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《試析有序介孔材料吸附功能研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、1陋Ⅺ互互8亟一⑧天畢大薯中國(guó)近代第一所大學(xué)博士學(xué)位論文一級(jí)學(xué)科：化學(xué)工稗與工藝學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工程作者姓名：劉秀伍指導(dǎo)教師：周理教授天津大學(xué)研究生院2005年12月中文摘要隨著全球經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和人口的增長(zhǎng)，能源危機(jī)和環(huán)境污染目益成為兩個(gè)最受關(guān)注的熱點(diǎn)。煤和石油一直是能源的主要來源，隨著這些不可再生性資源日漸匱乏，迫使人們尋找新能源和可再生能源。天然氣作為一種清潔能源，由于儲(chǔ)量豐富、價(jià)格便宜，在中國(guó)2l世紀(jì)能源結(jié)構(gòu)中將占更大的份額。天然氣水合物(NGH)存儲(chǔ)方法已經(jīng)引起了研究學(xué)者的廣泛注意，采用此方法在10MPa壓力下甲烷儲(chǔ)量可達(dá)164v／v，是采用壓縮天然氣(CNG)達(dá)到同樣儲(chǔ)量
2、壓力的1／2，存儲(chǔ)成本降低26％。本課題組率先進(jìn)行了用濕活性炭存儲(chǔ)甲烷的研究，濕活性炭的甲烷儲(chǔ)量比干碳儲(chǔ)量提高63％，隨后進(jìn)行充放氣研究表明，在濕活性炭上3分鐘內(nèi)就能生成大量天然氣水合物，并且在充放氣過程中的熱效應(yīng)不明顯(局部溫度最大波動(dòng)不超過8。C)，僅是吸附天然氣(ANG)溫度波動(dòng)(80"C)的1／10，因此在多孔介質(zhì)中進(jìn)行濕儲(chǔ)不僅可以提高儲(chǔ)量，而且充放氣非常迅速，可能引發(fā)一場(chǎng)天然氣存儲(chǔ)技術(shù)的革命。近年來合成的有序介孔材料具有規(guī)則可調(diào)的介孔孔徑，大的比表面積和孔體積，可能是提高濕儲(chǔ)甲烷容量的有效吸附劑，因而本論文進(jìn)行不同有序介孔材料(MCM一41、SBA．15、CMK一3)
3、的合成及其甲烷存儲(chǔ)方面的研究。研究發(fā)現(xiàn)，濕介孔材料的甲烷儲(chǔ)量比干料儲(chǔ)量有很大提高，尤其在CMK一3—1．25水樣比為3．86時(shí)，甲烷存儲(chǔ)量在6．72MPa壓力下達(dá)到41．22％。通過測(cè)定不同溫度甲烷吸入等溫線，計(jì)算甲烷水合物的生成焓，與文獻(xiàn)報(bào)道在純水中的甲烷水合物生成焙基本相同，證明了在有序介孔材料內(nèi)生成了甲烷水合物。大氣“溫室效應(yīng)”與地球變暖將是21世紀(jì)人類面臨的最大環(huán)境問題。目前，人類在能源系統(tǒng)中產(chǎn)生大量二氧化碳并直接排放是導(dǎo)致該現(xiàn)象的主要原因。甲烷排放也對(duì)溫室效應(yīng)有很大的影響，因此從環(huán)境保護(hù)和節(jié)約能源的角度來看，在全世界范圍內(nèi)對(duì)排放的CH4和C02進(jìn)行回收和利用是非常必要
4、的。所以，本文研究了新型有序介孔材料(SBA．15、CMK．3)對(duì)不同氣體的吸附性能，考察了對(duì)不同氣體吸附能力的差異，以探索應(yīng)用于氣體分離可能性。本文初步探索了表面改性對(duì)有序介孔材料分離性能的影響，模擬沼氣和垃圾氣的組成，檢測(cè)了以三乙醇胺改性的SBA。15對(duì)C02／CH4的選擇性分離效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，TEA改性的SBA一15材料(Rc=1．0)對(duì)C02的吸附容量大大增加，并且可以通過甲烷沖洗或抽真空的方法可使吸附劑完全再生，成為一種可用做變壓吸附分離C02的高選擇性吸收劑。關(guān)鍵詞：有序介孔材料，改性，吸附，選擇性，水合物AbstractAbigproblemfacinghum
5、anbeingistofindoutanappropriatealternativefueltoreleasethepressureonpetroleumdemand．Naturalgas，suchaclean，renewableenergysources，will扭沁upthegreaterratiointheframeworkofChinaenergy．NGH(naturalgashydrateltO10MPamayachieveatheoreticalvolumereductionfactorof164orevenhigher．a(chǎn)ndthestoragecostis26％
6、lowerthanCNG．AtestOncharging／dischargingprocessprovedthatporespacecatalyzestheformationofhydrateand63％moremethaneWasstoredperunitmassofactivatedcarbon．ifⅥ疵rispre-adsorbedincarbon．Themesoporoussieveshavehighspecificsurfacearea，adjustableporesizeandlargeporevolumeandmaybehavehighmethaneStorage
7、．Therefore,wesynthesizedmesoporousmaterials(MCM-41、SBA-15、CMK-3)，andmethanestoragecapaeityindifferentmaterialsareresearchedbypre—adsorbedwater．Thehighestsorptionamountof41．22wt％inCMK一3一1．25wasrecordedat275Kand6．72MPa,whichis31％higherthanthelargests
