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《鋁硅酸鹽聚合物對模擬放射性核素133Cs+的固封研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內(nèi)容在學術(shù)論文-天天文庫。
1、碩士學位論文鋁硅酸鹽聚合物對模擬放射性核素133Cs+的固封研究IMMOBILIZATIONOFSIMULATEDRADIONUCLIDE133CS+BYGEOPOLYMER王睿飛哈爾濱工業(yè)大學2018年6月國內(nèi)圖書分類號：TB321學校代碼：10213國際圖書分類號：666密級：公開工學碩士學位論文鋁硅酸鹽聚合物對模擬放射性核素133Cs+的固封研究碩士研究生：王睿飛導師：何培剛副研究員申請學位：工學碩士學科：材料學所在單位：材料科學與工程學院答辯日期：2018年6月授予學位單位：哈爾濱工業(yè)大學ClassifiedIndex:TB321U.D.C:66
2、6DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringIMMOBILIZATIONOFSIMULATEDRADIONUCLIDE133CS+BYGEOPOLYMERCandidate：WangRuifeiSupervisor：Assoc.Prof.HePeigangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：MaterialScienceAffiliation：SchoolofMaterialsScienceandEngineeringDateofDefe
3、nce：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈爾濱工業(yè)大學工學碩士學位論文摘要銫榴石陶瓷具有銫離子包容量大、耐化學腐蝕、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定等優(yōu)點，在核廢料固封領域具有廣闊的應用前景。然而傳統(tǒng)的銫榴石合成溫度高，存在高溫Cs+揮發(fā)造成二次污染的難題。故本文以偏高嶺土和硅酸銫為主要原材料合成銫離子激發(fā)鋁硅酸鹽聚合物（CsGP），并通過調(diào)控混合激發(fā)離子種類和相對含量以及硅鋁比在1000℃以內(nèi)生成銫榴石，實現(xiàn)Cs+的高效固封，系統(tǒng)研究混合激發(fā)離子種類和含量、硅鋁比等參數(shù)對鋁硅酸
4、鹽聚合物組織結(jié)構(gòu)、熱演化機制和對Cs+固封性能的影響規(guī)律，并通過長期浸出實驗探討模擬存儲環(huán)境下Cs+的浸出行為，從而揭示鋁硅酸鹽聚合物及其陶瓷化產(chǎn)物對Cs+的固封機制，開發(fā)出低溫制備、固封性能優(yōu)良的新型Cs+固封體材料。主要研究成果如下：分別以Li、Na、K替代30at%Cs合成鋁硅酸鹽聚合物后（0.3M-0.7CsGP，M為Li、Na、K），可顯著降低銫榴石的生成溫度，且隨著替代離子半徑降低，銫榴石生成溫度逐漸降低，由1144.4℃(CsGP)降低至916.7℃(0.3Na-0.7CsGP)和891.3℃(0.3Li-0.7CsGP)，顯著低于Cs+的
5、高溫揮發(fā)溫度1100℃。在800℃保溫熱處理后0.3Na-0.7CsGP中有大量的銫榴石晶粒生成，非晶相減少；處理溫度為1000℃時，0.3M-0.7CsGP中非晶相均明顯減少，晶化程度更高，Cs+以銫榴石的形式穩(wěn)定存在，能明顯抑制非晶相中Cs+的擴散現(xiàn)象，提高Cs+的固封量：TCLP試驗中1000℃處理后CsGP對Cs+的固封率從高溫處理前的58.26%提高到97.82%，混合激發(fā)組達到了99.60%以上，其中0.3Na-0.7CsGP效果最好，達到99.93%?；旌霞ぐl(fā)后0.3M-0.7CsGP的抗壓強度呈降低趨勢，但是仍然顯著高于國家標準對核廢料固
6、化體的強度要求。用Na替代不同原子量的Cs合成鋁硅酸鹽聚合物后（Na/Cs=17:3，14:6，8:12，6:14，2:18），高溫處理前不同Na/Cs比鋁硅酸鹽聚合物的物相以非晶相為主，而少量Na+（10at%）的存在能促進銫榴石形核，生成銫榴石，相比高溫處理前CsGP中Cs+的固封量從58.26%提高到了82.65%；不同Na/Cs比鋁硅酸鹽聚合物中銫榴石的結(jié)晶度隨著溫度的升高也逐漸提高，在1000℃處理后Cs+的固封量隨之提高到了98.75%以上。低銫含量不利于銫榴石的生成，Na/Cs為17:3和14:6的樣品僅在1000℃熱處理后才會生成銫榴石，
7、而銫含量較高時在800℃就出現(xiàn)銫榴石相。而銫含量低的同時，高的Na含量有利于1000℃高溫處理后鋁硅酸鹽聚合物的玻璃化，而玻璃相和銫榴石的存在均有利于Cs+的固封，促使Na/Cs為14:6的樣品中Cs+的浸出量降低到7‰。-I-哈爾濱工業(yè)大學工學碩士學位論文在不同硅鋁比的Na替代40at%Cs的鋁硅酸鹽聚合物體系中（Si/Al=1.5，2.0，2.5，3.0），低硅鋁比（1.5）不利于銫榴石的生成，高硅鋁比（3.0）樣品經(jīng)800℃處理后生成新的含銫結(jié)晶相——鋁硅酸銫（Cs0.841(AlSi5O12)），這種結(jié)晶相的存在有利于Cs+的固封：800℃處理后
8、Cs+的固封量由600℃處理后的85.03%提高到96.19%。長期浸出試驗表明
