納米銀負(fù)載的炭氣凝膠制備、結(jié)構(gòu)及其抗菌性能研究

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1、中山大學(xué)博士學(xué)位論文納米銀負(fù)載的炭氣凝膠制備、結(jié)構(gòu)及其抗菌性能研究姓名:張淑婷申請學(xué)位級別:博士專業(yè):高分子化學(xué)與物理指導(dǎo)教師:符若文20060608摘要制備過程,提高銀的利用率。通過浸漬法制備的球形載銀炭氣凝膠,顆粒外表面致密的凝膠膜上鑲嵌著粒徑與內(nèi)部凝膠顆粒相近的炭顆粒。通過采用間歇式低速攪拌及改變油相組分配比,優(yōu)化了乳液聚合法制備球形有機凝膠的工藝,所制備的材料凝膠結(jié)構(gòu)良好,銀分布均勻。采用異相沉降法制各的球形載銀炭氣凝膠,載銀量和凝膠顆粒大小均勻可控、表面光滑致密,其比表面積可達(dá)400~50011"12/g以上。異相沉降法工藝有望實現(xiàn)球形凝膠

2、顆粒的簡便快速制各。二、載銀炭氣凝膠中納米銀的溶出在上述材料制備與結(jié)構(gòu)表征基礎(chǔ)上,研究了不同結(jié)構(gòu)的載銀炭氣凝膠中納米銀在水中的溶出特性及溶出機理??傮w結(jié)果表明,本文所制備的載銀炭氣凝膠具有較低的銀脫落率和持續(xù)穩(wěn)定的銀溶出特性。載銀炭氣凝膠中極細(xì)小的原子簇銀和氧化態(tài)Ag+所占比例很小,在水溶液中主要存在納米銀表面的氧化溶解或脫落,在水流沖刷下以Ago形式脫落的比例較小。通過研究材料結(jié)構(gòu)及溶出條件與納米銀的溶出特性之間的關(guān)系,提出了納米’●銀的溶解氧氧化溶出機理,認(rèn)為溶出的Ag+主要來自納米銀的氧化溶解,溶解過7-’程中伴隨OH。的生成,并可能產(chǎn)生02。

3、及H202等活性氧(RoS)中間體。炭氣凝膠對Ag+的吸附主要是氧化還原形式的化學(xué)吸附,銀的溶出與炭氣凝膠對Ag+的吸附之間存在競爭平衡。炭氣凝膠本身不直接參與納米銀的氧化溶解,但是對溶出的Ag+具有還原及吸附作用,間接影響溶液中的Ag+$-tlOH。濃度,并使銀脫落率升高。動態(tài)溶出結(jié)果表明載銀炭氣凝膠具有持續(xù)穩(wěn)定的溶出特性,呈現(xiàn)溶解平衡狀態(tài)。球形載銀炭氣凝膠顆粒外表面致密的凝膠膜起到有效的抗沖刷作用,其銀溶出總量比塊狀載銀炭氣凝膠小,可以有效地降低納米銀的脫落,延長載銀炭氣凝膠的使用壽命,提高安全性。三、載銀炭氣凝膠的吸附抗菌性能在上述納米銀溶出特

4、性研究基礎(chǔ)上,研究了所制備的各種不同結(jié)構(gòu)特征的載銀炭氣凝膠對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的吸附抗菌性能及抗菌機理。炭氣凝膠對細(xì)菌的吸附性能與材料的孔結(jié)構(gòu)和疏松程度,材料的表面性能以Ⅱ山大學(xué)博十學(xué)位淪文及溶液性質(zhì)有關(guān),與比表面積關(guān)系不大。載銀炭氣凝膠對細(xì)菌的吸附量隨載銀量的增加而下降,主要是由于材料中溶解的銀離子對菌體的破壞溶解作用,使溶液中的菌體數(shù)量下降所致。炭氣凝膠對細(xì)菌的吸附作用增加了細(xì)菌與銀離子接觸的機會,使抗菌性能增強,但不足載銀炭氣凝膠具有抗菌活性的根本原因。載銀炭氣凝膠的抗菌機理為溶出的Ar與細(xì)菌接觸式殺菌,無須與納米銀直接接觸,Ag+使細(xì)菌

5、蛋白質(zhì)凝網(wǎng),菌體發(fā)生扭曲團(tuán)聚而死亡。納米銀的抗菌活性主要與釋放出的A礦濃度相關(guān),細(xì)菌與A礦的結(jié)合為非可逆過程,但可以促進(jìn)A2+的持續(xù)浴出。溶解氧提高抗菌性能的根本原因是促進(jìn)了Ag+的溶出,納米銀溶出過程中產(chǎn)生的活性氧中問體在短時問內(nèi)促進(jìn)了細(xì)菌的死亡。球形載銀炭氣凝膠由于較低的銀浴出率,其靜態(tài)抗菌性能比浸漬法制備的塊狀凝膠差,但具有良好的抗菌持久性和安全性。載銀炭氣凝膠的持續(xù)抗菌性能來源于均勻分散納米銀的牢固負(fù)載及在水中的持續(xù)穩(wěn)定溶出。本文所制備的載銀炭氣凝膠具有低密度、高比表面積,納米銀均勻分散,及孔徑分布可控的結(jié)構(gòu)特點,具有較低的銀脫落率和持續(xù)穩(wěn)定

6、的銀溶出特性,優(yōu)良的吸附抗菌性能,在飲用水處理工業(yè)中具有良好的應(yīng)用前景。關(guān)鍵詞:炭氣凝膠,納米銀,制備,溶出,抗菌活性ABSTRACTPreparation,StructureandAntibacterialPropertiesofSilver-diapersedCarbonAerogelsMajor:Polymerchemistry&PhysicsPhDcanditate:ShutingZhangSupervisor:Prof.RuowenFuPorouscarbonmaterialshavebeenwidelyusedmwastewatertre

7、atmenttoremovevariouspollutantsbecauseoftheirlargesurfaceareaandhighadsorptioncapacity.Carbonaerogels(CAS)arenovelporouscarbonmaterialswithmanyinterestingproperties.suchaslowbulkdensity,highsurfacearea,continuousporosityandhighlycrosslinkingstructure.Thus,silvernano—particlesar

8、eexpectedtoincorporateintoCAsuniformlyandfixedinthepor

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