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1、分類號O69學(xué)號151040200密級全日制學(xué)術(shù)型碩士學(xué)位論文題目咪唑類功能化離子液體的量子化學(xué)計算及其合成與應(yīng)用作者姓名曹繼鵬導(dǎo)師姓名、職稱王文珍教授學(xué)科(專業(yè))名稱應(yīng)用化學(xué)提交論文日期2018年6月14日學(xué)位論文創(chuàng)新性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是我個人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝中所羅列的內(nèi)容以外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果；也不包含為獲得西安石油大學(xué)或其它教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中做了明確的說明并表示了謝意。申請學(xué)位論文與資料若有不實(shí)之處，本人承擔(dān)一切
2、相關(guān)責(zé)任。論文作者簽名：____________日期：____________學(xué)位論文使用授權(quán)的說明本人完全了解西安石油大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識產(chǎn)權(quán)單位屬西安石油大學(xué)。學(xué)校享有以任何方法發(fā)表、復(fù)制、公開閱覽、借閱以及申請專利等權(quán)利。本人離校后發(fā)表或使用學(xué)位論文或與該論文直接相關(guān)的學(xué)術(shù)論文或成果時，署名單位仍然為西安石油大學(xué)。論文作者簽名：__________日期：__________導(dǎo)師簽名：__________日期：__________·注：如本論文涉密，請在使用授權(quán)的說明中指出（含解密年限等）。I中文摘要論文題目：咪唑類功能化離子液體的
3、量子化學(xué)計算及其合成與應(yīng)用專業(yè)：應(yīng)用化學(xué)碩士生：曹繼鵬(簽名)導(dǎo)師：王文珍(簽名)摘要溫室效應(yīng)是全球關(guān)注的環(huán)境問題之一，科學(xué)家們一直致力于CO2的組合轉(zhuǎn)化技術(shù)研究。將CO2轉(zhuǎn)化成具有工業(yè)應(yīng)用價值的化工產(chǎn)品，不僅能減少其作為溫室氣體對環(huán)境造成的影響，而且極大地降低了傳統(tǒng)化工產(chǎn)業(yè)對化石能源的依賴，有望進(jìn)一步拓展清潔的、可再生利用的綠色能源。CO2催化轉(zhuǎn)化為環(huán)碳酸酯是一類原子利用率100%的綠色原子經(jīng)濟(jì)反應(yīng)，且逐漸成為CO2資源化的有效途徑之一，在生成高附加值環(huán)碳酸酯的同時亦為CO2的減排與利用提供了新思路。本文首先通過Gaussian09W量子化學(xué)軟件優(yōu)化了咪唑類離子液體的結(jié)構(gòu)，計算了其作為催
4、化劑參與CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的自由能變化過程。在此基礎(chǔ)上，合成了結(jié)構(gòu)新穎的咪唑類功能化離子液體并考察了其對CO2的催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響因素。主要有以下三個部分：（1）采用Gaussian09W優(yōu)化了[C3(mim)2]Br2、[OH-C2mim]Br、[OH-C3mim]Br和[OH-C3(mim)2]Br2的結(jié)構(gòu)，考察了自然布局電荷分布（NPA）、自然鍵軌道（NBO）二階穩(wěn)定化能（E(2)）的大小及其軌道間的交互作用和分子表面靜電勢（ESP），計算了-其催化CO2和環(huán)氧丙烷環(huán)化反應(yīng)過程中的自由能變化。理論計算表明：Br和氫鍵協(xié)同進(jìn)攻環(huán)氧丙烷開環(huán)是決速步；而采用[OH-C2mim]Br和[OH-C
5、3mim]Br作為催化劑時，前者的催化效果比后者更好（[OH-C2mim]Br催化CO2和環(huán)氧丙烷環(huán)化反應(yīng)的自由能比[OH-C3mim]Br低約3.6KJ/mol）。（2）在（1）的基礎(chǔ)上，以1-甲基咪唑為主要原料，通過加熱回流法合成了六類功能化的咪唑類離子液體，分別如下：1,1'-(1,3-三亞甲基)雙-3-甲基咪唑二溴鹽([C3(mim)2]Br2)、1-(2-羥乙基)-3-甲基咪唑溴化鹽([OH-C2mim]Br)、1-(3-羥丙基)-3-甲基咪唑溴化鹽([OH-C3mim]Br)、1,1'-(2-羥丙基)雙-3-甲基咪唑二溴鹽([OH-C3(mim)2]Br2)、1-(2-胺乙基)
6、-3-甲基咪唑溴化鹽([NH2-C2mim]Br)和1-(3-胺丙基)-3-甲基咪唑溴化鹽([NH2-C3mim]Br)。（3）利用元素分析、紅外光譜、紫外光譜、核磁共振氫譜等方法對所制備的離子液體進(jìn)行初步表征，并將其用于催化CO2和環(huán)氧丙烷合成環(huán)碳酸丙烯酯。實(shí)驗結(jié)果表明所制備的離子液體均具備一定的催化性能，其中[OH-C2mim]Br催化CO2的效果最佳。進(jìn)一步考察了壓力、時間以及溫度對[OH-C2mim]Br催化性能的影響，獲得了最佳的催化反應(yīng)條件（反應(yīng)壓力為2.0MPa，時間為60min，溫度為115℃，碳酸丙烯酯的催化收率~72%）。該實(shí)驗結(jié)果與計算數(shù)據(jù)一致。關(guān)鍵詞：離子液體碳酸丙
7、烯酯反應(yīng)機(jī)理自由能論文類型：基礎(chǔ)研究II英文摘要Subject：QuantumChemicalCalculationofImidazoleFunctionalizedIonicLiquidsandTheirSynthesisandApplicationSpeciality：AppliedChemistryName：Ji-PengCao(signature)Instructor：Wen-ZhenWang(signature
