釩酸鉍基復合光催化材料的制備及其光催化性能研究

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1、PreparationandPerformanceofBismuthVanadate-basedPhotocatalyticMaterialsADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:LiYangSupervisor:Prof.XiaoXinyanSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分類號:O644學校代號:10561學號:201520117913華南理工大學碩士學位論文釩酸鉍基復合光催化材料的制備及其光催化性能研究作者姓名:李陽指導教師姓名、職稱:肖新顏教授申請學位級別

2、:工學碩士學科專業(yè)名稱:化學工程研究方向:環(huán)境光催化論文提交日期:2018年5月28日論文答辯日期:2018年6月6日學位授予單位:華南理工大學學位授予日期:年月日答辯委員會成員:主席:劉海洋委員:夏正斌、肖新顏、傅和青、王彩霞摘要近年來,工業(yè)文明的高速發(fā)展導致的環(huán)境污染和能源短缺等問題日益突出。半導體光催化技術作為一種能持續(xù)利用可再生太陽能進行污染治理和環(huán)境保護的綠色技術,能為人們解決以上問題提供可行性方案。然而,以TiO2為主的半導體帶隙較寬(~3.2eV),僅能利用只占太陽輻射總量約5%的紫外光,導致太陽能利用率不高。釩酸鉍(BiVO4)作為一種新型的可見光半導體材料,能夠吸收可見光

3、,開發(fā)研究具有高效可見光活性的BiVO4基復合光催化材料,對于提高太陽能利用率具有重要意義。為此,本文開展了BiVO4復合改性及其光催化機理的研究工作。主要研究內(nèi)容如下:采用多元醇法制備了四方白鎢礦型釩酸鉍((t-s)BiVO4),熱縮聚法制備了類石墨相氮化碳(g-C3N4),簡單的超聲輔助化學吸附法制備了具有核殼結(jié)構(gòu)的(t-s)BiVO4/g-C3N4復合光催化劑。采用XRD、SEM、FT-IR、XPS、PL以及電化學測試對光催化劑樣品的結(jié)構(gòu)和性能進行了表征;以羅丹明B(RhB)為目標污染物,對復合光催化劑的光催化活性進行了評價;通過自由基捕獲實驗,對復合光催化材料的光催化機理進行了研究

4、。實驗結(jié)果表明,通過二者的復合,復合光催化材料的光催化性能得到顯著提高。當(t-s)BiVO4與g-C3N4的質(zhì)量比為1:16時,(t-s)BiVO4/g-C3N4復合光催化劑具有最高的光催化活性,在模擬太陽光照下,120min內(nèi)對RhB的降解效率為97.7%。此外,自由基捕獲實驗結(jié)果表明,h+和?O-2是光催化反應過程中的主要活性物種。(t-s)BiVO4/g-C3N4復合光催化劑具有較強的光催化活性以及光催化穩(wěn)定性,這可能歸因于在二者復合的接觸界面形成了異質(zhì)結(jié)構(gòu),拓展了復合光催化材料光吸收范圍,并且在一定程度上促進了光生載流子分離,抑制了光生載流子復合的緣故。采用改進Hummers法制

5、備了氧化石墨烯(GO),采用高溫煅燒法制備了單斜白鎢礦型釩酸鉍((m-s)BiVO4),采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷(KH550)修飾輔助的溶劑熱法制備了BiVO4/RGO復合光催化劑,進一步通過原位離子順序沉淀法制備了BiVO4/RGO/Ag3PO4復合光催化劑。采用SEM、XRD、FT-IR、XPS、UV-vis以及PL對光催化劑樣品的結(jié)構(gòu)和性能進行了表征;以RhB和4-硝基酚(4-NP)為目標污染物,對單純Ag3PO4和BiVO4,BiVO4/RGO、BiVO4/Ag3PO4以及BiVO4/RGO/Ag3PO4復合光催化劑的光催化活性進行了評價;通過自由基捕獲實驗,對復合光催化材料的

6、光催化機理進行了研究。實驗結(jié)果表明,不同質(zhì)量配比的BiVO4/RGO/Ag3PO4復合光催化劑的光催化活性都高于相應的BiVO4/Ag3PO4復合光催化劑以及單純的BiVO4和Ag3PO4,并且I當Ag3PO4與BiVO4/RGO質(zhì)量比為0.6∶1時,BiVO4/RGO/Ag3PO4復合光催化劑的光催化活性最高,45min內(nèi)對RhB的降解效率為98.2%,對4-NP的降解效率為82.1%。自由基捕獲實驗結(jié)果表明,h+和?O-2是光催化反應過程中的主要活性物種。三元復合光催化劑光催化性能以及光化學穩(wěn)定性的增強可能歸因于BiVO4與Ag3PO4二者之間的協(xié)同效應,以及RGO的引入能夠促進光生電

7、子的快速轉(zhuǎn)移,抑制光生電子-空穴對的復合的緣故。關鍵詞:釩酸鉍;類石墨相氮化碳;磷酸銀;光催化;復合改性AbstractInrecentyears,problemssuchasenvironmentalpollutionandenergyshortagecausedbytherapiddevelopmentofindustrialcivilizationhavebecomeincreasinglyprominent.As

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