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1、CuCl負(fù)載型吸附劑的制備及性能研究PreparationandPropertiesofSupportedCuClAdsorbents一級(jí)學(xué)科：化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工藝作者姓名：高飛指導(dǎo)教師：王亞權(quán)教授天津大學(xué)化工學(xué)院二零一七年五月萬方數(shù)據(jù)獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何
2、貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日萬方數(shù)據(jù)摘要混合氣中CO的分離以及C2H4/C2H6體系的分離是化工行業(yè)中
3、兩類重要的分離過程。目前，深冷分離法是這兩類分離過程常用的分離方法，但是該法能耗巨大。π絡(luò)合分離技術(shù)是最有希望代替?zhèn)鹘y(tǒng)法分離回收CO和C2H4的分離方法，該法具有吸附容量大、吸附選擇性高、吸附過程可逆、能耗低和操作簡(jiǎn)便等特點(diǎn)，其關(guān)鍵是π絡(luò)合型吸附劑的開發(fā)。與其它過渡金屬離子相比，一價(jià)銅離子與CO和C2H4分子間的絡(luò)合能力更強(qiáng)，而且銅鹽更為經(jīng)濟(jì)，因此Cu(I)基吸附劑更具有研究和開發(fā)的價(jià)值。工業(yè)上通常直接以CuCl作為原料來制備Cu(I)基吸附劑，由于CuCl在空氣中極容易被氧化，因此制備過程中的所有操作均需
4、要在干燥的惰性氣體保護(hù)下進(jìn)行，包括儲(chǔ)存過程。本文利用化學(xué)穩(wěn)定性好且更為經(jīng)濟(jì)易得的二價(jià)銅鹽CuCl2作為原料，分別以Y分子篩和活性炭（AC：ActivatedCarbon）作為載體，通過固態(tài)熱分散方法制備了Cu(I)基絡(luò)合型吸附劑，其制備條件溫和，且進(jìn)一步降低了吸附劑的制備成本。首先，研究了載體種類、活化條件和銅負(fù)載量對(duì)吸附劑吸附性能的影響，獲得了最優(yōu)的Cu(I)基Y分子篩吸附劑（CuCl@Y）和Cu(I)基活性炭吸附劑（CuCl@AC）；進(jìn)一步研究了這兩種吸附劑對(duì)CO和C2H4的吸附性能，包括吸附容量、吸附
5、選擇性、吸附可逆性能以及吸附劑的穩(wěn)定性能和再生性能，并通過計(jì)算吸附熱分析了吸附劑與CO和C2H4之間的相互作用；最后，借助AspenAdsorption軟件，利用制備的CuCl@AC吸附劑，模擬了從合成氣中分離回收CO的五塔真空變壓吸附分離過程。表征結(jié)果表明，對(duì)于CuCl@Y吸附劑，前驅(qū)體CuCl2在CO氛圍中于663K下可以完全活化還原為CuCl，同時(shí)CuCl高度分散在載體的表面上，且CuCl在Y分子篩上的單層分散容量為5mmol/gY分子篩；對(duì)于CuCl@AC吸附劑，CuCl2的活化過程不需要還原性氣體
6、，在N2氛圍中于較低溫度543K下就可完全活化還原為CuCl，CuCl也高度分散在活性炭載體表面上，且CuCl在載體AC表面上的單層分散容量為7mmol/gAC。吸附結(jié)果表明，制備的CuCl@Y和CuCl@AC吸附劑對(duì)CO和C2H4具有高的吸附能力和高的吸附選擇性以及良好的吸附可逆性能。對(duì)于CuCl@AC吸附劑，在室溫下通過抽真空操作就可實(shí)現(xiàn)CO和C2H4的脫附。因氧化失活的吸附劑通過活化過程可以再生。計(jì)算的吸附熱表明，制備的CuCl@Y和CuCl@AC吸附劑與CO和C2H4之間的相互作用力介于物理吸附和化
7、學(xué)吸附之間。AspenI萬方數(shù)據(jù)Adsorption模擬結(jié)果表明，在室溫和吸附壓力為0.79MPa下，利用制備的CuCl@AC吸附劑可從CO含量為32.3vol.%的合成氣中分離回收得到純度為98.1vol.%的CO產(chǎn)品氣，且CO收率為92.9%。關(guān)鍵詞：一氧化碳，乙烯，CuCl@Y，CuCl@AC，π絡(luò)合吸附，AspenAdsorptionII萬方數(shù)據(jù)ABSTRACTTheseparationofCOfromgasmixturesandtheC2H4/C2H6separationaretwokindsof
8、importantseparationsinthechemicalindustry.Currently,thedominanttechnologyfortheseseparationsisthecryogenicdistillation,whichisanextremelyenergy-consumingprocess.Theπ-complexationadsorptionisthemostpromisingsu
