資源描述:
《過氧磷鎢酸催化甲基氯丙烯環(huán)氧化研究》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學術(shù)論文-天天文庫。
1、⑧論文作者簽名:丕澈論文評閱人1:隆名證因評閱人2:隆名證闥評閱人3:隆名證闥評閱人4:評閱人5:答辯委員會主席:委員1:委員2:委員3:委員4:委員5:浙江大學研究生學位論文獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特別加以標注和致謝的地方外,論文中不包含其他人己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得逝鎏盤塋或其他教育機構(gòu)的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均己在論文中作了明確的說明并表示謝意。學位論文作者簽名:乃游、簽字日期:7切彳年弓月//日學
2、位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學位論文作者完全了解逝鎏盤塋有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交本論文的復印件和磁盤,允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)逝望盤生可以將學位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索和傳播,可以采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編學位論文。(保密的學位論文在解密后適用本授權(quán)書)學位論文作者簽名:乃轉(zhuǎn)導師簽名:缸埠芝簽字日期:即/午年弓月//日簽字日期:沙,緝羅月『『日浙江大學碩士學位論文致謝11年的夏天,自己站在校門口,看著大門上“浙江大學”四個大字,激動不已,為有幸成為浙大一子而倍感自豪。轉(zhuǎn)眼間,兩年半的研究生學
3、習生涯已接近尾聲,自己也即將離開熟悉的求是園。感謝浙江大學。竺可楨老校長有兩個經(jīng)典的問題:“諸位在校,有兩個問題應該自己問問,第一,到浙大來做什么?第二,將來畢業(yè)后做什么樣的人?”這兩個問題一直伴隨著我成長,也時時刻刻提醒著我為之思考,為之鼓舞,更為之努力。謝謝您讓我領(lǐng)悟了求是精神,也謝謝您讓我明白了怎樣做人,怎樣做事。感謝我的導師張華星副教授。從論文的選題、實驗方案的確定、實驗工作的開展和實施到最后論文的撰寫等方面,張老師傾注了大量的心血。張老師嚴謹?shù)闹螌W態(tài)度、崇高的學術(shù)風范以及勤奮的工作風格,無不給我留下深刻的印象,讓學生欽佩不
4、已。值此論文工作完成之際,再次向辛勤培養(yǎng)我的導師張老師表示崇高的敬意和衷心的感謝!感謝王毅、成文凱、單環(huán)宇等同學在實驗和生活上的幫助。在與他同窗學習兩年半的時間里,我收獲良多。衷心祝愿他們事業(yè)有成,生活幸福!感謝我讀研期間身邊的好友范輪旋、肖春同學,幫助我邁過生活中的一道道坎兒!祝愿她們順利畢業(yè)、前程似錦。感謝我的親人在生活中給我的支持、鼓勵和理解。今天我能夠?qū)W有所成,離不開他們的無私奉獻。祝愿他們平安健康。最后向所有關(guān)心我的老師、同學和親朋好友致以衷心的感謝!石澤賓2012年2月15曰于浙江大學求是園浙江大學碩士學位論文致謝Ⅱ浙江
5、大學碩士學位論文摘要雜多酸催化雙氧水氧化烯烴環(huán)氧化是一種清潔氧化工藝,有較好的應用前景。催化過程與雜多酸種類、相轉(zhuǎn)移催化劑、溶劑、助劑和一些具體反應條件都有關(guān)系。本論文研究了以雜多酸為催化劑,H202為氧化劑,無溶劑條件下甲基氯丙烯環(huán)氧化制備甲基環(huán)氧氯丙烷的工藝;從綠色化學角度出發(fā),考察了氯球接枝季銨鹽負載過氧磷鎢酸的催化和回收套用性能;設(shè)計合成了一種新的催化劑載體一一氯球接枝雙季銨鹽,以提高過氧磷鎢酸負載量,加快催化反應速率,并考察了其催化和回收套用性能。具體內(nèi)容如下:考察了四種雜多酸(磷鉬酸、磷鎢酸、過氧磷鉬酸和過氧磷鎢酸)季銨
6、鹽對甲基氯丙烯環(huán)氧化制備甲基環(huán)氧氯丙烷的催化效果,發(fā)現(xiàn)過氧磷鎢酸季銨鹽催化效果最好。優(yōu)化了過氧磷鎢酸季銨鹽的制備方法,簡化了制備工藝。通過單因素法考察了過氧磷鎢酸季銨鹽催化甲基氯丙烯環(huán)氧化的工藝條件,得到了最佳工藝條件:H202(30%)為O.1tool,甲基氯丙烯為0.3tool,催化劑為0.Sg(0.250mm01),助催化劑(Na2HP04)為0.049(0.283mm01),反應溫度和反應時間分別為604C和3.5h。此條件下,H202的轉(zhuǎn)化率接近100%,甲基環(huán)氧氯丙烷的產(chǎn)率為96.36%,選擇性達96.80%。為使催化劑
7、回收方便,考察了氯球接枝N,N.二甲基十二烷基叔胺負載過氧磷鎢酸催化甲基氯丙烯環(huán)氧化制備甲基環(huán)氧氯丙烷。發(fā)現(xiàn)最優(yōu)條件下,H202轉(zhuǎn)化率為98.2%,但甲基環(huán)氧氯丙烷的產(chǎn)率卻只有理論產(chǎn)率的一半。該催化劑最大的優(yōu)點是用可以回收套用,回收率在95%左右,套用時活性可以得到很好的保持。為提高負載型催化劑的負載量和催化能力,設(shè)計并合成了一種新的催化劑載體——氯球接枝雙季銨鹽,以提高載體中一離子的數(shù)量,進而提高過氧磷鎢酸的負載量和催化能力。其結(jié)構(gòu)通過了紅外、核磁表征。成功制備了氯球接枝雙季銨鹽負載過氧磷鎢酸催化劑,優(yōu)化了其催化甲基氯丙烯環(huán)氧化的
8、反應條件,其最佳反應條件:H202為0.05mol,C4H7C1為0.175mol,催化劑為1.509,Na2HP04為0.059,反應溫度和反應時間分別為60"C和3h。此條件下,H202基本反應完全,甲基環(huán)氧氯丙烷的產(chǎn)率為92.3