鐵酸鑭鈣鈦礦改性及其復合鈰基催化劑甲烷催化燃燒性能的研究

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1、萬方數據ModificationandCatalyticPerformanceinCH4CombustionofPerovskite—typeLaFe03andCe02··basedCatalystsThisthesissubmittedtoZhejiangNormalUniversityforthedegreeofMasterofSciencebyXian-PingXiangSupervisedbyProf.Bo-TuoTengZhejh?ngKeyLaboratoryfo廠ReactiveChemistry011

2、SolidSurfaces,InstituteofPhysicalChemistry,ZhejiangNormalUniversityMay2014萬方數據鐵酸鑭鈣鈦礦改性及其復合鈰基催化劑甲烷催化燃燒性能的研究摘要近來,中國汽車的保有量迅速增加,污染也越來越嚴重,機動車尾氣污染已經成為空氣里的主要污染源。汽車尾氣不僅對環(huán)境造成了嚴重的污染,更對人體造成了傷害。目前的汽車尾氣催化劑存在以下兩個問題:一、起燃溫度都比較高,二:貴金屬使用量比較大。因此,制備較低起燃溫度的催化劑和用賤金屬催化劑替代貴金屬催化劑的研究越來越

3、多,該類催化劑可以改善我們的空氣質量。論文利用溶膠凝膠法制備了稀土鈣鈦礦復合氧化物系列催化劑,以甲烷燃燒作為評價汽車尾氣催化劑低溫起燃性能的探針反應,利用BET.XRD、TG、SEM、Raman、H2.TPR等表征手段,對催化劑進行了系統(tǒng)的評價與表征,制備了催化性能優(yōu)良的產品。研究結果表明,鐵酸鑭鈣鈦礦及其復合鈰基催化劑對甲烷的催化氧化有較好的效果:利用表征結果將催化劑的性能與物理化學結構進行了關聯(lián)。1.鐵酸鑭鈣鈦礦A位改性催化劑的甲烷催化氧化性能的研究以硝酸鹽作為前驅體,檸檬酸作為溶膠劑,用氨水調節(jié)溶液pH值,通過

4、溶膠凝膠法制備了一系列不同Ce含量和不同焙燒溫度鐵酸鑭復合氧化物催化劑。制備了不同Ce/La比例的LaldCe。Fe03系列催化劑的催化性能,甲烷催化氧化活性評價結果表●明,在A位摻入Ce提高了催化劑的甲烷低溫氧化活性,Lao.7Ceo.3Fe03催化劑的活性為最佳。XRD、SEM結果表明,當Ce/La比例為l:9時,Ce02能很好地與LaFe03形成鈣鈦礦結構。2.鐵酸鈰鑭鈣鈦礦B位改性催化劑的甲烷催化氧化性能的研究研究表明,B位離子摻雜也能提高催化劑對甲烷的氧化性能。本文在B位摻入對甲烷催化性能較好的Co離子,制

5、備了不同Fe/Co比例的Lao.9Ceo.1Fel.xCo、03系列催化劑。甲烷氧化活性評價結果表明,在B位摻入Co有助于催化劑對甲烷的催化活性萬方數據的提升,Lao.9Ceo.1Feo,祀oo.303催化劑的活性為最佳。在LaFe03的A位和B位摻入適量的其它元素,有助于提高催化劑的活性,且能保持較好的鈣鈦礦結構。3.稀土鈣鈦礦復合鈰基催化劑甲烷催化氧化性能的研究利用溶膠凝膠法制備不同鈰鋯比例的固溶體,以CO氧化為探針反應,評價了不同比例的鈰鋯固溶體的催化氧化活性。在優(yōu)化比例的鈰鋯固溶體基礎上,按一定的比例加入活性

6、氧化鋁、鈰鋯粉、擬薄水鋁,適量的蒸餾水,球磨一段時間成漿狀后,加入貴金屬。本文重點分析了不同Pd含量、稀土鈣鈦礦添加對催化劑甲烷催化氧化活性的影響等。結果表明,Pd含量對催化劑活性有重要的影響:在鈰鋯固溶體中添加稀土鈣鈦礦能夠提高催化劑的甲烷氧化活性,從而可以降低催化劑的生產成本。關鍵詞:汽車尾氣;溶膠凝膠法;鈰基催化劑:鈣鈦礦:甲烷催化燃燒萬方數據ModificationandCatalyticPerformanceinCH4CombustionofPerovskite··typeLaFe03andCe02-·ba

7、sedCatalystsABSTRACT晰mtherapidincreaseofmotorvehiclesinChina,airpollutioncausedbyautomotiveexhausthasbeenoneofthemostimportantpollutionresources.Todevelopthecatalystswithhighperformanceisthekeytosolvethispollution.Atpresent,therealetwourgentdifficultiesfortheau

8、tomotiveexhaustcatalystdevelopment:1.1ight-offtemperatureishigh;2.Activecomponentsofpreciousmetalsareexpensive.Therefore,todevelopnewcatalystsormodifythepresentoneswithlowli

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