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1、金屬納米顆粒陣列中的表面等離激元激發(fā)與耦合效應(yīng)作者：唐超軍導(dǎo)師：王振林教授南京大學(xué)物理系固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SurfacePlasmonResonancesandTheirInteractionsinPeriodicArraysofMetallicNanoparticlesByChaojunTangSupervisedbyProf．ZhenlinWangNationalLaboratoryofSolidStateMicrostructureDepartmentofPhysicsNanjingUniversity摘要畢業(yè)論文題目：金星麴苤塑鱉睦
2、到主鮑盤垂釜塞邀垂邀發(fā)生墊僉塾廛墨塞查塹壟社—20—06博士生姓名：度壑至指導(dǎo)教師(姓名、職稱)：至拯盎筮撞得益于納米技術(shù)的日益發(fā)展，金屬納米結(jié)構(gòu)中的表面等離激元(surfaceplasmon，SP)已經(jīng)成為當(dāng)前物理學(xué)、化學(xué)、材料科學(xué)、信息科學(xué)、生物學(xué)等學(xué)科及其交叉領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。SP研究正逐步發(fā)展成為--f]新的科學(xué)，即表面等離激元學(xué)(plasmonics)。論文從理論上研究了球形金屬納米顆粒及其陣列中各種不同類型的SP模，展示了金屬納米顆粒構(gòu)成的二維周期性陣列中SP模的近場(chǎng)耦合和通過衍射波而產(chǎn)生的遠(yuǎn)場(chǎng)相互耦合，以及由此產(chǎn)生的一系列個(gè)體與集體光
3、學(xué)性質(zhì)。本文主要包括以下三個(gè)方面的內(nèi)容：一、單個(gè)金屬納米球殼中局域sP模及其相互耦合在各種形貌的金屬納米顆粒中，核殼結(jié)構(gòu)的金屬納米顆粒特別引入關(guān)注，因?yàn)槠渚钟虮砻娴入x激元(10calizedsurfaceplasmon，LSP)具有獨(dú)特的可調(diào)諧性。采用米mie)散射理論，我們展示了金屬納米球殼中存在兩種類型的LSP模：球模(spheremode)和腔模(voidmode)。球模的電場(chǎng)主要分布在球殼外表面，而腔模的電場(chǎng)主要分布在球殼內(nèi)部。不僅如此，在球殼非常薄接近穿透深度時(shí)，這兩種LSP?？梢韵嗷ヱ詈?，產(chǎn)生類似于原子物理中的Fano共振現(xiàn)象，即在一個(gè)非
4、常窄的波長(zhǎng)范圍，金屬納米球殼的消光效率從極大值快速變化到極小值，從而在消光譜中形成尖銳的、反對(duì)稱的峰谷線形。尖銳的消光峰(谷)起源于這兩種LSP模強(qiáng)烈耦合形成的對(duì)稱(反對(duì)稱)的雜化模。在對(duì)稱(反對(duì)稱)的雜化LSP共振處，球殼內(nèi)外表面形成對(duì)稱(反對(duì)稱)的電荷分布。二、二維金屬納米球殼陣列中SP激發(fā)引起的光共振透射研究了金屬納米球殼二維陣列(六角和正方點(diǎn)陣)的SP激發(fā)與耦合效應(yīng)。論文采用更為準(zhǔn)確的電磁波多重散射理論，考慮了顆粒之間的近場(chǎng)耦合效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)，該陣列中存在著多種類型的SP模，以及由于這些模式的激發(fā)而引起的共振透射現(xiàn)象。這些模式包括：腔模、類球
5、模(sphere-likemode)、布拉格型(Bragg—type)表面等離極化激元模(surfaceplasmonpolariton，SPP)、以及孔隙模(poremode)。借助這些SP模的激發(fā)，光可以高透射率隧穿過金屬納米球殼密堆陣列。這些現(xiàn)象類似于周期性小孔金屬膜中觀察到的增強(qiáng)光透射(enhancedopticaltransmission，EOT)效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)，無論是六角還是正方點(diǎn)陣，由腔模激發(fā)而產(chǎn)生的透射峰的位置與單個(gè)金屬納米球殼的腔模位置完全重合，這些局域模完全局域于球殼內(nèi)，之間未發(fā)生耦合。對(duì)于貴金屬構(gòu)成的納米球殼，腔模具有較長(zhǎng)的壽命
6、，因此伴隨其激發(fā)而產(chǎn)生的透射峰非常窄，并且具有零色散特性。而由類球模激發(fā)產(chǎn)生的透射峰的位置接近單個(gè)顆粒的球模位置，但是由于形成密集的點(diǎn)陣之后這些模之間存在一定的近場(chǎng)耦合，使得類球模的場(chǎng)傾向于分布在相鄰球之間距最小處。對(duì)于六角密堆的二維陣列，我們還預(yù)見到一種由于三近鄰之球殼表面的球模雜化而形成的新的高度局域模，我們稱之為孔隙模。近場(chǎng)區(qū)域的場(chǎng)分布計(jì)算表明，這些模式的場(chǎng)并不分散于球表面，而是局域于相鄰三個(gè)球之空隙區(qū)域。理論上預(yù)測(cè)，這類模式在斜入射下易觀測(cè)到，并且其激發(fā)依賴于入射光波矢的投影方向以及偏振特性。比較之下，對(duì)于正方點(diǎn)陣，我們沒有發(fā)現(xiàn)類似的局域模，
7、這可能是由于正方點(diǎn)陣中四個(gè)近鄰球面上的球模之耦合強(qiáng)度不足以在孔隙處形這類空隙局域模。與局域模不同的是，布拉格模的產(chǎn)生是由于球模通過強(qiáng)烈的近場(chǎng)耦合而形成的一種傳播模，它具有明顯的非局域化特點(diǎn)，以及高度色散特性。數(shù)值計(jì)算證明，對(duì)于半徑為250nm的Ag納米球或者球殼構(gòu)成的六角點(diǎn)陣，當(dāng)它們之間距超過40nm時(shí)，由于近場(chǎng)耦合受到抑制，這些布拉格模開始消失。如果是構(gòu)成正方點(diǎn)陣，則間距增加到lOOnm時(shí)開始消失：我們通過保持一個(gè)方向的近場(chǎng)耦合，而通過增大間距抑制另一方向上的近場(chǎng)耦合，發(fā)現(xiàn)這種近鄰數(shù)的減少有利于布拉格模的出現(xiàn)。論文還詳細(xì)地研究了上述幾種SP模的色散
8、、調(diào)諧和耦合特性。腔模的頻率依賴于腔的尺寸和腔內(nèi)介質(zhì)的折射率，但不依賴于腔的外半徑和腔外的環(huán)境媒質(zhì)；而類球模
