負(fù)載型貴金屬催化劑的cvocs氧化性能及水熱穩(wěn)定性研究

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1、學(xué)校代碼＿１鳥３解研究類型基端研究＿＿嫁弘鮮楚大變ＺＨＥＪＩＡｉ＼ＸＮＯＲＭＡＬＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ一瑪碩去學(xué)位論文題目：負(fù)載維費(fèi)金藏摧化劑的ＣＶＯＣｓ證化巧能沒(méi)水熱穩(wěn)鹿梢訊究■＇■＇？？ｒ－某．．．■＇．：執(zhí)理化學(xué)學(xué)科專業(yè)１：２０２級(jí)學(xué)號(hào)：２Ｃ１２２１０５５６年級(jí)研究生：周仁姜指菩進(jìn)師：羅孟飛研究員＿＿中固分類號(hào)：０６４３．３論文提交時(shí)巧：２０１５年０５巧遍別ｕｄｏｎＣａｈｌｔｉｃＣＶＯＣｓＯｘｉｄａｔｉｏｎＰｅｒｆｏ

2、ｒｍａｎ化ａｎｄｙｙＨｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌＳｔａｂｉｌｉｔｙｏｆＳｕｐｐｏｒｔｅｄＮｏｂｌｅＭｅｔａｌｓＣａ化ｌｓｔｓｙＴｈｉｓｔｈｅｓｉｓｓｕｂｍｉｔｔｅｄｔｏＺｈｅｉａｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｊｇｙｆｏｒｔｈｅｄｅｒｅｅｏｆＭａｓｔｅｒｏｆＳｃｉｅｎｃｅｇＢｙＲｅｎ－ＭｅｉＺｈｏｉｘＳｕｐｅｒｖｉｓｅｄｂｙ－Ｐｒｏｆ．ＭｅｎｇＦｅｉＬｕｏＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆ化ｅＭｉｎｉｓｔｒｙｏｆＥｄｕｃａｔｉｏｎｆ

3、ｏｒＡｄｖａｎｃｅｄＣａｔａｌｙｓｉｓＭａｔｅｒｉａｌｓ，ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＰｈｙｓｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，ＺｈｅｊｉａｎｇＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｊｉｎｈｕａ，ＣｈｉｎａＭａｙ２０１５負(fù)載型貴金屬催化劑的ＣＶＯＣｓ氧化性能及水熱穩(wěn)定性研究摘要ＶＯＣ一揮發(fā)性有機(jī)物ｓ）是（類較常見(jiàn)的大氣污染物，催化燃燒技術(shù)是治理ＶＯＣ一ｓ最經(jīng)濟(jì)、高效的方法之，該方法的核也是催化劑。爸氯揮發(fā)性有機(jī)物（ＣＶＯＣｓ）是ＶＯＣｓ中比較嚴(yán)重的污染物，可對(duì)臭氧層、生態(tài)環(huán)境和人

4、類健康等造成持久的、積累性的影響。由于Ａｌ２〇３是典型的路易斯（Ｌｅｗｉｓ）酸，有利一于ＣＶＯＣｓ分子的吸附，所Ｗ對(duì)于ＣＶＯＣｓ的消除般采用Ａ１基催化劑。但Ａ１基催化劑對(duì)ＣＶＯＣｓ的降解性能還不足Ｗ工業(yè)應(yīng)用。雖然研究發(fā)現(xiàn)催化劑的氧化還原性和表面酸性是影響催化劑降解ＣＶＯＣｓ性能的重要因素，但是ＣＶＯＣｓ在Ａ一１基催化劑表面氧化反應(yīng)的機(jī)理尚沒(méi)有統(tǒng)的說(shuō)法，不利于ＣＶＯＣｓ消除催化劑研發(fā)工作的開展。此外，隨著霧靈天氣頻繁出現(xiàn)，機(jī)動(dòng)車尾氣污染也受到人們的廣泛關(guān)注。Ｈ效催化劑（ＴＷＣｓ）是最高效消除汽

