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《Skutterudite系熱電材料制備及性能研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、摘要Skutterudite材料具有優(yōu)良的電性能包括很高的載流子遷移率和中等的Seebeck系數(shù)雖然熱導(dǎo)率比目前常用的熱電材料偏高但它具有特殊的晶體結(jié)構(gòu)可以通過合金化置入填充原子等途徑使晶格熱導(dǎo)率得到顯著降低因而是當(dāng)前熱電材料家族中最具發(fā)展前途的熱電材料之一本文對Skutterudite系熱電材料的制備工藝組織結(jié)構(gòu)熱電性能及其內(nèi)在機理展開了系統(tǒng)深入的研究首次將機械合金化應(yīng)用于Skutterudite系材料制備中研究了Co-SbCo-Fe-Sb系的機械合金化發(fā)展了兩種制備置換及填充Skutterudite材料的新工藝高能球磨無壓燒結(jié)與高能球磨熱壓成型
2、等溫退火其中后者可得到較致密晶粒大小較均勻的塊體材料對Fe置換Skutterudite化合物Co4-xFexSb12中Fe的置換固溶度進(jìn)行了研究表明Fe的最大置換固溶度近似為x=0.68研究了Fe置換對熱電性能的影響隨Fe置換量增加P型載流子濃度增大電導(dǎo)率上升Seebeck系數(shù)下降功率因子在x=0.5時達(dá)到最大同時Fe置換使熱導(dǎo)率顯著降低對其熱傳導(dǎo)機制的分析表明Fe置換引入的點缺陷散射并不是導(dǎo)致晶格熱導(dǎo)率降低的主要原因載流子對聲子的散射不容忽視此外可能有其它尚未知曉的機制存在隨Fe置換量增加ZT值增大Co3.35Fe0.65Sb12在773K時達(dá)到
3、0.32的ZT值置換量繼續(xù)增大Co3FeSb12成分在550K以后ZT值反而開始降低在置換化合物中加入稀土La填充元素制備了部分填充Skutterudite化合物L(fēng)ayCo4-xFexSb12(x1,y1)對比研究了Fe置換和La部分填充對晶體拉曼譜的影響Fe置換對拉曼譜影響不大而La部分填充則使拉曼譜產(chǎn)生明顯變化峰位有紅移部分峰位明顯展寬對La填充化合物的Rietveld結(jié)構(gòu)精修表明稀土原子具有異常大的熱振動參數(shù)證明了填充原子在晶格空隙中處于擾動狀態(tài)這種特殊的結(jié)構(gòu)使熱導(dǎo)率顯著下降此外對Skutterudite/Bi2Te3系梯度復(fù)合熱電材料的制備
4、進(jìn)行了初步嘗試結(jié)果表明以低熔點Bi2Te3系組元作為中間介質(zhì)可以獲得界面結(jié)合緊密的梯度材料關(guān)鍵詞熱電材料Skutterudite機械合金化熱電優(yōu)值拉曼散射RietveldIAbstractSkutteruditecompoundhasperfectelectricalproperties,includinghighcarriermobilityandappropriateSeebeckcoefficient.Thoughitsthermalconductivityishigherthanthatofstate-of-the-artthermoele
5、ctricmaterialssuchasBi2Te3,fortunately,therearetwolargevoidsinaunitcallofthecrystalstructureandundersizedatomscanbefilledintothemtoyieldaremarkablereductiontothelatticethermalconductivity.Thereforeitisofgreatimportanceforpromisingthermoelectricapplications.Awideanddeepinvestig
6、ationhasbeencarriedoutonthesynthesisprocess,microstructure,thermoelectricpropertiesandtransportmechanismoftheSkutteruditecompound.MechanicalalloyingofCo-SbandCo-Fe-Sbhasbeenstudiedandappliedtoitspreparation.Twonewapproaches,mechanicalgrinding-sinteringandmechanicalgrinding-hot
7、pressing-annealing,havebeendevelopedforsynthesizingthesubstitutedaswellasthefilledSkutteruditecompounds.StructureanalysisontheFesubstitutedSkutteruditecompoundsCo4-xFexSb12showsthatthereisamaximalsolubilityofFeandisfoundataboutx=0.68.Thermoelectricpropertymeasurementbetween300
8、~773KshowsthatboththeelectricalresistivityandSeebeckcoefficie
