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1、合肥工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文Cu/Fe水滑石及其衍生物的制備和催化性能研究姓名：左鵬申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：于少明20080501Cu／Fe水滑石及其衍生物的制備和催化性能研究摘要水滑石(LDHs)及其焙燒后得到的復(fù)合氧化物是一類在催化、吸附等領(lǐng)域有著潛在應(yīng)用的材料。本文以NaOH／Na2C03為沉淀劑，采用共沉淀法合成了Cu．Ni．AILDHs、Cu—Mg-A1LDHs、Fe．Ni．A1LDHs和Fe．Mg．AILDHs，考察了它們?cè)诓煌瑴囟缺簾碌玫降膹?fù)合氧化物在催化濕式過(guò)氧化
2、氫氧化法降解苯酚中的催化性能。結(jié)果表明在相同的實(shí)驗(yàn)條件下，只含鐵的復(fù)合氧化物催化活性較差(苯酚轉(zhuǎn)化率<10％)，而含銅的復(fù)合氧化物，尤其是銅鎳鋁復(fù)合氧化物表現(xiàn)出較好的催化活性。少量Fe的引入有利于表面活性中心Cu的分散，本實(shí)驗(yàn)合成了銅鎳鐵鋁復(fù)合氧化物；并以苯酚轉(zhuǎn)化率為指標(biāo)，確定了合成Cu．Ni．Fe．A1LDHs時(shí)各元素的適宜比例：EM2+／∑M3+=3，F(xiàn)e3+／YM3+=0．25，Cu2+／YM2+=0．25；利用TG．DTA、XRD、FT-IR等表征手段研究了四元水滑石焙燒過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化
3、。通過(guò)單因素條件實(shí)驗(yàn)，確定了Cu．Ni．Fe．A1復(fù)合氧化物應(yīng)用于含酚廢水處理時(shí)(初始苯酚濃度400mg·L‘1)的最佳工藝參數(shù)：催化劑濃度400mg·L～，Mrt202／Mph。nol(摩爾比)為12，反應(yīng)溫度60℃，不調(diào)節(jié)體系的初始pH值(=6．5)，反應(yīng)60rain后，苯酚轉(zhuǎn)化率達(dá)97．5％。Cu．Ni．Fe．AI復(fù)合氧化物具有良好的循環(huán)使用性，四次循環(huán)后，仍保持較高的苯酚轉(zhuǎn)化率(93．5％)。本文還利用高效液相色譜對(duì)不同反應(yīng)時(shí)間的苯酚降解產(chǎn)物進(jìn)行了分析，檢測(cè)到了對(duì)苯二酚、鄰苯二酚、順丁烯
4、二酸等物質(zhì)。推測(cè)其反應(yīng)歷程如下：苯酚在羥基自由基的進(jìn)攻下，首先生成對(duì)苯二酚、鄰苯二酚、對(duì)苯醌等芳香族物質(zhì)，然后這些芳香族中間產(chǎn)物再進(jìn)一步氧化開環(huán)，經(jīng)過(guò)一系列步驟，生成順(反)丁烯二酸；后者經(jīng)羥基自由基的氧化，生成草酸、甲酸等小分子物質(zhì)；而這些小分子物質(zhì)，最終可礦化成為C02和H20。關(guān)鍵詞：水滑石；復(fù)合氧化物；CWPO；苯酚；高效液相色譜Preparationandcatalyticpropertiesofcopper／iron--containinglayereddoublehydroxide
5、sandtheir1●．●nerlVativesAbstractLayereddoublehydroxides(LDHs)andtheirderivatives，mixedoxidesbycalciningLDHs，areoneofimportantpotentialmaterialsinthecatalysisandadsorptionfields．Inthethesis，Cu—Ni·A1LDHs，Cu—Mg·A1LDHs，F(xiàn)e—Ni—A1LDHsandFe-Mg—AILDHswereprep
6、aredbycoprecipitation，fromthecorrespondingnitratesolutionsandmixedprecipitants(NaOHandNa2C03)．MixedoxideswereobtainedbycalciningLDHsatdifferenttemperatures．ThecatalyticbehavioursoftheaforementionedLDHsandtheirderivativesforthecatalyticwethydrogenpero
7、xideoxidation(CWPO)ofphenolaqueoussolutionsweretested．Underthesameexperimentalconditions，itwasobservedthatironcatalystsshowedbadactivities(<10％ofphenolconversion)，andthecoppercatalysts，especiallyCu-Ni-A1mixedoxide，showedhigheractivities．Itwassaidthat
8、afewofirondopingintothecoppercatalystcouldimprovethedispersaloftheactiveelement(Cu)．Sothequaternarymixedoxidewasprepared，containingcopper，nickel，ironandaluminum．Accordingtotheconversionofphenol，theratiosoffourelementsinthecatalystwereascertained：EM2+
