功能化氧化石墨烯的合成及其應用研究

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1、單位代碼：10293密級：碩士學位論文論文題目：功能化氧化石墨烯的合成及其應用研究學號1011071603姓名杜祝祝導師解令海學科專業(yè)信息材料研究方向石墨烯材料申請學位類別工學碩士論文提交日期二零一四年二月萬方數(shù)據(jù)SynthesisandapplicationofFunctionalizedGrapheneOxideThesisSubmittedtoNanjingUniversityofPostsandTelecommunicationsfortheDegreeofMasterofEngineeringByDUZhuzhuSupervisor:Prof.

2、XIELinghaiFebruary2014萬方數(shù)據(jù)南京郵電大學學位論文原創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是我個人在導師指導下進行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知，除了文中特別加以標注和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得南京郵電大學或其它教育機構的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。本人學位論文及涉及相關資料若有不實，愿意承擔一切相關的法律責任。研究生簽名：_____________日期：____________南京郵電大學學位論文使用授權聲

3、明本人授權南京郵電大學可以保留并向國家有關部門或機構送交論文的復印件和電子文檔；允許論文被查閱和借閱；可以將學位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關數(shù)據(jù)庫進行檢索；可以采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編本學位論文。本文電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致。論文的公布（包括刊登）授權南京郵電大學研究生院辦理。涉密學位論文在解密后適用本授權書。研究生簽名：____________導師簽名：____________日期：_____________萬方數(shù)據(jù)摘要石墨烯是由碳原子堆積而成的單層的二維蜂窩狀碳材料，也是構成其他維數(shù)碳同素異形體材料的基本單元。由于具備獨特

4、的電學、光學、熱力學等物理性能，在光電子等領域有著廣泛的應用前景，所以石墨烯材料受到了科學工作者的廣泛關注。氧化石墨烯是通過化學氧化剝離石墨而制備的，由于它具有成本低、可規(guī)?；苽涞膬?yōu)點而成為最受歡迎最具應用前景的石墨烯前驅體。同時，氧化石墨烯片層含有豐富的含氧官能團，增加了后修飾的反應位點，便于后續(xù)液相加工和功能化后修飾，調(diào)節(jié)石墨烯材料的物理和化學性能。功能化氧化石墨烯的出現(xiàn)，豐富了石墨烯材料的種類，也拓寬了石墨烯材料的研究領域。因而本論文的工作聚焦于氧化石墨烯材料的功能化修飾，并探討功能化石墨烯材料的電學性能。首先我們探討了氧化石墨烯的可控還原對材料

5、電學性能的影響。氧化石墨烯的含有豐富的含氧官能團，但是不同的還原方法保留的含氧官能團的種類和數(shù)量有所差異，因而表現(xiàn)出的物理性能有很大的不同。如何可控的對氧化石墨烯進行還原，并探討還原前后材料的性能差異，具有很大的研究價值。為此，我們通過有機合成上經(jīng)典的銀鹽的催化脫羧反應，實現(xiàn)了氧化石墨烯可控的脫羧還原，在保持其他含氧官能團的含量基本不變的同時，還保留了氧化石墨烯良好的液相分散能力。最后，我們通過濕法加工的辦法，成功的將選擇性還原后的氧化石墨烯材料應用于晶體管儲存器中，結果表明由該材料做成的晶體管器件比直接用氧化石墨烯做成的晶體管器件，表現(xiàn)出更大的存儲窗口

6、和更好的穩(wěn)定性。其次，我們制備了兩親性的石墨烯材料。氧化石墨烯由于豐富的含氧官能團而可以很好分散在水中，但是該材料難以分散在其它有機溶劑中且導電性很差，嚴重阻礙了該材料在高分子復合材料中的應用。為了克服上述問題，很多課題組對在氧化石墨烯片層接上了大分子或者聚合物，然后再對修飾后的氧化石墨烯進行還原，得到具有良好親油性的功能化石墨烯材料，并將其做為導電劑成功的引入到高分子復合材料中。但是，由此制備的功能化石墨烯材料，往往只能單一的溶于有機相或者水相中，難以實現(xiàn)具有兩親性的應用。另一方面，對氧化石墨烯的功能化大都是在有機溶劑中進行的，所以操作都較為繁瑣不夠環(huán)

7、保。所以在本論文中，我們選用5,6-二氨基-2,3-二氰基吡嗪作為功能化試劑，多聚磷酸作為催化劑，在室溫水相的條件下對氧化石墨烯進行雜環(huán)功能化，再用肼還原，得到具有兩親性的石墨烯。由此得到的雜環(huán)功能化石墨烯能夠很好的分散在水和常用的甲醇、N,N-二甲基甲酰胺等有機溶劑中，在高分子復合材料和微納器件領域具有潛在應用。最后，我們制備了自由基功能化的石墨烯材料，并將該材料用作鋰離子電池的負極。由于自由基和石墨烯之間通過強的共價鍵鏈接，從而有效的阻止了自由基在充放電過程中溶解I萬方數(shù)據(jù)于電解液。同時，這也將石墨烯和自由基的儲鋰能力有效的整合，結合石墨烯大的比表面

8、積和良好的導電性，使該材料表現(xiàn)出高的電化學儲鋰性能。具體表現(xiàn)在，高的電容值(40