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1、常州大學(xué)本科生畢業(yè)設(shè)計(jì)(論文)外文翻譯學(xué)號:11438313常州大學(xué)畢業(yè)設(shè)計(jì)(論文)外文翻譯(2015屆)外文題目Versatilitiesofgraphene-basedcatalystsinorganictransformations譯文題目石墨烯基催化劑在有機(jī)轉(zhuǎn)換中的多功能性外文出處GreenMaterials學(xué)生方順平學(xué)院環(huán)境與安全工程專業(yè)班級環(huán)工113校內(nèi)指導(dǎo)教師嚴(yán)文瑤專業(yè)技術(shù)職務(wù)高級工程師校外指導(dǎo)老師專業(yè)技術(shù)職務(wù)二○一五年三月常州大學(xué)本科生畢業(yè)設(shè)計(jì)(論文)外文翻譯石墨烯基催化劑在有機(jī)轉(zhuǎn)換中的多功能性石墨烯基催化劑具有優(yōu)
2、秀和獨(dú)特的物理、化學(xué)及機(jī)械性能,其可選擇性和高效的有機(jī)合成成為近年來一個(gè)活躍的研究領(lǐng)域。這個(gè)關(guān)鍵的回顧總結(jié)了石墨烯基催化劑在有機(jī)合成中的廣泛應(yīng)用。它綜合概述了典型的反應(yīng)包括氧化、碳碳偶聯(lián)、水化、酯化、佩克曼縮合、邁克爾硫唑嘌呤加成、Knoevenagel縮合、弗里德爾加成、開環(huán)聚合、開環(huán)加成反應(yīng)、脫羧、酰胺的合成、二吡咯甲烷的合成、加氫或脫氫。石墨烯基催化劑溫和、可選擇性和高效的轉(zhuǎn)換合成的應(yīng)用是一種簡便,可再生,可回收和環(huán)保的方式。1引言自從2004年杰姆和諾沃肖洛夫在具有里程碑意義的工作之后,石墨烯的化學(xué)性能直到最近才解開并已經(jīng)
3、成為材料化學(xué)中不可缺少的一部分。這種對石墨烯日益增長的興趣主要是由于其特殊的性能,結(jié)合其環(huán)境友好性和易合成。因此,石墨烯衍生物大規(guī)模制造,如石墨烯氧化物(GO)和還原石墨烯氧化物(RGO),提供了合成石墨烯基功能材料廣泛的可能性,可用于任何作為固定化活性物種或無金屬催化劑載體。出于性能的考慮,石墨烯基材料廣泛應(yīng)用在有機(jī)合成中簡單和復(fù)雜分子的各種選擇性轉(zhuǎn)換作為替代異構(gòu)的可重復(fù)使用的催化劑。本綜述的目的是總結(jié)了石墨烯基催化劑在最近的重點(diǎn)合成應(yīng)用中的效用(圖1)。2石墨烯材料的一般信息和結(jié)構(gòu)特征常州大學(xué)本科生畢業(yè)設(shè)計(jì)(論文)外文翻譯石墨
4、烯,一個(gè)二維的單層碳片六角形晶格結(jié)構(gòu)。一個(gè)潛在的積木富勒烯、納米管和碳纖維分別具有零維、一維、三維結(jié)構(gòu)。高質(zhì)量的大面積石墨烯片可以通過超高真空退火由單晶碳化硅外延生長獲得的(SiC)。然而,該方法具有一定的缺點(diǎn),不適合大規(guī)模生產(chǎn)。最近,最發(fā)達(dá)的方法生成單層石墨烯有良好的收益,由初始氧化石墨,其次是氧化石墨后去片脫落,最終還原石墨烯。在相對苛刻條件下,可以通過以下的Hummers法(高錳酸鉀和硝酸鈉在濃硫酸中反應(yīng))或斯托登梅爾法(氯酸鈉在硫酸中反應(yīng)),在石墨的化學(xué)氧化中介紹了各種含氧官能團(tuán),如環(huán)氧衍生物、酒精和羧化物原料。在這種情況
5、下,最廣為接受的石墨烯結(jié)構(gòu)模式由LERF,klinowski和同事提出(圖2),其中提出了大量含氧石墨烯氧化物由基底面的羥基和環(huán)氧基及在邊緣處的羧基構(gòu)成。因此,石墨烯氧化物是中等酸性(pH=4.5在0.1mg/mL)和強(qiáng)氧化劑,這使得它有特別的吸引力和潛在的催化作用。此外,石墨烯基材料賦予過渡金屬在相對高表面積的浸漬下額外的固有的優(yōu)勢,在某些情況下可提高其催化活性和較高的周轉(zhuǎn)頻率。圖2氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)模型3氧化反應(yīng)各種官能團(tuán)的氧化,可能是有機(jī)合成中最重要的常規(guī)操作。因此,廣泛的氧化劑和催化劑可用于選擇性的轉(zhuǎn)換。盡管,石墨烯氧化物的
6、強(qiáng)氧化性質(zhì)早已被公認(rèn),但Bielawski和同事卻發(fā)現(xiàn)并用這種材料作為氧化反應(yīng)的強(qiáng)催化劑。3.1醇的氧化Bielawski等人最初的報(bào)道說,石墨烯氧化物在沒有任何惰性氣體的條件下催化氧化芐基和脂肪類成為醛和酮。因此,在石墨烯氧化物存在下當(dāng)苯甲醇加熱到100°C,苯甲醛的選擇性>98%(方案1)。Khatri和同事用石墨烯氧化物作為接枝釩希夫堿通過共價(jià)附著的支撐材料。所制備的石墨烯材料的催化活性進(jìn)行檢測的各種醇的氧化,二醇和α-羥基酮為羰基化合物在叔丁基過氧化氫存在作為氧化劑(方案2)。該催化劑在沒有損失催化活性的條件下已成功地重復(fù)
7、使用多次。常州大學(xué)本科生畢業(yè)設(shè)計(jì)(論文)外文翻譯········方案1苯甲醇氧化成甲醛方案2羥基衍生物氧化成羰基衍生物然而Long等人利用高溫氮化和氮摻雜石墨烯探索氧化的催化效率。因此,各種醇添加供電子和吸電子提供相應(yīng)的醛選擇性>99%產(chǎn)量的取代基(方案3)。通過使用適當(dāng)?shù)募夹g(shù),作者表明,無金屬催化發(fā)生在石墨的SP2通過一個(gè)SP2N-O2加合物的過渡態(tài)的形成具有高的化學(xué)活性的醇。方案3芳香醇選擇性氧化成醛最近,Mirza-Aghayan等人研究了芳雜環(huán)和脂族醇的氧化,以各自的醛和酮的氧化石墨超聲照射下使用。所獲得的收益率從低到高分
8、別為雜環(huán)和脂族醇。常州大學(xué)本科生畢業(yè)設(shè)計(jì)(論文)外文翻譯3.2不飽和烴及飽和烴的氧化鑒于石墨烯氧化物對各種醇的氧化傾向,Bielawski和同事們研究氧化石墨氧化芐基的能力,一個(gè)類似于Wacker的氧化轉(zhuǎn)換。最終的優(yōu)化條件下,4的分離產(chǎn)率68%(方