5、車尾氣污染的技術(shù)，它可Ｗ在理論空燃比條件下同時(shí)高效凈化汽車尾氣中的ＨＣ、ＣＯＷ及ＮＯｘ。目前主流的三效催化劑Ｗ貴金屬（Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ等）為活性組分Ｃｅ基復(fù)合氧化物，為助劑，高比表面積的Ａｂ〇３和董青石蜂窩陶瓷分別作為涂層和載體。然而，汽車尾氣中°的塩度可寓達(dá)Ｗ５〇Ｃ，水蒸氣的含量也高這１０％，使得ＴＷＣｓ的活性組分易燒結(jié)而導(dǎo)致催化劑活性降低甚至失活。因此，探究水熱老化過(guò)程中ＴＷＣｓ的結(jié)構(gòu)。變化，提高催化劑的水熱穩(wěn)定性成為亟需攻克的難題本論文圍繞Ｗ上兩方面內(nèi)容開展了如下工作：１、ＷＡｌ２

6、〇３為載體，利用分步浸潰法制備了Ｒｈ／ｘＣｅ〇２／Ａｌ２〇３催化劑。Ｗ二氯甲抗（ＣＨ２ＣＩ２，ＤＣＭ）氧化反應(yīng)為模型，探究Ｃ拓說(shuō)在負(fù)載型Ａ１基催化劑上的反應(yīng)機(jī)理。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，，Ａｈ〇３負(fù)載的Ｒｈ催化劑能夠高效促進(jìn)ＣＨ２ＣＩ２的分解一ＣＨ但產(chǎn)物中有氯甲院（ｓＣｌ，ＭＣＭ）產(chǎn)生，再次污染環(huán)境。在巧載貴金屬趾之前，通過(guò)添加Ｃｅ化后ｅ化添加，催化劑的Ｃ成Ｃｋ氧化活性開始降低，隨著Ｃ，催化劑的活性降低越明顯量的增多。但有趣的是副產(chǎn)物中ＣＨｓＣｌ的選擇性卻ＩＩ大大降低。研巧表明，催化劑表面的強(qiáng)Ｌ

7、ｅｗｉｓ酸性位是ＣＨ２ＣＩ２分解的活性、ＣＨＣ中屯，而中間產(chǎn)物ｓｌ的氧化與催化劑的氧化還原性能及氧空位濃度密切相關(guān)。結(jié)合催化劑表征數(shù)據(jù)和反應(yīng)產(chǎn)物的分析結(jié)果，提出了ＣＨｓＣｂ在Ｒｈ／；ｃＣｅ〇２／Ａｌ２〇３催化劑上的氧化反應(yīng)機(jī)理。２－－、通過(guò)浸潰法制備了載體經(jīng)不同溫度憶燒的Ｐｄ／ＬａＡｌ２〇３、Ｐｄ／ＣｅＺｒ催化劑。°Ｈ將新鮮的催化劑在１０５０Ｃ、１０％２０似的水熱條件下處理４ｈ后得到老化的催化劑。ＷＣＯ和Ｃ３訊的完全氧化為反應(yīng)模型，測(cè)試催化劑老化前后的活性變化，考查其水熱穩(wěn)定性，并

8、通過(guò)ＢＥＴ、ＸＲＤ、ＴＰＲ、ＣＯ吸附等表征技術(shù)，分析催化劑老化前后的結(jié)構(gòu)變化，試圖建立了催化劑的構(gòu)效關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，催化劑的還原性能和Ｐｄ顆粒尺寸的變化是影響催化劑老化后活性改變的重要原因。通過(guò)提高載體預(yù)處理溫度一，可＾＾１定程度上提高催化劑中？（１０；＾物種與載體的相互作用－／ｅ－ｒ，進(jìn)而提高催化劑的抗水熱老