組合型pt催化劑催化vocs完全氧化性能研究

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1、DissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyfortheDegreeofMasterTitle：STUDYoFASSEMBLEDPtNANo．CATAIⅣSTFoRTHECoMPLETEoXID—訂IoNoFVoCsSubmittedbyPingAoSupervisedbyProfessor叉跏huan婦刀CollegeofChemicalEngineeringZhejiangUniversityofTechnologyApril2014浙江工業(yè)大學(xué)學(xué)位論文

2、原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所提交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的研究成果。除文中已經(jīng)加以標(biāo)注引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個(gè)人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不含為獲得浙江工業(yè)大學(xué)或其它教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位證書而使用過的材料。對本文的研究作出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均己在文中以明確方式標(biāo)明。本人承擔(dān)本聲明的法律責(zé)任。作者簽名：日物甲年略月咖學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，同意學(xué)校保留并向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人

3、授權(quán)浙江工業(yè)大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。本學(xué)位論文屬于1、保密口，在年解密后適用本授權(quán)書。2、不保密口。(請?jiān)谝陨舷鄳?yīng)方框內(nèi)打“√”)日期：沙，仁年日期：糾午年組合型Pt催化劑催化VOCs完全氧化性能研究摘要揮發(fā)性有機(jī)物(volatileorganiccompounds，VOCs)是大氣污染物的重要來源，是PM2．5及霧霾的主要影響因素。催化氧化技術(shù)被認(rèn)為是一種最具前景的消除VOCs方法。由于能耗等原因，催化氧化消除VOCs的反應(yīng)溫

4、度越低越好，但目前催化氧化VOCs大多在200oC以上，部分貴金屬催化劑能在150．200oc條件下催化氧化消除VOCs，能在更低溫度下(<150oC)實(shí)現(xiàn)VOCs完全氧化具有重要的意義。因而研究催化氧化消除VOCs的高活性催化劑是當(dāng)前所面臨的主要任務(wù)。為此，本論文對催化劑制備進(jìn)行了創(chuàng)新型研究，采用多孔氧化物載體直接吸附納米顆粒，制備了鉑基組合型催化劑，對組合型的Pt基催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)的表征，并對該系列催化劑對典型VOCs的催化氧化性能進(jìn)行了深入研究，討論了催化劑結(jié)構(gòu)與催化性能的內(nèi)在關(guān)系。具體研究內(nèi)容和取得的結(jié)果如下：

5、一、Pt／Ti02催化劑上甲苯等VOCs氧化性能研究采用吸附法制備了組合型Pt／Ti02催化劑(以Pt／Ti02．AS表示)，并考察了其對甲苯等VOCs催化氧化反應(yīng)的性能。結(jié)果表明，1％Pt／Ti02．AS催化劑在130oC(135oc、145oc、215oC)的低溫下即可將濃度為1000ppm、空速為18000h。1的甲苯(異丙醇、丙酮、乙酸乙酯)完全氧化生成C02和H20。同時(shí)還考察了工藝條件對甲苯等VOCs氧化的影響，發(fā)現(xiàn)VOCs的去除率受空速和VOCs初始濃度增加的影響較小，說明在較大的空速和濃度范圍內(nèi)，Pt／

6、Ti02．AS催化劑均表現(xiàn)出良好的催化性能。為提高催化劑的穩(wěn)定性，我們通過增加助劑改性來加強(qiáng)Pt／Ti02．AS催化劑的壽命。當(dāng)加入5％K2S04助劑改性修飾后，催化劑的穩(wěn)定性得到了明顯改善，該系列催化劑在50個(gè)小時(shí)的持久性去除甲苯(乙酸乙酯)實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)良好，130oC(215oc)下一直能保持近100％的甲苯(乙酸乙酯)去除率。這是因?yàn)榛钚越M分Pt與K之間能產(chǎn)生更強(qiáng)的相互作用，從而提高了催化劑的穩(wěn)定性。二、Pt／A1203催化劑上HCHO氧化性能研究以應(yīng)用最廣泛且廉價(jià)易得的A1203作為載體，采用直接吸附法和浸漬法制

7、備了Pt／A1203催化劑，并用于HCHO催化完全氧化反應(yīng)。結(jié)果表明，1％Pt／A1203．AS在室溫條件下即可將HCHO完全氧化為C02和H20；而浸漬法制備的Pt／A1203催化劑(Pt／A1203．WI)則需要在70oC才能實(shí)現(xiàn)甲醛的完全氧化。各種表征結(jié)果表明：制備方法的不同會影響催化劑表面Pt粒子的大小和化學(xué)價(jià)態(tài)，進(jìn)而影響催化劑的反應(yīng)性能。其中，Pt／A1203．AS催化劑上存在相對較多的pto物種且主要分部在載體的表面，顯示出良好的低溫活化氧的能力，使得Pt／A1203．AS催化劑表現(xiàn)出很高的甲醛低溫氧化消除

8、活性。另外，該催化劑表面大量的羥基基團(tuán)與活性組分之間的相互作用大大提高了催化劑的穩(wěn)定性，省去了大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道中的通過外加堿金屬修飾增加載體表面羥基數(shù)量來改善催化劑穩(wěn)定性的步驟。為制備高活性和高穩(wěn)定性的催化劑提供了更為簡潔的合成方法，同時(shí)也大大降低了催化劑的運(yùn)行成本。最后，本文討論了Pt／A1203．AS催化劑上HCHO催化氧化過程