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《PET和PP材料中添加劑向食品遷移的分子動(dòng)力學(xué)模擬及實(shí)驗(yàn)研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、暨南大學(xué)博士學(xué)位論文題名（中英對(duì)照）：PET和PP材料中添加劑向食品遷移的分子動(dòng)力學(xué)模擬及實(shí)驗(yàn)研究MolecularDynamicsSimulationandExperimentInvestigationonMigrationofAdditivesfromPETandPPMaterialsintoFood作者姓名：李波指導(dǎo)教師姓名王志偉及學(xué)位、職稱：博士、教授學(xué)科、專業(yè)名稱：工程力學(xué)論文提交日期：論文答辯日期：2017年12月8日答辯委員會(huì)主席：論文評(píng)閱人：學(xué)位授予單位和日期：獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位
2、論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的研究成果，也不包含為獲得暨南大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書(shū)而使用過(guò)的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說(shuō)明并表示謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)本學(xué)位論文作者完全了解暨南大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)暨南大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分
3、內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)書(shū)）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日學(xué)位論文作者畢業(yè)后去向：工作單位：電話：通訊地址：郵編：摘要摘要塑料包裝材料中化學(xué)添加劑向食品的遷移引起人們的廣泛關(guān)注。幾十年來(lái)，相關(guān)研究者開(kāi)展了大量的實(shí)驗(yàn)工作，研究添加劑遷移對(duì)食品的影響以及對(duì)消費(fèi)者健康造成的危害。通過(guò)毒理學(xué)和遷移實(shí)驗(yàn)，可以全面評(píng)估添加劑的危害性、監(jiān)控包裝中添加劑在特定條件下向食品遷移的量。但是遷移實(shí)驗(yàn)耗時(shí)費(fèi)力，
4、對(duì)檢測(cè)儀器和測(cè)試條件要求較高，因此基于一定假設(shè)的數(shù)學(xué)模型應(yīng)運(yùn)而生。數(shù)學(xué)模型多為經(jīng)驗(yàn)或半經(jīng)驗(yàn)公式，通過(guò)估算遷移過(guò)程中重要的力學(xué)參數(shù)，對(duì)添加劑的遷移進(jìn)行預(yù)測(cè)。由于許多重要的材料參數(shù)難以確定，數(shù)學(xué)模型只能提供較為粗糙的預(yù)測(cè)。更重要的是，這兩種方法都是從宏觀上研究添加劑的遷移，無(wú)法了解聚合物的微觀結(jié)構(gòu)以及添加劑遷移的動(dòng)力學(xué)機(jī)理。近年來(lái)，隨著力學(xué)理論和計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展，基于經(jīng)典力學(xué)的分子動(dòng)力學(xué)模擬已用于聚合物材料中氣體和水等小分子的擴(kuò)散研究。通過(guò)動(dòng)力學(xué)模擬可以獲得實(shí)驗(yàn)上無(wú)法得到的物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)及粒子運(yùn)動(dòng)等信息，從分子水
5、平解釋一些物理化學(xué)現(xiàn)象。但是關(guān)于較大分子量有機(jī)分子的動(dòng)力學(xué)模擬研究鮮有報(bào)道，而添加劑從聚合物向食品遷移的動(dòng)力學(xué)模擬更是空白。因此，本研究對(duì)兩種常用塑料包裝[聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚丙烯（PP）]中添加劑的擴(kuò)散以及添加劑向食品模擬物的遷移進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬，計(jì)算重要的動(dòng)力學(xué)參數(shù)——擴(kuò)散系數(shù)，從分子水平研究添加劑擴(kuò)散及遷移的影響因素，在此基礎(chǔ)上對(duì)添加劑分子擴(kuò)散及遷移的力學(xué)機(jī)理進(jìn)行探討。本文首先構(gòu)建了含有三種添加劑（紫外線吸收劑UV-P、抗氧化劑BHT、增塑劑DEHP）的PET元胞以及含有五種添加劑（抗
6、氧化劑BHT和紫外線吸收劑UV-P、UV-327、UV-329、UV-531）的PP元胞，進(jìn)行PET和PP中添加劑擴(kuò)散的分子動(dòng)力學(xué)模擬。通過(guò)均方位移曲線，計(jì)算了添加劑分子在兩種聚合物材料中的擴(kuò)散系數(shù)。著重從添加劑的分子量和分子形狀，添加劑與聚合物的相互作用，自由體積及聚合物鏈的流動(dòng)性等微觀角度討論添加劑在聚合物中的擴(kuò)散。結(jié)果表明擴(kuò)散受這些因素的綜合影響，具有大分子量/半徑及剛性結(jié)構(gòu)的分子需要更大的自由體積進(jìn)行擴(kuò)散，常常表現(xiàn)出較小的擴(kuò)散系數(shù)；擴(kuò)散分子與聚合物間較強(qiáng)的相互作用會(huì)阻礙分子的擴(kuò)散；溫度升高使得更多的
7、聚合物鏈段參與運(yùn)動(dòng)，自由體積再分配頻率加快，利于添加劑的擴(kuò)散。通過(guò)觀察添加劑分子的運(yùn)動(dòng)軌跡，發(fā)現(xiàn)其在聚合物中并不是連續(xù)的跳動(dòng)，長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)添加劑分子所占據(jù)的空穴之間存在能壘，分子陷入局部的空穴來(lái)回蠕動(dòng)或振動(dòng)；隨著聚合物和擴(kuò)散分子發(fā)生熱漲落，相應(yīng)的能壘被克服，當(dāng)添加劑分I摘要子周圍產(chǎn)生了足以容納其大小的空穴且分子獲得足夠能量時(shí)，分子就以跳動(dòng)或者平移的形式進(jìn)入新的空穴?；钴S擴(kuò)散分子的運(yùn)動(dòng)軌跡分布范圍較廣、重疊較少，與擴(kuò)散系數(shù)結(jié)果呈現(xiàn)的規(guī)律相一致。在單相模擬的基礎(chǔ)上，構(gòu)建了PET-食品模擬物和PP-食品模擬物兩相分子
8、動(dòng)力學(xué)模型，進(jìn)行添加劑由第一相（聚合物）向第二相（食品模擬物）遷移的動(dòng)力學(xué)模擬?；贓instein和Arrhenius公式分別計(jì)算遷移過(guò)程中添加劑的擴(kuò)散系數(shù)及遷移活化能。通過(guò)計(jì)算添加劑分子的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)參數(shù)，添加劑與聚合物相互作用能，添加劑、聚合物、食品模擬物的溶解度參數(shù)以及兩相系統(tǒng)的自由體積，進(jìn)一步建立了遷移擴(kuò)散系數(shù)與添加劑分子、聚合物、食品模擬物極性、溫度等因素的內(nèi)在關(guān)系。添加劑分子在兩相模型中的運(yùn)動(dòng)軌跡表明其
