超輕三維多孔材料的設(shè)計制備及油水分離性能研究.pdf

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1、博士學(xué)位論文超輕三維多孔材料的設(shè)計制備及油水分離性能研究DESIGNANDFABRICATIONOFULTRALIGHTTHREE-DIMENSIONALPOROUSMATERIASANDITSOIL/WATERSEPERATIONPERFORMANCESTUDY陳寧哈爾濱工業(yè)大學(xué)2018年6月國內(nèi)圖書分類號：O647.5學(xué)校代碼：10213國際圖書分類號：544.7密級：公開工學(xué)博士學(xué)位論文超輕三維多孔材料的設(shè)計制備及油水分離性能研究博士研究生：陳寧導(dǎo)師：潘欽敏教授申請學(xué)位：工學(xué)博士學(xué)科：化學(xué)工程與技術(shù)所在單位：化工與化學(xué)學(xué)

2、院答辯日期：2018年6月授予學(xué)位單位：哈爾濱工業(yè)大學(xué)ClassifiedIndex:O647.5U.D.C:544.7DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringDESIGNANDFABRICATIONOFULTRALIGHTTHREE-DIMENSIONALPOROUSMATERIASANDITSOIL/WATERSEPERATIONPERFORMANCESTUDYCandidate：ChenNingSupervisor：Prof.PanQinminAcademicDegree

3、Appliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringandTechnologyAffiliation：SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence：May,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要自然界中的生物經(jīng)過長期的進化，發(fā)展出優(yōu)異的性能和先進的結(jié)構(gòu)，通過研究和模仿自然界生物的組成和結(jié)構(gòu)，可以設(shè)計出先進材料，

4、滿足生活和工業(yè)中對高性能、特殊功能材料的需求。本論文通過仿生的方法，設(shè)計了一系列高性能的材料，材料可以用于油水分離。通過聚氨酯海綿表面接枝聚丙烯酸鹽，在氬氣保護下進行高溫?zé)峤庵苽涑龀p磁性泡沫，泡沫具有仿鳥骨的中空微管結(jié)構(gòu)，由中空微管相互連接形成多孔結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)使泡沫具有超低的密度，最低達3.3mg·cm-3，泡沫的密度可以通過改變泡沫制備過程中丙烯酸的濃度和硝酸鹽的濃度來調(diào)節(jié)。泡沫的組分可以使用不同的硝酸鹽來調(diào)節(jié)，通過使用硝酸鐵，硝酸鈷，硝酸鎳，可以制備出Fe2O3/C，Co/C，Ni/C泡沫。在此基礎(chǔ)上，可以通過納米粒子

5、的靜電組裝，制備出微觀形貌和組成可控的超輕三維泡沫。泡沫具有由仿鳥骨的中空微管相互連接而成的多孔結(jié)構(gòu)，泡沫密度在5~9mg·cm-3之間。將超輕磁性泡沫用甲基三氯硅烷處理后，泡沫具有了仿荷葉和水黽腿的超疏水性和超親油性，可以用于油水分離，能夠選擇性吸收油水混合物中的油，吸油效率高達60~103g·g-1，油水分離效率在99%以上。本研究開發(fā)了一種簡單的低成本的制備具有超低密度材料方法，材料低密度來自于獨特的中空微管相互連接所形成的的多孔結(jié)構(gòu)。為了進一步提高上述磁性泡沫的耐用性和強度，本論文引入自修復(fù)功能的高分子材料。該材料受貽

6、貝足絲粘附性的啟發(fā)，設(shè)計出硝基鄰苯二酚取代殼聚糖高分子。用上述高分子材料處理后的超輕磁性泡沫，其斷裂強度提高了2倍，楊氏模量是未處理泡沫的9倍。利用鄰苯二酚和鐵離子的動態(tài)配位作用，可以通過調(diào)控pH值實現(xiàn)泡沫的自修復(fù)，從而提高超輕泡沫的耐用性和可靠性。泡沫可以進行至少六次斷裂-修復(fù)過程，總修復(fù)效率在80%以上。研究發(fā)現(xiàn)pH變化、高分子的濃度、鄰苯二酚基團的含量和硝基取代是影響泡沫的修復(fù)效率的主要因素。利用泡沫的自修復(fù)特性可以將小泡沫拼接，制備出復(fù)雜形狀的泡沫，也可以利用泡沫的超親水性和水下超疏油特性進行油水分離。本研究利用兒茶酚

7、基團可以和鐵離子配位的特性并且配合物具有的pH響應(yīng)的特性，制備出力學(xué)性能增強的具有自修復(fù)功能的超輕泡沫。本論文還發(fā)現(xiàn)將硝基鄰苯二酚取代殼聚糖高分子用鐵離子交聯(lián)后可以制備出高強度自修復(fù)高分子材料，材料的拉伸強度高達63.6±2.2MPa，斷裂伸長率為53.3±6%，力學(xué)性能和一些工程塑料如聚甲醛，聚苯醚，聚碳酸酯相當。材料的拉伸強度和斷裂伸長率受凝固浴pH值，-I-哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)博士學(xué)位論文鐵離子和鄰苯二酚基團的比例，鄰苯二酚取代度，硝基取代，干燥條件影響。通過調(diào)節(jié)pH，材料可以進行自修復(fù)和再生，材料能夠進行至少六次修復(fù)，六

8、次修復(fù)后總修復(fù)效率83.8%。由于材料由殼聚糖組成，并且含有大量可以淬滅自由基的鄰苯二酚基團，材料具有阻燃性。由該材料制備的多孔薄膜，具有親水性和水下超疏油性，可以實現(xiàn)油水混合物的高效分離，分離效率高達99%。本研究通過引入犧牲鍵，制備出高強度的高分子材料，并且將利用鄰苯酚和