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1、萘的烷基化催化劑背景2,6-二烷基萘是一種重要的化工材料中間體,可用來制備具有耐高溫、高機(jī)械強(qiáng)度等優(yōu)越性能的先進(jìn)高分子材料,如液晶等。2,6-二烷基萘是由萘與烷基化試劑經(jīng)烷基化反應(yīng)而得。萘在各種沸石分子篩上的汽相或液相烷基化已有許多文獻(xiàn)報(bào)道。磷鎢雜多酸(PW)在Keggin型雜多酸中因具有最強(qiáng)的酸性而被廣泛用作酸催化劑。但由于磷鎢酸在固體狀態(tài)是非多孔性的,其表面積非常小(10m~2/g),催化活性低。因此,為了克服上述缺陷,人們希望把PW負(fù)載在適合的載體上,來改善PW的表面積、催化活性及使用壽命。目前,PW負(fù)載型催化劑用于萘的異丙基化反應(yīng)還沒有文獻(xiàn)
2、報(bào)道。為此,本文采用室溫過量浸漬法,將具有Keggin結(jié)構(gòu)的磷鎢雜多酸(PW)負(fù)載于分子篩(HM、USY、SBA-15)、硅膠(SiO_2)、活性氧化鋁(γ-Al_2O_3)和活性炭(C)上,制備了一系列不同負(fù)載量的PW/HM、PW/USY、PW/SBA-15、PW/SiO_2、PW/γ-Al_2O_3以及PW/C催化劑,采用XRD、N_2吸附、FT-IR、熱分析和NH_3-TPD等手段對(duì)這些負(fù)載型催化劑的比表面積、孔結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性和酸性質(zhì)等物化性質(zhì)進(jìn)行了表征,并在萘與異丙醇的烷基化反應(yīng)中考察了它們的催化性能,揭示了催化劑的物化性質(zhì)(比表面積、孔結(jié)
3、構(gòu)和酸性質(zhì)等)與催化活性和選擇性的關(guān)系。另外,已有的文獻(xiàn)中主要對(duì)沸石類催化劑作了大量和相對(duì)深入的研究。為了與所制備的負(fù)載雜多酸催化劑作比較,本文選取了幾種主要沸石催化劑對(duì)其催化性能進(jìn)行了考察。本論文的主要研究工作總結(jié)如下:(1).典型沸石催化劑。對(duì)USY、Hβ、HMCM-22、HM、HZSM-5等5種沸石分子篩在萘與異丙醇烷基化反應(yīng)中的催化性能進(jìn)行了比較,并用XRD和NH_3-TPD等手段對(duì)催化劑的物化性質(zhì)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,沸石分子篩的酸性質(zhì)和孔結(jié)構(gòu)是影響催化劑活性和選擇性的主要因素,以弱酸和中強(qiáng)酸為主的酸性中心以及十二元環(huán)開放的孔道有利于提高
4、催化劑活性,而與目標(biāo)產(chǎn)物2,6-二異丙基的分子直徑接近的一維孔道有利于其選擇性的提高。(2).脫鋁絲光沸石催化劑。采用鹽酸處理以及水熱處理結(jié)合酸處理兩種方法對(duì)氫型絲光沸石進(jìn)行脫鋁改性,制備了一系列脫鋁HM催化劑,并以脫鋁HM沸石為載體負(fù)載磷鎢雜多酸,制備了負(fù)載雜多酸催化劑。隨著脫鋁深度的增加,HM沸石的酸量下降,酸強(qiáng)度降低,將PW負(fù)載于脫鋁HM沸石載體上,其酸性質(zhì)得到改善。上述催化劑的異丙基化反應(yīng)結(jié)果表明,脫鋁HM沸石的活性和2,6-DIPN選擇性均大大高于未經(jīng)改性的HM沸石;將PW負(fù)載于脫鋁HM沸石上,其催化活性有所提高,但對(duì)2,6-DIPN的選
5、擇性有所下降。催化劑的表征和和反應(yīng)結(jié)果顯示,催化劑的活性和選擇性與其孔結(jié)構(gòu)和酸性質(zhì)密切相關(guān)。檢索過程1.中文檢索注冊賬號(hào)進(jìn)入中國學(xué)術(shù)文獻(xiàn)網(wǎng)絡(luò)出版總庫輸入全文名稱“萘的烷基化催化劑”初次檢索序號(hào)題名作者作者單位文獻(xiàn)來源發(fā)表時(shí)間1辛基化苯基-α-萘胺產(chǎn)物混合物及具有高辛基化苯基-α-萘胺含量的該等混合物的制備??斯蒂文·G.·卡爾塞博姆;哈森·Y.·埃爾納加;文森特·J.·加托;威廉·E.·默勒?雅寶公司雅寶公司?2011-06-292萘與不同烷基化試劑在沸石上的烷基化反應(yīng)??栗同林;劉希堯;樸玉玲;蔡春飛;王祥生?北京燕山石化公司研究院;大連理工大學(xué)
6、化工學(xué)院【期刊】催化學(xué)報(bào)?1998-03-303Mg~(2+)改性β沸石催化甲基萘烷基化反應(yīng)??劉玉梅;白雪峰;劉寧生;郭亞軍;李琪?哈爾濱工程大學(xué)化工學(xué)院;黑龍江省石油化學(xué)研究院;哈爾濱工程大學(xué)化工學(xué)院黑龍江哈爾濱;黑龍江哈爾濱【期刊】化學(xué)與粘合?2003-11-3042-甲基萘與甲醇烷基化選擇性合成2，6-二甲基萘研究??靳立軍?大連理工大學(xué)【博士】大連理工大學(xué)?2006-05-015超臨界態(tài)下甲基萘與甲醇烷基化反應(yīng)機(jī)理研究??李琪?哈爾濱工程大學(xué)【碩士】哈爾濱工程大學(xué)?2004-01-016甲基萘甲醇烷基化合成2，6-二甲基萘的研究??夏遠(yuǎn)亮
7、?黑龍江大學(xué)【碩士】黑龍江大學(xué)?2002-05-087Hβ沸石催化2-甲基萘甲醇烷基化的研究??李曉冰;周成光;白雪峰;李占雙?黑龍江省科學(xué)院;哈爾濱工程大學(xué)化工系;黑龍江省石油化學(xué)研究院;哈爾濱工程大學(xué)化工系黑龍江哈爾濱;【期刊】化學(xué)與粘合?2003-05-30黑龍江哈爾濱8Zn~(2+)改性β沸石催化合成2,6-二甲基萘??吳偉;劉玉梅;郭亞軍;李琪?黑龍江大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院;哈爾濱工程大學(xué)化工學(xué)院;哈爾濱工程大學(xué)化工學(xué)院黑龍江哈爾濱;黑龍江哈爾濱【期刊】化學(xué)與粘合?2004-01-209經(jīng)由η~3-芐基鈀中間體的脫芳構(gòu)化反應(yīng)研究??彭勃?大連理
8、工大學(xué)【博士】大連理工大學(xué)?2010-12-0110在H型分子篩上萘與正己醇的烷基化反應(yīng)??魏長平;張武陽;張亮;甄開吉?
