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《含羧酸鎂(鈣)官能團的多孔芳香骨架材料儲氫性能的預(yù)測.pdf》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在行業(yè)資料-天天文庫。
1、物理化學(xué)學(xué)~(WuliHuaxueXuebao1MarchActaP．一Chim．Sin．2012，28(3)，547-554547[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201112301ⅥnⅣ．whxb．pku．edu．cn含羧酸鎂(鈣)官能團的多子L芳香骨架材料儲氫性能的預(yù)測苗延霖孫淮王琳孫迎新(上海交通大學(xué)化學(xué)化X-學(xué)院，上海200240)摘要：用MP2方法，TZVPP基組以及基組重疊誤差(BSSE)校正計算了氫分子與修飾在多孔芳香骨架(PAF)上的羧酸鎂、羧酸鈣官能團的相互作用，并建立了描述這一相互作用的分子力學(xué)
2、力場．在此基礎(chǔ)上用巨正則系綜蒙特卡洛(GCMC)模擬預(yù)測了氫氣在該種新型PAF材料上的吸附等溫線．量子化學(xué)計算結(jié)果表明，每個羧酸鎂、羧酸鈣官能團分別可以提供13、14個氫分子吸附位點，與每個氫分子的平均結(jié)合能在8kJ·mol左右．通過比較不同溫度和壓力下材料的絕對吸附量和超額吸附量發(fā)現(xiàn)，在PAF骨架中引入羧酸鎂、羧酸鈣官能團可以顯著提高材料的綜合儲氫性能，達到并超過了美國能源部提出的2015年儲氫標(biāo)準(zhǔn)．同時該工作還揭示了氫吸附量與材料的表面積、空腔體積和分子作用強度問的復(fù)雜關(guān)系．關(guān)鍵詞：儲氫；二羧酸鹽：多孔芳香骨架：從頭算：分子模擬中圖分類
3、號：0642PredictingHydrogenStoragePerformancesinPorousAromaticFrameworksContainingCarboxylateFunctionalGroupswithDivalentMetallicCationsMIAOYan—LinSUNHuaiWANGLinSUNYing—Xin(Collegeo／ChemistryandChemicalEngineering,ShanghaiJiaoTongUniversity,Shanghai200240,R．China)Abstract：Wer
4、eportforcefieldpredictionsforthehydrogenuptakesofporousaromaticframework(PAF)materialscontainingcarboxylatefunctionaIgroupswithdivalentmetalliccations．Theab『門itiocalculationswereperformedonourproposedfunctionalgroupsandhydrogenmoleculesusingtheMP2methodwiththeTZVPP【)asisse
5、tandbasissetsuperpositionerror(BSSE)correction．Aforcefieldwasdevelopedbasedonthe,abinitioenergeticdata．TheresultingforcefieldwasappliedtopredicthydrogenadsorptionisothermsatdiferenttemperaturesandpressuresusingthegrandcanonicaIMonteCarlo(GCMC)method．EachfunctionaIgroupofdi
6、valentmetaliccationsandtwocarboxylicacidgroupsprovided13(Mq)or14(Ca)bindingsitesforhydrogenmoleculeswithanaveragebindingenergyof8kJ·mol。perhydrogenmolecule．ThepredictedhydrogenadsorptionresultswereimprovedremarkablybythefunctionalgroupsatnormaIambientconditions，exceedingth
7、e2015targetsetbythedepartmentofenergyfDOE)ofUSA．ThisworkrevealsthecomplexrelationshipbetweenhydrogenuptakeandSUrfacearea．a(chǎn)ndthefreevolumesandbindingenergiesofdiferentmaterials．KeyWords：Hydrogenstorage；Dicarboxylate；Porousaromaticframework；Abmit~；MolecularsimulationReceived
8、：November14，2011；Revised：December26，2011；PublishedonWeb：December30．2011．Correspondingauth
