石墨烯基光催化復(fù)合材料的制備及其性能研究

石墨烯基光催化復(fù)合材料的制備及其性能研究

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1、中圖分類號(hào):?jiǎn)挝淮?hào):10280密級(jí):學(xué)號(hào):12721882碩士學(xué)位論文SHANGHAIUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATION題石墨烯基光催化復(fù)合材料目的制備及其性能研究作者張少鋒學(xué)科專業(yè)環(huán)境工程導(dǎo)師丁國(guó)際教授完成日期2015年5月上海大學(xué)本論文經(jīng)答辯委員會(huì)全體委員審查,確認(rèn)符合上海大學(xué)碩士學(xué)位論文質(zhì)量要求。答辯委員會(huì)簽名:主任:委員:導(dǎo)師:答辯日期:原創(chuàng)性聲明本人聲明:所呈交的論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作。除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外,論文中不包含其他人已發(fā)表或撰寫過(guò)的研究成果

2、。參與同一工作的其他同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說(shuō)明并表示了謝意。簽名:日期:本論文使用授權(quán)說(shuō)明本人完全了解上海大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定,即:學(xué)校有權(quán)保留論文及送交論文復(fù)印件,允許論文被查閱和借閱;學(xué)??梢怨颊撐牡娜炕虿糠謨?nèi)容。(保密的論文在解密后應(yīng)遵守此規(guī)定)簽名:導(dǎo)師簽名:日期:上海大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文石墨烯基光催化復(fù)合材料的制備及其性能研究姓名:張少鋒導(dǎo)師:丁國(guó)際教授學(xué)科專業(yè):環(huán)境工程上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院二零一五年五月ADissertationSubmittedtoSha

3、nghaiUniversityfortheDegreeofMasterinEngineeringSynthesisandPropertiesofgraphene-basedphotocatalyticcompositesM.D.Candidate:ShaofengZhangSupervisor:Prof.GuojiDingMajor:EnvironmentalEngineeringSchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,ShanghaiUniversityMay,20

4、15摘要針對(duì)單一的半導(dǎo)體光催化劑在環(huán)境污染物降解應(yīng)用中存在量子效率低、自然光利用率低、難以回收循環(huán)利用等缺陷,本論文利用新型碳材料石墨烯對(duì)現(xiàn)有的單一半導(dǎo)體光催化劑進(jìn)行改性,制備了一系列石墨烯基光催化復(fù)合材料,分別利用X-射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)、比表面積分析(BET)等手段對(duì)這些材料進(jìn)行了表征,并以光催化降解有機(jī)染料的降解效率評(píng)價(jià)了這些材料的光催化活性。本論文獲得的主要研究結(jié)果和結(jié)論如下:(1)采用改進(jìn)的Hummer氧化法制備了氧化石墨,通過(guò)水熱法制備了商用TiO2(P

5、25)和石墨烯的納米復(fù)合材料;然后在此二元復(fù)合材料的基礎(chǔ)上,負(fù)載磁性納米顆粒Fe3O4,成功制備了三元P25/石墨烯/Fe3O4光催化復(fù)合材料。以羅丹明B、亞甲基藍(lán)、甲基橙的光催化降解作為探針?lè)磻?yīng),研究了P25/石墨烯/Fe3O4磁性光催化復(fù)合材料的光催化性能。結(jié)果表明,該材料對(duì)各種有機(jī)染料均展現(xiàn)出良好的光催化降解性能,且在光催化反應(yīng)完成后,可通過(guò)外加磁場(chǎng)進(jìn)行分離。另外,對(duì)該材料反復(fù)使用后的光催化性能進(jìn)行了考察,結(jié)果顯示在經(jīng)歷5次光催化使用后,光催化性能未出現(xiàn)任何衰減。(2)以氧化石墨烯、硝酸鈰為原料,通過(guò)一步水熱

6、法制備了CeO2/石墨烯光催化復(fù)合材料,并考察了反應(yīng)溶劑、表面活性劑PVP添加量、水熱時(shí)間、反應(yīng)溫度對(duì)CeO2/石墨烯復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和形貌的影響。結(jié)果表明,以C2H5OH作為反應(yīng)溶劑,表面活性劑PVP的濃度為2.5g/L,水熱溫度為120℃,反應(yīng)時(shí)間為24小時(shí),可以得到大小均一、形貌規(guī)則的CeO2/石墨烯復(fù)合材料。然后,以羅丹明B為模式污染物,對(duì)該材料的光催化降解性能進(jìn)行了考察,結(jié)果表明所制備的CeO2/石墨烯光催化復(fù)合材料具有良好的光催化降解性能,相比單一的CeO2納米顆粒,太陽(yáng)光下降解效率提高了60%。(3)以

7、硝酸鈰為前驅(qū)體,水熱法合成CeO2納米顆粒,然后利用超聲輔助法將CeO2負(fù)載于氧化石墨烯表面,添加AgNO3,經(jīng)過(guò)電子束輻照法處理,在還原氧化石墨烯的同時(shí),將還原所得的Ag納米顆粒負(fù)載于CeO2/石墨烯表面,得到三元Ag/CeO2/石墨烯光催化復(fù)合材料。通過(guò)光催化降解羅丹明B,考察該I材料的光催化降解性能,并對(duì)可能的光催化機(jī)理進(jìn)行了探討。結(jié)果表明,Ag納米顆粒的引入大大促進(jìn)了Ag/CeO2/石墨烯的光催化性能,這是由于Ag納米顆粒能夠迅速轉(zhuǎn)移光生電子,抑制電子空穴再?gòu)?fù)合。對(duì)復(fù)合材料的光催化機(jī)理研究表明,光催化過(guò)程中

8、產(chǎn)生的羥基自由基(·OH)是光降解的最主要因素。綜上所述,本文利用石墨烯作為載體,合成出三種石墨烯基光催化復(fù)合材料。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以得出石墨烯的存在極大地提高了半導(dǎo)體材料的光催化降解性能,主要原因是石墨烯能夠有效地轉(zhuǎn)移光照半導(dǎo)體產(chǎn)生的電子,避免了電子空穴快速?gòu)?fù)合以及光腐蝕磁性材料,同時(shí),石墨烯的負(fù)載增大材料的比表面積,促進(jìn)復(fù)合材料對(duì)染料的吸附。關(guān)鍵詞:石墨烯,

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