非貴金屬碳基電催化劑的制備及其性能研究

非貴金屬碳基電催化劑的制備及其性能研究

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1、碩士學(xué)位論文非貴金屬碳基電催化劑的制備及其性能研究作者姓名劉丹丹學(xué)科專業(yè)物理化學(xué)指導(dǎo)教師杜麗副教授所在學(xué)院化學(xué)與化工學(xué)院論文提交日期2018年4月Preparationofnon-noblemetalcarbon-basedelectro-catalystsandtheinvestigationoftheirpropertiesADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:LiuDandanSupervisor:Ass.Prof.DuLiSouthChinaUniversityofTech

2、nologyGuangzhou,China分類號:O64學(xué)校代號:10561學(xué)號:201520117203華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文非貴金屬碳基電催化劑的制備及其性能研究作者姓名:劉丹丹指導(dǎo)教師姓名、職稱:杜麗副教授申請學(xué)位級別:理學(xué)碩士學(xué)科專業(yè)名稱:物理化學(xué)研究方向:燃料電池陰極催化劑的研究論文提交日期:2018年04月24日論文答辯日期:2018年06月05日學(xué)位授予單位:華南理工大學(xué)學(xué)位授予日期:年月日答辯委員會成員:主席:胡建強委員:劉建宇、曾建皇、宋慧宇、杜麗摘要燃料電池是一種能夠直接把氧化還原反應(yīng)的化學(xué)能轉(zhuǎn)化成電能的裝置。它自身憑借高的

3、能量轉(zhuǎn)換效率和能量密度、環(huán)境友好零排放、低溫快速啟動等優(yōu)點,被認為是迄今為止最有發(fā)展前景,最有可能大規(guī)模應(yīng)用于商業(yè)、軍事、航空等用途的高效清潔能源。然而,燃料電池的商業(yè)化生產(chǎn)由于受到眾多因素的影響,仍舊有很長一段路要走。其中,作為燃料電池最重要的關(guān)鍵材料之一的陰極催化劑,目前常用的是鉑基催化劑,它是催化氧還原反應(yīng)中電化學(xué)性能最好的催化劑。但由于貴金屬鉑價格高昂,成本高,儲量少,已經(jīng)成為阻礙燃料電池技術(shù)進一步發(fā)展和商業(yè)化的重要因素。因此,研究開發(fā)高效廉價的替代型電催化劑,是燃料電池可持續(xù)發(fā)展的必經(jīng)之路。大量研究表明,對碳材料進行雜元素摻雜改性可以對

4、其形貌、組成、微觀結(jié)構(gòu)及表面物理化學(xué)性質(zhì)實現(xiàn)優(yōu)化,從而制備出具有高電化學(xué)催化活性和高穩(wěn)定性的電催化劑。此外,多元素摻雜的過渡金屬框架有機化合物的電催化劑同樣具有優(yōu)異的電化學(xué)催化活性和高的穩(wěn)定性。本論文主要以三嵌段共聚物(P123)為主要合成原料,通過摻入不同氮源(包括三聚氰胺、尿素、乙二胺和氨氣)并優(yōu)化摻雜方法從而制備出了一系列氮摻雜的有序介孔碳納米材料,并對其進行了電化學(xué)表征,得出一種電化學(xué)性能較好的樣品,考察了碳化溫度對其電化學(xué)活性的影響以及作為碳載體的金屬負載性,利用TEM、XRD、XPS和旋轉(zhuǎn)圓盤電極測試等對該催化劑進行了研究。研究結(jié)果表

5、明:我們通過探究不同摻氮方法和碳化溫度對材料的影響,最后發(fā)現(xiàn)了一種低成本、無污染、操作簡單的合成方法,并制備出一種結(jié)構(gòu)規(guī)整、比表面積大的類石墨烯片狀氮摻雜的介孔碳納米材料,并且當碳化溫度為950oC時有較好的電化學(xué)催化活性。此外,我們還制備出了一種以過渡金屬鈷為中心的有機框架碳納米材料,考察了碳化溫度、摻雜元素種類等因素對材料的影響,最后通過簡單的一步法制備出了一種碳修飾的、摻雜磷元素的以過渡金屬鈷為中心的有機框架碳納米材料,并結(jié)合SEM、EDS、XRD和旋轉(zhuǎn)圓盤電極測試等方法進行表征。研究結(jié)果表明:該種材料不僅具有良好的氧還原催化活性還具備較好

6、的氧析出催化活性,是一種非常有潛力的雙功能電催化劑。關(guān)鍵詞:磷、氮摻雜;非貴金屬電催化劑;氧還原反應(yīng);燃料電池IAbstractFuelcellisasystemthatcandirectlyconvertthechemicalenergyintoelectricitythroughtheoxygenreductionreaction(ORR).Ithasbeenconsideredtobethemostpromising,highefficientandcleanenergyduetoitsadvantagessuchashighenergyc

7、onversionefficiencyandhighpowerdensity,environmentallyfriendlyaswellasthequickstartupatlowtemperature.Itismostlikelytobeappliedtobusiness,militaryandaerospaceonalargescale.However,thecommercialproductionoffuelcellshasalongwaytogobecauseitcanbeaffectedbymanyfactors.Asoneofthem

8、ostimportantkeymaterialsforfuelcells,thecathodiccatalystcommonlyused

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