下,詳細研究了加入Ir和Ni對催化劑粒子形貌、粒子大小和分布、組成均勻性以及體相結(jié)構等的影響,在此基礎上結(jié)合XPS表征深入探討了催化劑結(jié)構一性能的關系,并提出了催化劑性能增強的機理。此外,本論文還開發(fā)了簡單、低成本且完全水相的真空浸漬法制備PtRu/C催化劑,考察并優(yōu)化了制各過程中的若干因素,對該催化劑進行的cO溶出伏安、單電池評

4、價以及陽極進出口氣體氣相色譜分析等測試表明,利用這個方法制備的PtRu/C催化劑具有高于商品PtRu/C催化劑的抗cO性能。關鍵詞:質(zhì)子交換膜燃料電池;抗CO電催化劑;PtRu;碳納米管;微波AbstractYongminLiang(ChemicalEngineering)DirectedbyProf.HuaminZhangPtRu/CisnowrecognizedasthemostpromisingCO·tolerantanodeelectrocatalystforprotonexehangemembranefue

5、lceUs(PEMFCs).However,themodifiedperformancebyPtRu/CisstillnotgoodenoughforthecommercializationofPEMFCs,andmoreactiveCO—tolerantelectrocatalystsarecriticallyneededforthepracticalapplicationofthistechnology.Inthispaper,intensivestudy,inwhichthesupport,theactivec

6、omponentsandthesynthesisstrategywereinvolved,werecarriedout.Firstly,AseriesofPtRunanocomposnessupportedonH202一oxidizedmulti-walledcarbonnanotubes(MWCNTs)weresynthesizedviatwochemicalreductionmethods———theHCH0methodandtheEGmethod.Theeffectsofthesolvents(waterand

7、ethyleneglyc01)andthesurfacecompositionoftheMWCNTsonthedepositionandthedispersionofthemetalparticleswereinvestigatedthroughN2adsorption,TEM,ICP,FTIR,TPD-MSandthemeasurementsofthewettingheatsoftheMWCNTsinthecorrespondingsolvents.Thecharacterizationssuggestedthat

8、combinationofthesurfacechemistryoftheMWCNTswiththepolarityofthesolventswasthemostimportantfactor.EvaluationsofthecatalystsattheanodeofthesinglePEMFCswereconducted.Structure-

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