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《低溫SCR脫硝催化劑硫中毒與在線再生試驗(yàn)研究.pdf》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、學(xué)校代碼：10286分類號(hào)：X511密級(jí)：公開UDC：502學(xué)號(hào)：150428低溫SCR脫硝催化劑硫中毒與在線再生試驗(yàn)研究研究生姓名：趙楊導(dǎo)師姓名：肖睿教授申請(qǐng)學(xué)位類別工學(xué)碩士學(xué)位授予單位東南大學(xué)一級(jí)學(xué)科名稱動(dòng)力工程及工程熱物理論文答辯日期2018年6月8日二級(jí)學(xué)科名稱熱能工程學(xué)位授予日期20年月日答辯委員會(huì)主席盧平評(píng)閱人S18003313S180033142018年6月10日碩士學(xué)位論文低溫SCR脫硝催化劑硫中毒與在線再生試驗(yàn)研究專業(yè)名稱：動(dòng)力工程及工程熱物理研究生姓名：趙楊導(dǎo)師姓名：肖睿教授Studyo
2、nSulfurPoisoningandOnlineRegenerationofCatalystforLow-temperatureSCRDenitrationAThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYZHAOYangSupervisedbyProf.XIAORuiThermoenergyEngineeringResearchInstituteSchoolofEnergyandEnvironm
3、entSoutheastUniversityJune,2018東南大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是我個(gè)人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得東南大學(xué)或其它教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。研究生簽名：日期：東南大學(xué)學(xué)位論文使用授權(quán)聲明東南大學(xué)、中國科學(xué)技術(shù)信息研究所、國家圖書館有權(quán)保留本人所送交學(xué)位
4、論文的復(fù)印件和電子文檔，可以采用影印、縮印或其他復(fù)制手段保存論文。本人電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致。除在保密期內(nèi)的保密論文外，允許論文被查閱和借閱，可以公布（包括以電子信息形式刊登）論文的全部?jī)?nèi)容或中、英文摘要等部分內(nèi)容。論文的公布（包括以電子信息形式刊登）授權(quán)東南大學(xué)研究生院辦理。研究生簽名：導(dǎo)師簽名：日期：摘要摘要Mn基催化劑有著優(yōu)秀的低溫活性但是容易受到SO2、H2O的影響而中毒失活，熱再生的方式可以在不移動(dòng)催化劑的條件下改變?cè)偕鷾囟取夥蘸蜁r(shí)間，實(shí)現(xiàn)催化劑的在線再生，能夠保障SCR脫硝系統(tǒng)的
5、連續(xù)運(yùn)行，對(duì)于低溫催化劑再生的工業(yè)化應(yīng)用有著重要意義。本文首先制備了顆粒和蜂窩狀成型Mn-Ce-Fe/TiO2催化劑，研究了它們的硫中毒過程，并對(duì)硫中毒后的成型催化劑進(jìn)行了在線再生實(shí)驗(yàn)研究。同時(shí)結(jié)合TG、H2-TPR、XRD、XPS、BET、XRF、SEM、insituDRIFTS等表征手段分析催化劑中毒再生前后物理化學(xué)性質(zhì)的變化。主要結(jié)果如下：采用浸漬法制備了顆粒Mn0.4Ce0.07Fe0.1/TiO2催化劑，在120℃~320℃溫度范圍內(nèi)脫硝效率在80%以上，低濃度的SO2對(duì)催化劑影響較小，400pp
6、mSO2中毒6h后的催化劑低溫（200℃以下）效率低于20%，280℃以上效率依舊較高，接近新鮮水平。擠壓成型法制備的蜂窩狀成型催化劑效率稍弱，抗硫性較好。結(jié)合表征分析可以發(fā)現(xiàn)，SO2的存在會(huì)雖然會(huì)使得Br?nsted酸性增強(qiáng)，但同時(shí)會(huì)導(dǎo)致催化劑Lewis酸性的大大減弱，從而影響配位態(tài)NH3的吸附。SO2的引入還會(huì)在催化劑表面生成大量的硫酸根，這些硫酸根會(huì)與NO形成競(jìng)爭(zhēng)吸附，搶占活性位，影響NO的吸附。SO2中毒過程中成型催化劑表面不僅產(chǎn)生了(NH4)2SO4和NH4HSO4等硫酸銨鹽，很大一部分Mn的氧化
7、物活性組分被硫酸化，生成MnSO4，造成了催化劑比表面積的減小以及表面S含量的增加；反應(yīng)過程中過渡金屬還會(huì)摻雜進(jìn)TiO4+3+2的晶格中，對(duì)其晶型結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響；同時(shí)部分Mn元素從Mn、Mn變成了2+，表面活性氧數(shù)量的減少直接導(dǎo)致了催化劑還原NOMnX能力的下降。對(duì)硫中毒后的蜂窩狀成型Mn0.4Ce0.07Fe0.1/TiO2催化劑進(jìn)行了在線再生實(shí)驗(yàn)，考察了溫度、氣氛、時(shí)間對(duì)催化劑活性恢復(fù)的影響，三種再生氣氛中催化劑活性較好的是空氣熱再生，450℃空氣再生后的催化劑在180℃下的效率能恢復(fù)至新鮮水平的70%。
8、再生時(shí)間對(duì)于各種再生氣氛影響不大，1h以上的再生時(shí)間足夠使能分解的物質(zhì)完全分解。NH3再生的效果與空氣相差不大。而H2再生后催化劑在整個(gè)120℃~320℃溫度段表現(xiàn)均不佳。通過表征分析發(fā)現(xiàn)空氣再生后的催化劑表面附著的細(xì)顆粒物明顯減少，表面趨于光滑，且分散程度有所改善，團(tuán)聚程度減輕。NH3再生在550℃以下只能使硫酸銨鹽分解，H2則能將生成的MnSO4還原，使催化劑中S含量大幅減少，但還原過程中會(huì)生成MnTiO3固
