沸石分子篩離子交換及其對HC化合物的吸附性能研究

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1、分類號：0647．3題目I夕z』單位代碼：學(xué)號：密級：；jq10005S200605004公開北京工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文英文并列題目—IonE—xchangeModificationandHydrocarbonAdsorption．PerformanceofZeolites論文報告提交日期：2Q!Q生主旦授予單位名稱和地址：jE塞王些太堂jE塞直塑豳匡堊丕固!QQ墨t1．·一，本人聲明所呈交的論文主羔器冀蘭，三：：進行的研究工鏗型㈣本人聲明所呈交的論文是我個人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進行的研究工作及取得日習(xí)斫’關(guān)于論文使用授權(quán)的說明本人完全了解北京工業(yè)大學(xué)有關(guān)保留、使用

2、學(xué)位論文的規(guī)定，即：學(xué)校有權(quán)保留送交論文的復(fù)印件，允許論文被查閱和借閱；學(xué)?？梢怨颊撐牡娜炕虿糠謨?nèi)容，可以采用影印、縮印或其他復(fù)制手段保存論文。(保密的論文在解密后應(yīng)遵守此規(guī)定)簽名：酉絲蘢導(dǎo)師簽名：日期：墊!翌：魚Ij●摘要車輛污染物主要包括一氧化碳、碳氫化合物和氮氧化物等，隨著人們環(huán)保和健康意識的提高，國家逐步制定了越來越嚴格的車輛污染物排放標準，未來的低排、減排標準尤其要求汽車在冷啟動過程中的CH排放必須達標。目前，解決方法之一是使用CH吸附材料將冷啟動時排放的HC化合物暫時儲存起來，當溫度升高到三效催化劑的工作溫度時，再將其釋放出來。沸石分子篩

3、以其高溫?zé)岱€(wěn)定性、吸附容量高等性能成為吸附分離首選吸附劑之一。因此，研究沸石分子篩對CH化合物的吸附性能對CH捕獲器的設(shè)計具有重要的意義。本課題主要通過考察各種沸石吸附劑對C3H8吸附的穿透曲線和程序升溫脫附曲線，研究了這些沸石分子篩對C3H8氣體的吸附性能。通過金屬離子交換改性改變13X型沸石分子篩的微觀結(jié)構(gòu)和吸附性能。重點研究了K+、A，、Ba2+、Ce3+、Li+、Mn2+對13X型沸石分子篩離子交換后的晶體結(jié)構(gòu)變化及它們對C3H8的吸附性能的影響；以及交換溶液濃度、交換時間、焙燒溫度、雙金屬離子交換等對離子交換度及13X沸石分子篩對c3H8的吸附性

4、能的影響。1．各種沸石分子篩對C3H8氣體的吸附性能對比通過對SAPO．5、SAPO．34、MCM．41、13X、5A、ZSM．5沸石吸附劑丙烷吸附穿透曲線的考察可知：SAPO．5低硅鋁比的樣品在吸附強度和吸附容量上都優(yōu)于高硅鋁比的樣品；SAPO．34在吸附強度和吸附容量上高硅鋁比的樣品優(yōu)于低硅鋁比的樣品；5A的延遲時間要長于4A和3A，并且它的吸附容量高于4A和3A；在ZSM．5分子篩中ZSM．5．4的延遲時間最長；MCM。41吸附性能接近于SAPO．34；13X與南開5A的吸附量相當；總之，SAPO．5、SAPO．34、MCM．41的吸附量很小，13X

5、和5A是對C3H8吸附材料的首選。由沸石吸附劑對C3H8的TPD可知：各種類型樣品中對丙烷分子的吸附量最大的是：ZSM．5．3，南開5A，13x；在丙烷在各種材料的脫附溫度看，13X和5A比較高(4300C)。經(jīng)銀、鋇離子交換的5A分子篩跟未改性的5A相比較，低溫下的弱脫附峰變小，高溫下的強脫附峰變大。因此銀、鋇離子交換的5A分子篩比未改性的5A具有更高的脫附溫度。經(jīng)銀離子交換的13X，5A沸石分子篩的TPD實驗表明：離子交換改性能提高它們的C3H8的脫附溫度或吸附容量。2．考察13X分子篩離子交換改性對吸附性能的影響從離子交換改性后13X分子篩XRD譜圖

6、可知：衍射峰的數(shù)目和強度都變化不大。未影響骨架結(jié)構(gòu)，只是改變沸石分子篩局部孔道。北京T業(yè)大學(xué)理學(xué)幀十論文鉀、銀離子改性的13X分子篩的C3H8．TPD跟13X的C3H8．TPD很相似，有低溫下的弱脫附峰和高溫下的強脫附峰，但K．13X的吸附容量有所降低。錳離子改性的13X分子篩總吸附容量變小。鈰、鋰、鋇離子改性的13X在低溫下的弱脫附峰變小，高溫強脫附峰變大。它們的開始脫附的溫度達到300。C，高于三效催化劑的啟燃溫度2250C。銀離子改性的13X分子篩中隨著銀離子交換濃度的增加，高溫下的強脫附峰基本不變，而低溫下的弱脫附峰卻逐漸增大，致使沸石分子篩總吸附

7、容量也增大。分析表明：銀離子交換可能只發(fā)生在13X分子篩的表面，且隨表面銀的增加，銀可以成為C3H8的活性吸附位。鈰離子改性的13X分子篩隨著鈰離子交換濃度的增加，離子交換度增加(76．60％)，高溫脫附量也增加。因此Ce離子交換能增加13X沸石分子篩對丙烷的脫附溫度。鋇離子交換度高的13X分子篩比未改性的13X分子篩有較大的峰值和面積，也大于Ag．13X的峰值(1．1)和面積。高離子交換度的Ba．13X沸石分子篩，不僅使13X沸石分子篩總吸附容量增加，而且在570。C有更高的脫附峰。因此Ba離子交換對增加13X沸石分子篩對丙烷的吸附性能效果顯著。隨著離子

8、的交換時間的增加，樣品的離子交換度增加，脫附量也增加。隨著焙燒溫度