探析低溫等離子體對鎳基催化劑的改性研究

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1、簇烹黑!熟曩11?’¨“■⑩天洋大摹TIANJINUNIVERSITY碩士學位論文一~■R_I■■0●爿j:●¨■●¨P____學科專業(yè):業(yè)蘭王莖作者姓名:塞墊蔓指導教帥:奎握藍塹窒雖天津大學研究生院2005年12月中文摘要甲烷部分氧化制合成氣(POM)flj于本身具有的獨特的優(yōu)點,而備受關注。其中鎳基催化劑由于具有活性高且價格低廉的優(yōu)點成為近幾年研究的熱點。但是在高溫下,鎳基催化劑存在易積碳、燒結(jié)失活等缺點,使其工業(yè)化應用受到限制。很多學者在鎳基催化劑中加入稀土元素或堿金屬元素以提高其催化活性和穩(wěn)定性,盡管取得了一定的進展,但是并沒有從根本上解決問題。本文在實驗室前期的研究基礎上

2、,對不同壓強下低溫等離子體技術用于鎳基催化劑表面改性進行了更進一步的研究。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)等離子體處理可以提高催化劑的活性、選擇性和抗積碳性能,但是并沒有改變催化劑的晶體狀態(tài);這和常壓處理所得的實驗結(jié)果一致;另外,等離子體處理可以使催化劑中的Nio和NiO的比例在反應過程中保持在一定的范圍之內(nèi),在這個范圍之內(nèi)催化劑顯示出較高的活性及較強的抗積碳能力;在Ni基催化劑里加入貴金屬Pt或者對Ni基催化劑進行等離子體處理都能夠降低催化劑的起始活性溫度;等離子體發(fā)生裝置內(nèi)的壓強對等離予體處理效果也會產(chǎn)生一定的影響,在其它條件相同的情況下,所處理催化劑的活性與處理裝置內(nèi)的壓強成反比。混合氣氛等離子

3、體與其中單一的純氣氛等離子體所處理的催化劑相比,活性均有所提高,其原因可能是m或N2中加入02后進行處理的催化劑與~或N2等離子體處理的催化劑相比,反應后前者Nio表面含量要比后者高許多。關鍵詞:甲烷,部分氧化,Ni,Pt,等離予體,表面改性ABSTRACTTheutilizationofmethanehasbeeninvestigatedworldwidefortheproductionofmorevaluablechemicalsinrecentyears.Partialoxidationofmethane俾OM)tosyngashasattractedmuchmoreatte

4、ntionforitsspecialsuperioritiesrecently.Amongtheinvestigatedcatalysts,Ni—basedcatalystsaremorepromisingfortheirhighcamlyticactivityandlowcost.However,thecatalyststestedrequirehightemperatureactivation,andeasilylosetheiractivityduetotheseriouscarbondeposit,whichlimtstheirfurtherindustrialapplic

5、ations.Manyscholarstrytoimprovetheircatalyticactivityandcoking-resistantabilitybyaddinglanthanonoralkalimetalstotheNi—basedcatalysts,andhavemadeasmallprogressbuthavenotsolvedtheproblemsradically.Basedonthepreviouswork,Ni-basedcatalystsweretreatedbylowtemperatureplasmaunderdifferentpressures.It

6、WasfoundthatplasmatreatmentCallimprovecatalyticactivity,selectivityandanti·carbonability.Moreover,plasmatreatmentcankeeptheratioofNiO/NiOatacertainrangewhichmaycontributesgreatlytothehighercatalyticactivityandtheimprovedanti-carbondeposition.ThereactioninitiativetemperatureWasdisincreasedmarke

7、dlybyaddingPttoNi-basedcatalystsorbyplasmatreatment.ItWasalsofoundthateffectsofdifferentpressureonthecatalysts’charactersCanbeseen.Whentheotherconditionsareallthesarfle.thepressureishigher,thecatalyticactivityishigher.ItWasalsofoundthat

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