納米零價(jià)鐵核殼材料合成及其吸附性能研究

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1、中圖分類號：X592單位代碼：11414學(xué)號：2013316004題目納米零價(jià)鐵核殼材料合成及其吸附性能研究學(xué)科專業(yè)化學(xué)研究方向環(huán)境化學(xué)博士生李靖指導(dǎo)教師周慶祥研究員二○一七年四月Preparationandcharacterizationofnanoscalezerovalentiron(NZVI)core-shellmaterialsandtheinvestigationoftheiradsorptionpropertiesADissertationsubmittedtoChinaUniversityofPetroleum,BeijingInpartialfulfillment

2、oftherequirementsForthedegreeofDoctorofNaturalScienceByLiJing(Chemistry)DissertationSupervisorProf.ZhouQingxiangApril,2017博士學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明鄭重聲明：本博士學(xué)位論文是作者個(gè)人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他個(gè)人和集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫的研究成果，也不包含為獲得中國石油大學(xué)或者其它單位的學(xué)位或證書所使用過的材料。對本研究做出貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在論文中做了明確的說明并表示了謝意。作者和導(dǎo)師完全意識

3、到本聲明產(chǎn)生的法律后果并承擔(dān)相應(yīng)責(zé)任。作者簽名：日期：導(dǎo)師簽名：日期：博士學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者及指導(dǎo)教師完全了解中國石油大學(xué)(北京)學(xué)位論文版權(quán)使用的有關(guān)規(guī)定，使用方式包括但不限于：學(xué)校有權(quán)保留并向有關(guān)部門和機(jī)構(gòu)送交學(xué)位論文的復(fù)印件和電子版；允許學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編學(xué)位論文；可以將本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索。本學(xué)位論文作者如需公開出版學(xué)位論文的部分或全部內(nèi)容，必須征得導(dǎo)師書面同意，且須以中國石油大學(xué)(北京)為第一署名單位。作者簽名：日期：導(dǎo)師簽名：日期：-I-摘

4、要摘要水體中有機(jī)物的污染會對人體健康造成許多不利影響，其中多環(huán)芳烴具有致畸、致癌、致突變的特性，酚類物質(zhì)屬于常見的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物，其生殖毒性會對自身及后代產(chǎn)生長遠(yuǎn)的影響，硝基芳香化合物嚴(yán)重威脅著公共安全并具有致癌風(fēng)險(xiǎn)，酞酸酯類塑化劑除對心腦血管和呼吸系統(tǒng)有影響外還兼有生殖發(fā)育毒性等，這些有機(jī)污染物的治理已迫在眉睫。近年來磁性納米復(fù)合材料由于吸附效率高、便于回收、環(huán)境污染小、使用成本低等顯著優(yōu)勢在水環(huán)境污染物吸附去除領(lǐng)域受到廣泛的關(guān)注。納米零價(jià)鐵(NZVI)是一類具有較高飽和磁化強(qiáng)度的磁性納米材料，卻很少有人將其做吸附劑使用，適當(dāng)?shù)谋砻嫘揎棽粌H可以在保留納米零價(jià)鐵磁性的基礎(chǔ)上緩解易

5、團(tuán)聚與氧化的缺陷，還可以使材料兼有一些特定的性質(zhì)，如親水性、熱敏性及對一些特定基團(tuán)有選擇吸附性等，以實(shí)現(xiàn)高效的特征吸附。基于此，本論文開展了如下六部分研究工作：第一部分：利用硼氫化鈉液相還原法、溶劑熱法及鐵氧化物還原法三種方法進(jìn)行穩(wěn)定的小粒徑納米零價(jià)鐵的制備，并通過氧化自聚合法對其進(jìn)行聚多巴胺的修飾、通過溶劑熱一步還原法進(jìn)行還原氧化石墨烯的修飾、通過氨基硅烷脫水縮合進(jìn)行氨基修飾、通過沉淀聚合修飾熱敏性殼層及分子印跡聚合物。利用透射電子顯微鏡(TEM)、能譜分析(EDS)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、BET比表面積分析及磁滯回線測

6、試等手段表征了材料的形貌、成分及磁性特征。第二部分：利用Fe@SiO2@PDA對水中菲(PHE)和蒽(ANT)兩種多環(huán)芳烴進(jìn)行吸附研究。研究結(jié)果表明，吸附效率受離子強(qiáng)度、腐殖酸濃度及初始濃度影響。ANT相對于PHE有較大的吸附容量。吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程及Frendlich模型，表明吸附劑表面擁有不止一種作用位點(diǎn)，吸附過程是自發(fā)放熱的物理吸附過程，主要作用有π-π作用、疏水作用等。第三部分：利用Fe@rGO對水中對庚基酚(4-HP)、對特辛基酚(4-OP)和對壬基酚(4-NP)三種烷基酚進(jìn)行吸附研究。研究結(jié)果表明，溶液pH值、離子強(qiáng)度和溫度對吸附效率影響很大。實(shí)驗(yàn)條件下對4-

7、NP、4-OP和4-HP的吸附容量分-1-1-1別為989.7mgg、959.3mgg和739.2mgg。吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程（三種烷基酚）及Frendlich模型（除了有NaCl添加的4-HP），吸附過程的主要相互作用有范德華力、π-π作用、疏水作用、氫鍵作用等。第四部分：利用氨基化的Fe@SiO2對水中鄰硝基甲苯(NT)、2,6-二硝基甲苯(DNT)和2,4,6-三硝基甲苯(TNT)三種硝基芳香化合物進(jìn)行吸附研究。研究結(jié)果-II-摘要表明，吸附過程受溫度、