纖維素的非衍生溶解及新型纖維素基水凝膠的制備

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1、東華大學(xué)博士學(xué)位論文學(xué)校代碼(10255)學(xué)號(hào):1139040纖維素的非衍生溶解及新型纖維素基水凝膠的制備Non-derivativeDissolvingofCelluloseandPreparationsofNovelCelluloseBasedHydrogel學(xué)科專業(yè)：材料學(xué)作者姓名：彭華峰指導(dǎo)教師：汪少朋教授徐洪耀教授二零一八年三月I東華大學(xué)博士學(xué)位論文?纖維素的非衍生溶解及新型纖維素基水凝膠的研究申請(qǐng)學(xué)位：工學(xué)博士學(xué)科專業(yè)：材料學(xué)研究方向：生物基材料改性作者：彭華峰學(xué)號(hào)：1139040指導(dǎo)老師：汪少朋徐洪耀答辯日期：II東華大學(xué)博士學(xué)位論文東華大學(xué)學(xué)

2、位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：我恪守學(xué)術(shù)道德，崇尚嚴(yán)謹(jǐn)學(xué)風(fēng)。所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已明確注明和引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的作品及成果的內(nèi)容。論文為本人親自撰寫，我對(duì)所寫的內(nèi)容負(fù)責(zé)，并完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。學(xué)位論文作者簽名：日期：年月日III東華大學(xué)博士學(xué)位論文東華大學(xué)學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，同意學(xué)校保留并向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱或借閱。本人授權(quán)東華大學(xué)可以將本學(xué)位論文的

3、全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。保密，在年解密后適用本版權(quán)書(shū)。本學(xué)位論文屬于不保密。學(xué)位論文作者簽名：指導(dǎo)教師簽名：日期：年月日日期：年月日IV東華大學(xué)博士學(xué)位論文纖維素的非衍生溶解及新型纖維素基水凝膠的制備摘要生物基材料的功能化研究是材料科學(xué)和工業(yè)中的一個(gè)重要研究方向，隨著材料科學(xué)和生物醫(yī)學(xué)的迅速發(fā)展，在傳統(tǒng)應(yīng)用基礎(chǔ)上，這類材料的研究致力向著功能化、智能化的方向發(fā)展。所有繼續(xù)尋找這類生物聚合物新型應(yīng)用的背后，是這類材料的生物相容性、生物降解性、無(wú)毒性、良好的可修飾性和自然廣泛存在性。纖維素(Ce

4、llulose)為代表的生物基材料的功能化研究是材料研究的重要領(lǐng)域，各種新型非水性溶劑的發(fā)現(xiàn)，為開(kāi)發(fā)新功能，特殊性能的生物基材料創(chuàng)造了良機(jī)?；谔烊簧锊牧系奶赜行阅埽瑢?duì)其進(jìn)行功能化研究，擴(kuò)寬甚至突破它們?cè)械膽?yīng)用領(lǐng)域，具有重大的意義。本論文研究了纖維素的非衍生性溶解機(jī)理并建立了相關(guān)的溶解模型，以離子液體為主要溶劑，研究和制備了新型的功能化纖維素基水凝膠材料，并對(duì)纖維素水凝膠的形成機(jī)理、新型纖維素基水凝膠和氣凝膠功能材料的制備、材料性能、功能化修飾、應(yīng)用等方面進(jìn)行了研究。本論文主要由七章內(nèi)容組成：1．緒論。簡(jiǎn)述了纖維素、水凝膠、離子液體的一般特性，對(duì)纖維素的

5、非衍生溶解、凝膠材料和離子液體在纖維素領(lǐng)域應(yīng)用的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀及進(jìn)展進(jìn)行了綜述。在此基礎(chǔ)上，歸納了水凝膠普遍特性，提出了以離子液體為溶劑制備新型纖維素生物基水凝膠的可行性和本論文的研究目標(biāo)和主要內(nèi)容。2．纖維素在水相溶劑中的演變過(guò)程和溶解機(jī)理的研究。以典型的水相溶劑：N-甲基氧化嗎啉(N-methylmorpholine-N-oxide,NMMO)為溶劑，研究了不同結(jié)構(gòu)和形態(tài)的纖維素在不同濃度的NMMO中的溶解行為和演變過(guò)程，建立無(wú)定型區(qū)和結(jié)晶區(qū)共存的兩相結(jié)構(gòu)生物聚合物溶解和纖維素溶脹性溶解的溶劑滲入模型。3．以離子液體為溶劑基于熱力學(xué)分析闡明纖維素類多糖非

6、衍生I東華大學(xué)博士學(xué)位論文性溶解機(jī)理的研究。以一系列溶解性能差異的非水相溶劑-離子液體(ILs)為溶劑，纖維素以及其他類似結(jié)構(gòu)的生物高分子為研究對(duì)象，結(jié)合密度泛函理論(DFT)對(duì)纖維素在離子液體溶解過(guò)程中的熱力學(xué)變化進(jìn)行了研究和分析，對(duì)纖維素的非衍生性溶解熱力學(xué)溶解機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)的討論，推導(dǎo)了熵、焓和溫度等影響因素導(dǎo)致的不同溶劑對(duì)纖維素非衍生性溶解能力變化的熱力學(xué)公式；同時(shí)還分析了其他影響纖維素非衍生溶解的因素。4．基于離子液體為介質(zhì)的纖維素水凝膠膜的制備。以功能化離+-子液體1-丁基-3-甲基咪唑氯鹽([Bmin]Cl)為溶劑，制備了結(jié)構(gòu)均勻、機(jī)械性能優(yōu)良

7、、并具有良好透光率的內(nèi)部多空纖維素水凝膠膜，研究了預(yù)凝膠溫度、預(yù)凝膠時(shí)間、凝固浴溫度等工藝條件對(duì)制備的纖維素水凝膠結(jié)構(gòu)和性能的影響，并對(duì)纖維素水凝膠的形成機(jī)理進(jìn)行了初步探討，分析了纖維素分子內(nèi)和分子間的氫鍵作用，以及由于纖維素分子鏈的兩親性導(dǎo)致的疏水單元的有序聚集形成的聚集片層對(duì)纖維素水凝膠的形成以及對(duì)形成的水凝膠的結(jié)構(gòu)和性能所起的作用。5．新型手相向列結(jié)構(gòu)纖維素凝膠的自組裝及纖維素凝膠的形成+-機(jī)理研究。以離子液體1-烯丙基-3-甲基咪唑氯鹽([Amim]Cl)為溶劑，通過(guò)浸沒(méi)沉淀相轉(zhuǎn)移過(guò)程中纖維素分子調(diào)整自身的結(jié)構(gòu)進(jìn)行重排和自組裝，首次制備了新型手性向列

8、水凝膠和具有虹彩效應(yīng)的手性向列氣凝膠，采用同步輻照小