基于dmfc陽極電催化劑的制備及其電化學(xué)性能的研究

基于dmfc陽極電催化劑的制備及其電化學(xué)性能的研究

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1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文DMFC陽極電催化劑的制備及其電化學(xué)性能的研究姓名:孫曉英申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別:碩士專業(yè):化學(xué)工程指導(dǎo)教師:王燕20090501中文摘要直接甲醇燃料電池(DMFC)是目前廣泛研究的燃料電池之一,其陰極和陽極所用的催化劑均是以Pt基金屬為主的貴金屬催化劑,因此制備出性能優(yōu)良的電催化劑對(duì)DMFC的進(jìn)一步發(fā)展十分重要。本文在常規(guī)介質(zhì)與離子液體中制備了一系列VulcanXC一72碳黑負(fù)載的納米Pt及Pt-Ni合金催化劑,利用透射電鏡(HR-TEM)、X射線粉末衍射(XRD)、電子能譜分析(EDS)等物理表征手段對(duì)催化劑的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析,采用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法考察了催化劑

2、對(duì)甲醇氧化的電催化性能。首先在常規(guī)介質(zhì)中,考察了在不同pH值條件下制得的Pt/C催化劑的物理性質(zhì)及其對(duì)甲醇氧化的電催化性能,并探討了微波加熱的必要性。結(jié)果表明,pH值的增大有利于催化劑中鉑晶面的形成,當(dāng)pH值控制在10.0.11.0范圍內(nèi)時(shí)制得的催化劑具有較好分散性和對(duì)甲醇氧化的電催化活性。將利用超聲浴產(chǎn)生的能量加熱制得的Pt/C催化劑與相同pH值下微波加熱法制得的Pt/C催化劑進(jìn)行比較,結(jié)果發(fā)現(xiàn)微波加熱法制得的電催化劑性能較好,證實(shí)了微波加熱的必要性。其次考察了在離子液體中制得的納米Pt/C催化劑的性能。通過改變甲醇濃度、掃描速度及電解液的酸堿性考察了催化劑的電化學(xué)性能。結(jié)果表明

3、,在相同pH值下,在離子液體中所制得的Pt/C催化劑電催化活性比常規(guī)介質(zhì)中制得的Pt/C催化劑活性高。電化學(xué)測(cè)試表明,在離子液體中制得的催化劑電極對(duì)甲醇氧化的峰電流密度與甲醇濃度、掃描速度的平方根基本上呈線性關(guān)系;在堿性電解液中具有良好的催化活性及穩(wěn)定性,最大峰電流密度約是酸性電解液中的6倍。同時(shí)還考察了不同Pt、Ni原子比對(duì)PtNi/C二元合金催化劑的微觀結(jié)構(gòu)及電催化性能的影響。結(jié)果表明,Ni原子進(jìn)入了Pt的面心立方結(jié)構(gòu)中形成了Pt_Ni合金;含Ni量越高,催化劑對(duì)甲醇的起始氧化電位越低,當(dāng)Pt-Ni原子比為1:1的電催化劑的穩(wěn)定電流最高,穩(wěn)定性最好。關(guān)鍵詞:Pt/C電催化劑,電

4、催化氧化,離子液體,PtNi/C催化劑,DMFCABSTRACTDirectmethanolfuelcells(DMFCs)arewidelyresearchedinrecentyears.TheelectrocatalystsusedinregardlessofanodeorcathodeofDMFCuntilnowarebasedonPt-basedcatalysts,thereforethepreparationofelectrocatalystswithexcellentperformancebecomesveryimportantforthefurtherdevelopm

5、entofDMFC.Inthispaper,aseriesofVulcanXC·-72carbonblacksupportednano··PtandPt-Nialloycatalystswerepreparedinconventionalmediaandinionicliquid,repectively.TheirphysicalcharacterizationandelectrocatalyticperformancewereanalyzedwithTEM,XRD,EDSandcyclicvoltammetry,chronoamperometry.Thecharacterizat

6、ionofPt/Celectrocatalystspreparedinconventionalmediawasexaminedbychangingmixturesolution.pHvalue.ItwasshowedthatwiththeincreaseofpHvaluethePtcrystalstructureWasformedgraduallyandcatalystselectrocatalyticactivitybecamebetter.ItWasconfirmedthatmicrowaveheatingWasnecessaryforpreparingbetterperfor

7、manceelectrocatalystsaftercomparingwiththePt/CcatalystpreparedusingultrasonicbathheatingatthesamepHvalue.Pt/Ccatalystwasalsopreparedinionicliquid,whoseelectrochemicalpropertieswerediscussedby.changingmethanolconcentration,SCanrateandele

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