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1、分類號(hào)：QT152UDC：28學(xué)號(hào)：15461472078密級(jí)：公開溫州大學(xué)碩士學(xué)位論文硅-石墨烯復(fù)合鋰電極材料的嵌鋰機(jī)制研究作者姓名：周峰培養(yǎng)類型：專業(yè)型專業(yè)名稱：機(jī)械工程研究方向：MEMS與光電器件技術(shù)指導(dǎo)教師：廖寧波完成日期：2018年5月溫州大學(xué)學(xué)位委員會(huì)溫州大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文是我個(gè)人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得溫州大學(xué)或其它教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任
2、何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。論文作者簽名：日期：年月日溫州大學(xué)學(xué)位論文使用授權(quán)聲明本人完全了解溫州大學(xué)關(guān)于收集、保存、使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：學(xué)校有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)溫州大學(xué)可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下完成的論文成果，知識(shí)產(chǎn)權(quán)歸屬溫州大學(xué)。保密論文在解密后遵守此規(guī)定。論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：日期：年月日日期：年月日硅-石墨烯復(fù)合鋰電極材料的嵌鋰機(jī)制研究摘要鋰離子電池（LIBs
3、）由于其工作電壓高、容量大、可重復(fù)充放電等優(yōu)勢(shì)，已經(jīng)被廣泛的應(yīng)用到日常生活的各個(gè)領(lǐng)域。作為自然界中豐富的元素，硅擁有著比其他負(fù)極材料更高的理論容量，達(dá)到-14200mAhg。但是，在實(shí)際應(yīng)用過程中，硅存在一個(gè)巨大的缺陷，那就是在循環(huán)充放電的過程中會(huì)出現(xiàn)很大的體積變化。這變化使得硅顆粒粉碎并脫離跟電極片的接觸，并且難以維持固態(tài)電解質(zhì)間的穩(wěn)定，迅速導(dǎo)致容量衰減和縮短循環(huán)的壽命。于是開始將硅材料制成各種納米尺度：納米顆粒、納米線和納米管，然后將這些納米結(jié)構(gòu)嵌入碳籠中形成硅核心碳?xì)?fù)合結(jié)構(gòu)，這樣就有空間來緩解充放電過程中的體積膨脹。石墨烯（Graphene）由于其
4、原子厚度的二維晶體結(jié)構(gòu)、獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)、高機(jī)械強(qiáng)度、高的表面積和優(yōu)良的電子傳導(dǎo)率，對(duì)硅碳復(fù)合材料來說是極好的碳源。本文通過第一性原理計(jì)算模擬，首先系統(tǒng)研究了硅碳復(fù)合結(jié)構(gòu)下的Graphene-Si復(fù)合結(jié)構(gòu)作為鋰電池負(fù)極材料時(shí)，鋰離子在表面的吸附情況，以及鋰離子的遷移和擴(kuò)散規(guī)律和復(fù)合材料的嵌鋰機(jī)制?；诮Y(jié)合能、電荷轉(zhuǎn)移以及電荷差分密度的計(jì)算結(jié)果，發(fā)現(xiàn)鋰離子更愿意吸附在復(fù)合材料Gra/Si系統(tǒng)中。計(jì)算出的系統(tǒng)中鋰的均方位移和擴(kuò)散系數(shù)說明鋰離子在Gra/Si系統(tǒng)中更容易擴(kuò)散。結(jié)果表明，石墨烯的加入能明顯增強(qiáng)硅作為高容量鋰電池負(fù)極材料的電化學(xué)性能。此外，還研究了系統(tǒng)
5、產(chǎn)生不可逆容量的原因。系統(tǒng)嵌滿鋰后，在石墨烯與硅的界面處，Li-Si和Li-C的鍵長明顯比可逆結(jié)構(gòu)中的鍵長更短，硅膨脹到最后和石墨烯層也形成了Si-C鍵，這個(gè)現(xiàn)象也在徑向分布函數(shù)中有發(fā)現(xiàn)。這些更短的鍵說明原子之間作用力較強(qiáng)，從而形成相對(duì)穩(wěn)定的不可逆結(jié)構(gòu)。研究復(fù)合材料在原子尺度的嵌鋰機(jī)制，現(xiàn)階段對(duì)于實(shí)驗(yàn)來說很困I難。第二部分通過第一性原理計(jì)算的態(tài)密度、徑向分布函數(shù)、形成能和電壓曲線結(jié)果顯示，鋰原子在硅含量更高的復(fù)合結(jié)構(gòu)中結(jié)合的更好，這和實(shí)驗(yàn)是相吻合的。然后進(jìn)一步研究了產(chǎn)生系統(tǒng)不可逆容量的機(jī)理，發(fā)現(xiàn)形成的Si-C鍵和石墨烯附近的Li-C鍵是產(chǎn)生不可逆容量的原因
6、。對(duì)不同硅含量結(jié)構(gòu)在嵌鋰之后的可逆容量進(jìn)行了預(yù)測(cè)，并得到了實(shí)驗(yàn)的驗(yàn)證。本文中的相關(guān)研究及計(jì)算分析方法可以用來評(píng)估和設(shè)計(jì)納米復(fù)合負(fù)極材料。關(guān)鍵詞：鋰電池，負(fù)極材料，硅-石墨烯復(fù)合材料，密度泛函理論，嵌鋰機(jī)制IIASTUDYOFLITHIATIONMECHANISMOFSI-GRAPHENECOMPOSITEANODEFORLITHIUM-IONBATTERIESABSTRACTLithium-ionbatteries(LIBs)haveattractedgreatattentioninrecentyearsduetotheirwiderangeofappli
7、cations.Asanaturallyabundantelement,Siliconisapromisinganodematerialforlithium-ionbatteries.ThereasonwhySihasattractedconsiderableattentionisthatithasthehighesttheoreticalspecificcapacityamongallexitinganodes,whichcan-1reach4200mAhg.Unfortunately,majorobstaclehinderingpracticalapp
8、licationofsiliconanodeisassociate
