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《多孔芳香骨架材料固載有機(jī)鈀金屬催化劑的合成及性質(zhì)研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、分類號(hào)：O611.4單位代碼：10183研究生學(xué)號(hào)：2015332013密級(jí)：公開(kāi)吉林大學(xué)碩士學(xué)位論文（學(xué)術(shù)學(xué)位）多孔芳香骨架材料固載有機(jī)鈀金屬催化劑的合成及性質(zhì)研究SynthesisandPropertiesofPorousAromaticFrameworkImmobilizedPd-basedorganometalliccatalysts作者姓名：景麗萍專業(yè)：無(wú)機(jī)化學(xué)研究方向：多孔芳香骨架材料指導(dǎo)教師：朱廣山教授培養(yǎng)單位：化學(xué)學(xué)院2018年6月多孔芳香骨架材料固載有機(jī)鈀金屬催化劑的合成及性質(zhì)研究SynthesisandPropertiesofPorousAromaticF
2、rameworksImmobilizedPd-basedorganometalliccatalysts作者姓名：景麗萍領(lǐng)域（方向）：無(wú)機(jī)化學(xué)研究方向：多孔芳香骨架材料指導(dǎo)教師：朱廣山教授類別：理學(xué)碩士答辯日期：2018年5月24日中文摘要多孔芳香骨架材料（PorousAromaticFrameworks，簡(jiǎn)寫為PAFs）完全是由芳香環(huán)系通過(guò)共價(jià)鍵連接形成的，因此它不僅具有非常高的比表面積、很好的孔隙度、非常強(qiáng)的熱穩(wěn)定性以及很好的物理和化學(xué)穩(wěn)定性，它還具有可調(diào)控的孔道和可設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)。PAFs材料由于這些優(yōu)良的性質(zhì)而受到科學(xué)家們的廣泛關(guān)注，過(guò)去十年中，PAFs材料在氣體的吸附、分
3、離、傳感、非均相催化等領(lǐng)域表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能和廣泛的應(yīng)用前景。但是到目前為止，將PAFs材料用于有機(jī)金屬催化領(lǐng)域的研究還處于起步階段。本論文將多孔芳香骨架材料（PAF-45、PAF70-NH2和PAF-1）通過(guò)后修飾的方法固載了有機(jī)鈀分子催化劑，并對(duì)其催化性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。本論文第一部分工作選擇我們課題組研究發(fā)現(xiàn)的多孔芳香骨架材料PAF-45為載體。首先以聯(lián)苯作為結(jié)構(gòu)單元，在無(wú)水三氯化鋁的催化作用下，通過(guò)Scholl反應(yīng)合成了具有微孔結(jié)構(gòu)的多孔芳香骨架材料（命名為PAF-45）。然后以PAF-45為載體，經(jīng)過(guò)硝化、還原、席夫堿反應(yīng)以及N,N-雙齒配體和醋酸鈀分子配位作用四
4、步后修飾之后，合成了固載的有機(jī)鈀金屬催化劑PAF45-Pd，并利用PAF45-Pd催化劑分別催化了Suzuki–Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)與Heck反應(yīng)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，PAF45-Pd催化劑可以順利催化上述反應(yīng)并具有一定的可循環(huán)利用性。本論文第二部分工作選擇我們課題組研究發(fā)現(xiàn)的多孔芳香骨架材料（PAF70-NH2）為固載平臺(tái)。首先，通過(guò)我們組以前報(bào)道的方法得到了含有介孔的PAF70-NH2，然后，通過(guò)兩步后修飾成功合成了含有金屬鈀的有機(jī)多孔催化劑材料（PAF70-Pd）。由于PAF70-NH2含有較大的介孔（3.8nm），為固載較大的金屬催化劑提供了足夠的孔體積，所以PAF70-
5、Pd催化劑具有非常高的金屬固載量（23.0wt%）。我們研究了PAF70-Pd催化劑催化Suzuki–Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)和Heck反應(yīng)的性能，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明PAF70-Pd具有很高的催化活性且具有很好的底物適用性。與傳統(tǒng)的有機(jī)多孔材料固載的金屬鈀催化劑相比較，PAF70-Pd催化劑的金屬鈀固載量最高，而且催化活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其它有機(jī)多孔材料固載的金屬鈀催化劑。此外，由于PAF70-Pd骨架是完全由穩(wěn)定的碳-碳共價(jià)鍵連接的苯I環(huán)構(gòu)成的，所以它具有很好的穩(wěn)定性，作為催化劑時(shí)可以很容易的實(shí)現(xiàn)回收循環(huán)利用。多孔芳香骨架材料的制備以及其作為載體通過(guò)后修飾固載有機(jī)金屬催化劑，展現(xiàn)了多孔芳香
6、骨架材料在這一領(lǐng)域的應(yīng)用前景，擴(kuò)展了多孔芳香骨架材料的應(yīng)用范圍，所得催化劑的良好穩(wěn)定性和高活性使其在化學(xué)工業(yè)和制藥領(lǐng)域有很大的應(yīng)用潛能。關(guān)鍵詞：多孔芳香骨架，固載有機(jī)金屬鈀催化劑，Suzuki–Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)，Heck反應(yīng)IIAbstractPorousaromaticframeworks(PAFs)areformedbyaromaticringsthroughstablecovalentbonds.PAFsnotonlyhaveveryhighsurfacearea,porosity,butalsohavehighthermal,physicalandchemica
7、lstability.Furthermore,theyhaveadjustableporesandstructures.Inthepastdecade,PAFsarewidelyconcernedbyscientistsbecauseoftheseexcellentproperties.PAFsexhibitwideapplicationprospectsinthefieldsofgasstorageandseparation,sensing,andheterogeneouscatalysis.Howe
