過渡金屬及其氧化物納米催化劑的合成與催化性能研究

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1、2018屆研究生博士學位論文分類號：學校代碼：10269密級：學號：52150606038EastChinaNormalUniversity博士學位論文DOCTORALDISSERTATION論文題目：過渡金屬及其氧化物納米催化劑的合成與催化性能研究院系：化學與分子工程學院專業(yè)：物理化學研究方向：功能材料與納米催化指導教師：葛建平教授學位申請人：隗波2018年11月13日Dissertationfordoctoraldegreein2018UniversityCode:10269StudentID:52150606038EastChinaN

2、ormalUniversityTitle:SynthesisandCatalyticPropertiesofTransitionMetalsandOxidesNanocatalystsDepartment:SchoolofChemistryandMolecularEngineeringMajor：PhysicalChemistryResearchdirection：Functionalmaterials&nanocatalysisSupervisor：ProfessorJianpingGeCandidate：BoWeiNov.13,2018

3、華東師范大學學位論文原創(chuàng)性聲明鄭重聲明：本人呈交的學位論文《過渡金屬及其氧化物納米催化劑的合成與催化性能研宄》，＇是在華東師范大學攻讀碩士／＜，｜＾／（請勾選）學位期間在導師的指導下進行的研宄工作及取得的研究成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研宄成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中作了明確說明并表示謝意。作者簽名：＾曰期：７Ｃ年＂月日華東師范大學學位論文著作權(quán)使用聲明《過渡金屬及其氧化物納米催化劑的合成與催化性能研宄》系本人在華東師范大學攻讀學位期

4、間在導師指導下完成的碩士／ｔ＾ｆ（請勾選）學位論文，本論文的研究成果歸華東師范大學所有。本人同意華東師范大學根據(jù)相關規(guī)定保留和使用此學位論文，并向主管部門和相關機構(gòu)如國家圖書館和“知網(wǎng)”送交學位論文的印刷版和電子版；允許學位論文進入華東師范大學圖書館及數(shù)據(jù)庫被查閱、借閱；同意學校將學位論文加入全國博士、碩士學位論文共建單位數(shù)據(jù)庫進行檢索，將學位論文的標題和摘要匯編出版，采用影印、縮印或者其它方式合理復制學位論文。本學位論文屬于請勾選（）“”“，，＊１經(jīng)華東師范大學相關部門審查核定的．內(nèi)部或涉密學位論文（），于保

5、年月日解密，解密后適用上述授權(quán)。（Ｖ）２．不密，適用上述授權(quán)。導師簽名本人兄簽名＿”Ｒ年丨Ｉ月／〇日＊“涉密學位論文應是己經(jīng)華東師范大學學位評定委“員會辦”公室或保密委員會審定過的學位論文（需附獲批的《華東師范大學研究生申請學位論文涉密審批表》方為有效），未經(jīng)上上述述部門審定的學位論文均為公開學位論文。此聲明欄不填寫的，默認為公開學位論文，均適用授權(quán)。隗波博士學位論文答辯委員會成員名單姓名職稱單位備注鄧勇輝教授復旦大學主席徐曉翔教授同濟大學高恩慶教授華東師范大學劉月明研究員華東師范大學張坤教授華東師

6、范大學華東師范大學博士學位論文摘要納米催化同時具有均相催化高活性，高選擇性和多相催化催化劑易分離、可回收的優(yōu)點，引起化學及材料科研工作者的廣泛關注。在催化研究領域，催化劑結(jié)構(gòu)與催化活性、穩(wěn)定性之間的構(gòu)效關系一直是研究的焦點和亟待解決的關鍵科學問題。隨著納米合成技術(shù)的發(fā)展，人們已經(jīng)可以控制合成出各種尺寸均一、形貌可控、晶面可調(diào)的納米結(jié)構(gòu)，這就為上述構(gòu)效關系的研究提供了理想的模型催化劑。本論文中，我們以過渡金屬及金屬氧化物納米催化劑作為研究對象，系統(tǒng)表征納米材料的形貌、晶型、比表面積、化學吸附等結(jié)構(gòu)特性，并著重探索與活性中心分散度、金屬-載體相

7、互作用和表面電子狀態(tài)相關的催化劑構(gòu)效關系，依次開展以下四個工作：1.我們利用一鍋法多醇反應制備出高分散度，高穩(wěn)定性的內(nèi)負載型M-ExOy復合納米材料。與傳統(tǒng)的表面沉積催化劑相比，內(nèi)負載型催化劑在液相催化反應，如芳硝基化合物加氫反應中，顯示出更高的活性和穩(wěn)定性。該合成方法可增加金屬活性位點的負載量并保持其良好的分散性，因而有助于其在高通量催化反應中的應用。此外，通過保護性刻蝕反應擴增介孔使底物分子更容易接觸到活性位點，可以進一步提高催化活性。2.通過在LDO合成的各個階段引入Ni前驅(qū)體，獲得一系列高比表面積、高分散度的Ni/LDO納米片催化劑

8、。其中，基于浸漬LDH納米片制備的Ni/LDO催化劑，相比于其他幾種催化劑，展現(xiàn)出更強的金屬-載體相互作用，有效抑制了催化反應中Ni納米顆粒的團聚和生長，因而在干氣重整甲烷反應中