sic纖維增強(qiáng)ti基復(fù)合材料界面反應(yīng)研究

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1、摘要摘要(纖維增強(qiáng)Ti基復(fù)合材料在航空航天領(lǐng)域有重要的應(yīng)用前景，但由于．SICTi的化學(xué)活性大，在復(fù)合材料的SiC—Ti界面處存在嚴(yán)重的界面化學(xué)反應(yīng)，會極大的損害SiC／Ti基復(fù)合材料的力學(xué)性能。然而迄今為止，對SiC／Ti基復(fù)合材料的界面反應(yīng)的研究特別是理論研究很不深入。因此本文運用量子化學(xué)、熱力學(xué)、動力學(xué)、擴(kuò)散等理論，并采用實驗觀察，對SiC／Ti基復(fù)合材料界面反應(yīng)進(jìn)行了多方面的研究，揭示了界面反應(yīng)的本質(zhì)。十柑次將量子化學(xué)計算理論運用于金屬基復(fù)合材料界面反應(yīng)的研究中，運用Gaussian98量子化學(xué)計算程序，找

2、到了適合于研究過渡族會屬Ti的碳化物和硅化物的計算方法，獲得了SiC／Ti基復(fù)合材料界面反應(yīng)的熱力學(xué)和動力學(xué)數(shù)據(jù)。根據(jù)Korler和Miedema模型，推導(dǎo)了三元合金各組元活度系數(shù)的對稱計算公式，確定了經(jīng)驗常數(shù)a的值。對Ti一5A1—2．5Sn、Ti一6AI．4V、Ti3AI、TiAl的計算表明計算值與試驗值吻合較好，而且比非對稱計算公式獲得的結(jié)果更精確。結(jié)合量子化學(xué)研究結(jié)果，計算了SCS一6SiC纖維與Ti—Al金屬間化合物和典型的近Ⅱ、Q+13、近13及13鈦合金組成的復(fù)合材料體系可能發(fā)生的16個界面反應(yīng)的Gi

3、bbs函數(shù)變△，G。(計算表明，在所研究的溫度范圍內(nèi)(600．1600K)，16個界面反應(yīng)均可正向進(jìn)行。即TiSi、TiSi2、Ti5Si”TisSi、TiC、Ti5Si4、Ti3AIC、Ti2A1C、Ti3SiC2、Ti3SiC幾種產(chǎn)物都可能形成。從熱力學(xué)上預(yù)測了不同復(fù)合材料體系的界面反應(yīng)性，表明SiC／TiAl、SiC／Ti2A1Nb、SiC／Ti40等體系的界面反應(yīng)較輕。為復(fù)合材料體系的選材指明了方向，可大大減少試驗工作量。木在量子化學(xué)研究的基礎(chǔ)上，建立了SCS．6SiC／Ti基復(fù)合材料界面反應(yīng)的反應(yīng)動力學(xué)模

4、型，即反應(yīng)是通過原子態(tài)的中間態(tài)分二個步驟進(jìn)行的。(量子化學(xué)計算與經(jīng)驗估算相結(jié)合，求出了可能發(fā)生的界面反應(yīng)的活化能，表明第‘一步驟的活化能遠(yuǎn)大于第二步驟的活化能，因而第一步驟是反應(yīng)的動力學(xué)控制因素，在這一步驟中，原子態(tài)的Ti、si、c分別從基體鈦合金和纖維中分解出來。量子化學(xué)計算表明其離解能分別為108KJ／mol、499．7KJ／mol和626lKJ／mol，與文獻(xiàn)報道的試驗值吻合。離解能數(shù)據(jù)及速率常數(shù)的計算均證明Ti的離解較為容易?；罨軘?shù)據(jù)表明界面反應(yīng)的第二步驟屬于動力學(xué)快速反應(yīng)，其中反應(yīng)Tj+SiC=TiC+

5、Si將優(yōu)先進(jìn)行，形成界面反應(yīng)區(qū)中細(xì)小晶粒的第一反應(yīng)層，該反應(yīng)不受擴(kuò)散所控制。盡管隨后進(jìn)行的界面反應(yīng)仍西北工業(yè)大學(xué)博士學(xué)位論文屬動力學(xué)快速反應(yīng)，但受“、c、si等元素的擴(kuò)散所控制。7L根據(jù)活度系數(shù)研究結(jié)果，推導(dǎo)了對稱的元素互擴(kuò)散系數(shù)計算公式，比非對稱的互擴(kuò)散系數(shù)計算公式的計算結(jié)果更接近實驗值。(計算了個界面反應(yīng)層中C和Si的互擴(kuò)散系數(shù)，獲得了SCS．6SiC／Ti2AINb復(fù)合材料界面反應(yīng)過程中C和Si的濃度分布具體關(guān)系式，并計算了SCS一6SiC／Ti2AINb基復(fù)合材料界面各產(chǎn)物層c和Si的濃度分布，與實驗測定吻

6、合較好。由于受到元素擴(kuò)散的控制，界面反應(yīng)產(chǎn)物的形成應(yīng)當(dāng)遵循相圖上濃度與各相區(qū)之間的關(guān)系，因此，SCS一6SiC／Ti2AINb基復(fù)合材料中，可形成的界面反應(yīng)產(chǎn)物為Ti5Si3、Ti3Si、TiC：$IJTi3AIC。手采用透射電鏡對SCS．6SiC／Ti2AINb復(fù)合材料和SCS一6SiC／Ti3A1復(fù)合材料的界面反應(yīng)進(jìn)行了觀察研究，發(fā)現(xiàn)界面反應(yīng)產(chǎn)物呈層狀分布，表現(xiàn)出明顯的反應(yīng)擴(kuò)散特征。(scs．6SiC／Ti2AINb復(fù)合材料界面反應(yīng)產(chǎn)物依次為：緊挨著纖維的晶粒細(xì)小的TiC層、晶粒細(xì)小的Ti5Si3層、等軸晶粒的

7、TiC層及Ti3si層。試樣經(jīng)過9000C長期熱暴露后，各反應(yīng)層的厚度增加，在Ti2AINb基體中還發(fā)現(xiàn)一些個別的Ti3AIC顆粒。SCS一6SiC／Ti3AI復(fù)合材料的界面反應(yīng)產(chǎn)物可多達(dá)6層，依次為：緊挨著纖維的晶粒細(xì)小的TiC層、晶粒細(xì)小的Ti5Si3層、等軸晶粒的TiC層、Ti3Si層、Ti3AlC層及Ti5Si3層。比較而言，二種復(fù)合材料中SCS．6SiC／Ti2AINb的界面反應(yīng)程度較輕，與熱力學(xué)預(yù)測結(jié)果一致。根據(jù)實驗研究結(jié)果，從熱力學(xué)、擴(kuò)散動力學(xué)及晶體學(xué)上分析討論了界面反應(yīng)產(chǎn)物Ti3A1C的形成機(jī)理，表

8、明是由于C的擴(kuò)散進(jìn)入Ti3Al晶粒，發(fā)生了Ti3AI+C--->Ti3AIC的反應(yīng)所致。在SCS．6SiC／Ti2AINb復(fù)合材料中，出于基體Ti2A1Nb中只有個別的Ti3Al晶粒，因此會形成個別的Ti3AIC顆粒，而在SCS．6SiC／Ti3AI復(fù)合材料中，則形成層狀的Ti3AIC。研究了界面障礙涂層TiB2的作用，證明TiB2可以明顯的阻止元素擴(kuò)散，但