探索納微米炭材料吸附去除水中重金屬離子的基礎(chǔ)研究

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1、大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文納/微米炭材料吸附去除水中重金屬離子的基礎(chǔ)研究姓名:高占明申請學(xué)位級別:博士專業(yè):化學(xué)工藝指導(dǎo)教師:邱介山20090101大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文摘要碳納米管具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)和性質(zhì),不僅在微電子元器件、場發(fā)射材料、催化等領(lǐng)域應(yīng)用前景廣闊,而且作為吸附材料在儲氫、污染物消除等方面的應(yīng)用潛能也值得關(guān)注。本文系統(tǒng)研究了碳納米管及煤基微米碳纖維對水溶液中低濃度金屬離子鎘、鐵、鎳、銅、鋅的吸附性能,考察了吸附時間、吸附溫度、溶液pH值以及離子濃度等參數(shù)對吸附的影響,綜合運(yùn)用掃描電鏡、透射電鏡、液氮物理吸附、傅立葉變換紅外光譜、X射線

2、光電子能譜、電位滴定等技術(shù)手段研究碳納米/微米吸附材料的結(jié)構(gòu)及表面化學(xué)性質(zhì),將吸附材料的孔隙結(jié)構(gòu)、表面物理化學(xué)性質(zhì)與其吸附性能進(jìn)行了關(guān)聯(lián),探討了一維納米材料碳納米管吸附金屬離子的熱力學(xué)和動力學(xué)特征??疾炝随k離子在電弧放電及化學(xué)氣相沉積兩種碳納米管上的吸附特征。發(fā)現(xiàn)氧化處理對化學(xué)氣相沉積制備的碳納米管吸附能力有顯著影響。鎘離子在兩種碳管上的吸附行為可用Langmuir和Freundlich模型進(jìn)行描述。碳納米管的吸附量對碳表面pH值呈指數(shù)關(guān)系。不同pH下的印朋和晦對在對應(yīng)pH值下解離的官能團(tuán)數(shù)量呈線性關(guān)系。以單位比表面積為單位進(jìn)行比較,氧化后兩

3、種碳納米管的吸附能力高于活性炭。研究了化學(xué)氣相沉積法制備的碳納米管吸附Fe0I)幣nFe(III)離子的行為發(fā)現(xiàn)pH值對Fe(III)離子在碳納米管上的吸附影響比Fe(II)大。相同的平衡濃度下,碳管對Fe(iii)離子的吸附能力高于Fe(II)。動力學(xué)研究表明,兩種吸附質(zhì)在碳納米管上的吸附均可用準(zhǔn)二級吸附動力學(xué)模型加以描述。熱力學(xué)研究表明,F(xiàn)e(II)和Fe(III)離子在氧化碳納米管上吸附是一個自發(fā)的、吸熱、熵增過程。研究了多組分體系中鎳、銅、鋅及鎘離子在碳納米管表面競爭吸附規(guī)律,發(fā)現(xiàn)對于單組分和雙組分體系,吸附量遵從如下順序:Cu2%N

4、i2+>Cd2+>Zn2+;這和基于標(biāo)準(zhǔn)電極電勢的離子氧化能力順序一致。對于雙組分、三組分和四組分體系,Langmuir模型可以較好地描述吸附劑對Cu2+離子的吸附行為,而對于其他三種離子,吸附量出現(xiàn)了極大值。在三組分和四組分體中,除了Cu2+離子外,其他三種離子的吸附量順序如下:Cd2+>Zn2+>Ni2+。多組分體系競爭吸附規(guī)律與離子的氧化還原特性及離子交換密切相關(guān)。考察了煤基微米碳纖維吸附水溶液中鎘離子的性能,研究表明氧化處理可大幅度增加煤基微米碳纖維的表面含氧官能團(tuán)數(shù)量,其吸附能力和氧化前比增加顯著。以單位重量和單位比表面積為基準(zhǔn)進(jìn)行

5、比較,其吸附能力都很大,明顯高于文獻(xiàn)報道中的活性炭、甘蔗飛灰、碳納米管等。動力學(xué)吸附數(shù)據(jù)遵從準(zhǔn)二級速率方程。酸性條件下,等溫吸附數(shù)據(jù)均能用Langmuir和Freundlich模型擬合,而沉淀發(fā)生條件下可用表面沉淀模型描述。納/微米炭材料吸附去除水中重金屬離子的基礎(chǔ)研究關(guān)鍵詞:碳納米管;碳纖維;氧化;吸附;重金屬離子大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文StudyonAdsorptiveRemovalofHeavyMetalIonsfromWaterbyNano/MicroCarbonMaterialsAbstractCarbonnanotubes(CNT

6、s),晰thuniquemorphologiesandsurfacecharacteristicsnotonlyhavegreatpotentialapplicationsinelectronics,fieldemissionmaterials,catalysis,butalsoareofpotentialinhydrogenstorageorwastewatertreatment.Thisdissertationfocusesontheinvestigationofadsorptionofcadmium,iron,nickel,copper

7、,andzincionsfromlowconcentrationsolutionontheCNTsandcoal—derivedmicro-sizecarbonfiber.s(CCFs).Theeffectsoftheadsorptiontime,temperature,pHvalue,andionconcentrationonadsorptionwereinvestigated.AnumberofadvancedtechniquessuchaSSEM,TEM,adsorptionofnitrogen,F(xiàn)TIR,XPS,andpotentio

8、metrictitrationwereusedtocharacterizethestructureandsurfacechemistryofadsorbents.T

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