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《基于mfi型沸石分子篩膜及復合膜的制備與應用研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內(nèi)容在學術(shù)論文-天天文庫。
1、大連理工大學博士學位論文MFI型沸石分子篩膜及復合膜的制備與應用研究姓名：孫維國申請學位級別：博士專業(yè)：化學工藝指導教師：王金渠20090420大連理工大學博士學位論文摘要MFI型沸石膜(Silicalite-1和ZSM-5兩類)具有與分子尺寸相近的孔道體系，能耐高溫、化學及生物侵蝕，可在分子級別上進行物質(zhì)分離，實現(xiàn)催化反應分離一體化，在環(huán)保、石油化工、生物化工等領域具有廣泛的應用。開展高性能MFI型沸石膜的制備研究，并將其應用于滲透汽化生物質(zhì)燃料乙醇的分離和水中分離乙酸，具有重要的應用價值和科學意義。采用二次生長法在大孔載體上合成Silicalite．1沸石膜，考察了晶種的大小、涂
2、晶種方法對膜的厚度和成膜性能的影響。研究結(jié)果表明，當合成液的配比為0．1TPAOH：1TEOS：90H20，晶化時間48h，晶化溫度175℃，晶種粒徑為0．5Itm時，所得到的膜對H2的滲透率為8．6xlO～mol·m'2"s"l'Pa"1，H2／SF6的理想分離系數(shù)最高為72．2，對5wt．％的乙醇／水體系滲透汽化分離系數(shù)達到了51．1，滲透通量達到0．82kg．m之．h．1。利用低溫利于成核高溫利于晶體生長的原理，采用兩步變溫合成法在不銹鋼載體上合成Silicalite．1膜：且優(yōu)化了合成條件。在水硅比低、二段晶化溫度高的條件下，只需經(jīng)一次合成，制備了性能良好的Silicalit
3、e．1膜。在60℃下原料液乙醇濃度為4．8wt．％，滲透汽化分離水中乙醇時，滲透通量為1．25kg．m"2．h～，分離系數(shù)為36．2。水硅比高的合成液在二段合成溫度較低的情況下，經(jīng)二次合成后，60℃下原料液乙醇濃度為4．52wt．％，滲透通量和分離系數(shù)分別達2．80kg．m．2．h-1和34．3。采用雜原子改性，利用水熱法，首次在氧化鋁載體上合成出了含有廉價雜原子錫(Sn)的MFI型Sn．ZSM．5沸石分子篩膜?？疾炝瞬煌某赡l件如載體種類，Si／Sn比，晶種大小對Sn．ZSM．5膜的形貌和分離性能的影響，發(fā)現(xiàn)載體和Si／Sn比是主要影響因素。氣體滲透率表明合成的Sn．ZSM．5沸
4、石復合膜完整、致密。在乙醇濃度為4．52wt．％的乙醇／水體系中，操作溫度為60℃時，滲透汽化分離水中乙醇時，分離系數(shù)為18．7，分離選擇性低于Silicalite．1沸石膜(分離系數(shù)51，1)。將制各的Sn．zSM一5沸石膜應用于滲透汽化分離水中低濃度乙酸，其分離性能高于Silicalite．1膜。在90℃條件下，對于乙酸濃度為5wt．％的乙酸／水體系，Si／Sn比為25的陶瓷基Sn．ZSM．5沸石膜的分離系數(shù)為7．8，通量達到0．49kg．m"2．h1，而同條件下，Silicalite．1膜的分離系數(shù)小于1．5。深入分析討論了對這兩體系分離性能相異的原因?？疾炝薙n．ZSM．5膜
5、分離乙酸時，膜合成液中Si／Sn比，滲透汽化分離水中乙酸操作溫度和進料濃度對分離系數(shù)和滲透通量的影響。在Silicalite．1膜上復合強疏水性高分子聚合物聚二甲基硅氧烷(PDMS)層，首次研制了Silicalite．1／PDMS復合膜，確定了PDMS溶液的最佳濃度為5wt．％，最適宜的PDMSMFI型沸石復合膜的制備及應用研究有機膜層厚度介于1．5I．tm到2“m之間。在莫來石管上制備了通量為2．67kg·m"z．h～，醇／水選擇性系數(shù)為54．9的Silicalite．1／PDMS復合膜，達到了提高Silicalite．1膜分離性能的目的。關鍵詞：S“icalite-1分子篩膜；S
6、n-ZSM-5沸石膜；Silicalite-1／PDMS復合膜；乙醇／水大連理工大學博士學位論文PreparationandApplicationofMFI—typeZeoliteandCompositeMembranesAbstractZeolitemembraneswithuniform，molecular-sizedporeshavepotentialapplicationsinseparationofdifferentsubstancesatmolecularlevelsunderthecircumstancesofhigh-temperature，chemicalandbi
7、ologicalcorrosionsandinintegrationofcatalysisandseparationprocessesformanyfieldssuchasenvironmentalprotection，petrochemicalandbiochemicalindustry．Silicalite．1membranewithporesizesimilartothatofindustriallyimportantlightsubstancesp
