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《探析功能化酸性離子液體催化正構烷烴異構化反應性能研究》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關內容在學術論文-天天文庫。
1、黑龍江大學碩士學位論文功能化酸性離子液體催化正構烷烴異構化反應性能研究姓名:劉徽申請學位級別:碩士專業(yè):化學工藝指導教師:吳偉20100428中文摘要由于經濟發(fā)展和環(huán)境法規(guī)目趨嚴格,燃料油的質量標準向低芳烴和烯烴含量的方向發(fā)展。通過異構化反應將石油煉制得到的餾分油中長碳鏈的正構烷烴轉化成異構烷烴是產環(huán)保型燃料油最有效的方法。由于長碳鏈烷烴在酸性催化劑作用下發(fā)生異構化反應的同時還有較強的裂化反應趨勢,所以研究環(huán)境友好的高效催化劑是提高長碳鏈烷烴異構化選擇性的關鍵。本文合成了不同酸強度的鹽酸三乙胺氯鋁酸鹽(Et3NHCl-A1C13)、1.烷基一3.甲基咪唑氯鋁酸鹽([Cnmim]X—AI
2、Cl3),鹽酸吡啶氯鋁酸鹽(Py—HCl一A1C13)酸性離子液體,并通過添加金屬鹵化物和通入HCI等方法對離子液體進行了改性研究。采用z7砧NMR確定了通HCl改性前后的離子液體陰離子的存在形式,通過吡啶和乙腈吸附的FT.IR光譜以及紫外.可見光譜法對離子液體的酸性進行了表征,以Et3NHCl-A1C13(x--O.67)離子液體為催化劑對正癸烷異構化反應工藝條件進行了優(yōu)化,并研究了以上不同氯鋁酸鹽離子液體的陽離子結構以及改性前后離子液體的酸性對正構烷烴異構化反應性能的影響規(guī)律。對氯鋁酸鹽離子液體進行吡啶和乙腈吸附的FT.取以及紫外.可見光譜分析結果表明,離子液體的酸性主要由無水三氯
3、化鋁在離子液體中的含量決定,離子液體的酸強度隨著無水三氯化鋁摩爾分數的增大而增強。以Et3NHCl-AICh為催化劑,考察了離子液體的酸強度、離子液體與正癸烷的摩爾比、反應時間、反應溫度等因素對正癸烷異構化反應結果的影響,得出優(yōu)化反應條件為:離子液體中A1C13的摩爾分數x--0.67,離子液體與正癸烷的摩爾比為1:4,反應時間為8h,反應溫度為45℃,。在該優(yōu)化條件下,正癸烷的轉化率為35.6%,異構化選擇性為17.0%,異構化率為96.1%。在此優(yōu)化條件下比較了Et3NHCI-AICl3、【C.mim]X-ilCh和以Py-HCI-A1C13三種陽離子結構的酸性離子液體為催化劑時不
4、同碳鏈的正構烷烴進行異構化反應的結果,Et3NHCl-AICl3具有更高的催化反應活性和異構化選擇性。.1.黑龍江大學碩士學位論文通過添加金屬鹵化物和通入HCl等改性方法在一定范圍內對Et3NHCI-AICl3(翮.67)離子液體的酸性進行了調變,ZnCl2改性后的Et3NHCI.A1C13(x--0.67)離子液體酸性減弱,對正癸烷異構化反應的催化活性有所降低,但是異構化選擇性一定程度上有所提高,而且液體產物收率提高。通入HCI離子液體的酸性增強,提高了正癸烷異構化反應的催化活性和異癸烷產物中二甲基辛烷的含量,正癸烷的轉化率由36.5%提高到46.1%,二甲基辛烷的含量由31.7%提
5、高到34.1%。關鍵詞:酸性離子液體;改性;異構化;正癸烷;選擇性AbstractThestandardsoffuelqualityhavetendedtOthedirectionoflow’contentofaromaticsandalkenesduetotheincreaseofconsciousnessforenvironmentalprotection.Theproductsoflongcarbonchainalkatiesinthedistillateoilobtainedinpetroleumrefiningmaybeconversedintoisoalkanesinthe
6、isomerization.Asthen-deeaneandotherlong—chainalkaneshaveastrongtrendofcrackingreactioninisomerizationatthesametime.Sothestudyforenvironment-friendlycatalystwillbethekeytoimproveisomefizationselectivityofthelongcarbonchinalkal:les.Inthisthesis,triethylaminehydrochlorine-aluminiumhlorideionicliqui
7、ds(Et3NHCl一A1C13),1-butyl-3-methylimidazoliumchloridchlorine-aluminateionicliquids([C4mim]Cl-A1C13),pyridiniumchloridchlorine—aluminateionicliquids([Py-HC1]-A1C13)wereprepared,andtheEt3NHCl·A1C13(x=0.67)hadbeenmodifiedbyaddi