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1、陵壓料技大學(xué)論文題目：腐殖酸基水煤漿分散劑的合成、性能及其作用機(jī)理研究學(xué)科門(mén)類(lèi)：工學(xué)一級(jí)學(xué)科：化學(xué)工程與技術(shù)培養(yǎng)單位：化學(xué)與化工學(xué)院博士生：李俊國(guó)導(dǎo)師：張光華教授2014年4月STUDYONSYNTHESES，CAPABILITIESANDMECHANISMSOFDISPERSANTSBASEDoNHUMICACIDFoRCoAL．Ⅵ後TERSLURRYAThesisSubmittedtoShaanxiUniversityofScienceandTechnologyinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofDoctorof．．．App
2、liedChemistry_．．．ThesisSupervisor：Professorg墜壘墜g塾望壘圣塾壘壁gApril，2014腐殖酸基水煤漿分散劑的合成、性能及其作用機(jī)理研究摘要近年來(lái)，隨著世界石油資源的日益緊缺和石油價(jià)格的不斷攀升，煤炭資源的綜合利用越來(lái)越受到人們的關(guān)注，然而煤炭的直接燃燒利用卻導(dǎo)致了較低的利用效率及嚴(yán)重的氣候惡化和環(huán)境污染，水煤漿作為一種煤基“節(jié)能減排"流體清潔燃料應(yīng)運(yùn)而生。水煤漿是煤在水中的粗顆粒分散體系。煤是疏水性物質(zhì)，水煤漿中的煤粒由于相互之間的疏水作用而易于團(tuán)聚和沉淀。理想的水煤漿應(yīng)該在其制備、儲(chǔ)存過(guò)程中具有較好的穩(wěn)定性，而在其管道運(yùn)送和霧化燃燒過(guò)程中具有較低
3、的黏度，為了實(shí)現(xiàn)這個(gè)目的，分散劑的選擇使用具有非常重要的意義。目前，用于水煤漿的分散劑主要有萘系、木質(zhì)素系j’腐殖酸系、聚烯烴系、聚羧酸鹽系、磺化丙酮甲醛縮合物和非離子分散劑等。然而，這些分散劑中的大多數(shù)是以石油產(chǎn)品為原料的，不僅價(jià)格較高，而且容易產(chǎn)生環(huán)境污染。腐殖酸系分散劑由天然產(chǎn)物腐殖酸經(jīng)改性而制得，具有原料易得、綠色環(huán)保、價(jià)格低廉、分散性好等優(yōu)點(diǎn)。然而，由于目前的研究工作僅限于對(duì)腐殖酸的硝化、磺化、磺甲基化等初級(jí)改性方面，這雖然提高了腐殖酸系分散劑的親水性和分散性，但由于分散劑相對(duì)分子質(zhì)量依然較小，從而使該類(lèi)分散劑存在穩(wěn)定性差的問(wèn)題。本論文通過(guò)分散劑分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，采用接枝共聚和縮合反應(yīng)兩
4、種方法對(duì)腐殖酸進(jìn)行化學(xué)改性以合成水煤漿分散劑。首先，以腐殖酸(HA)、烯丙基磺酸鈉(SAS)、丙烯酸(AA)、丙烯酰胺(AM)、烯丙醇聚氧乙烯醚(APEG，相對(duì)分子質(zhì)量分別為700，1000，1200，2400)、甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化銨(DMC)等為原料，以過(guò)硫酸鉀為引發(fā)劑，采用水溶液自由基共聚合原理并通過(guò)工藝條件優(yōu)化，合成了七種新型腐殖酸接枝共聚物水煤漿分散劑，即三種二元接枝共聚物——．HA-SAS(HAS)、HA．從(HAA)及HA．AM(HAM)；兩種三元接枝共聚物——-HA．SAS—APEGl000(HSPl000)及HA．從．APEGl200(HAPl200)；兩種兩性離子型接
5、枝共聚物‘——HA．SAS．DMC(HSD)及HA．AA．DMC(HAD)。其次，以腐殖酸、甲醛、尿素、亞硫酸鈉等為原料，利用磺甲基化及縮合反應(yīng)合成了兩種腐殖酸縮合物分散劑——磺化腐殖酸甲醛縮合物(SHF)和磺化腐殖酸脲醛縮合物(SHUF)，并對(duì)其合成工藝條件進(jìn)行了優(yōu)化。采用FT．IR、GPC、TG及DSC對(duì)九種新型腐殖酸基分散劑進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征和性能測(cè)試。以神木煤、溝口煤、彬長(zhǎng)煤及霍林河煤為實(shí)驗(yàn)用煤，研究了所合成的分散劑對(duì)水煤漿分散性和穩(wěn)定性的影響，探討了分散劑分子化學(xué)結(jié)構(gòu)與水煤漿應(yīng)用性能之間的相關(guān)性。結(jié)果表明，各種新型腐殖酸基分散劑的分散及穩(wěn)定性均優(yōu)于傳統(tǒng)的萘磺酸鹽甲醛縮合物(NSF)分散劑
6、。對(duì)于接枝共聚物分散劑，適量磺酸基的引入有利于分散劑應(yīng)用性能的改善，而適量具有一定鏈長(zhǎng)的聚氧乙烯醚及季胺基陽(yáng)離子基團(tuán)的引入可進(jìn)一步提高煤漿的應(yīng)用性能。此外，利用尿素進(jìn)行共縮合因可有效改善縮合物分散劑分子鏈的柔順性而有利于分散劑應(yīng)用性能的改善。以分散和穩(wěn)定性能良好而又化學(xué)結(jié)構(gòu)不同的HSPl000及HSD分散劑制取神木煤水煤漿(煤濃度為66叭％，分散劑加量為O．5叭％)并研究了其流變學(xué)行為。結(jié)果表明，HSPl000及HSD水煤漿的表觀黏度均隨剪切速率的增大顯著下降，表現(xiàn)出明顯的剪切變稀的假塑性流體特征。以Power．1aw模型、Bingham模型及Herschel．Bulkley模型對(duì)漿體的剪切應(yīng)
7、力／剪切速率關(guān)系進(jìn)行了擬合，結(jié)果表明，HSPl000及HSD水煤漿的流變學(xué)行為在Herschel．Bulkley模型下吻合度最高，其擬合相關(guān)系數(shù)庠分別為O．9857和O．9988。在該模型下，HSD水煤漿的流動(dòng)特性指數(shù)挖較HSPl000水煤漿小，表明其具有更為明顯的假塑性流體特征。研究了九種新型腐殖酸基分散劑在神木煤表面的吸附量、分散劑溶液在煤表面的接觸角以及分散劑復(fù)合煤粒表面的Zeta電位。結(jié)果
