有機(jī)硅-聚酰亞胺類耐高溫材料合成方法及應(yīng)用述評(píng).pdf

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1、張保坦，等：有機(jī)硅一聚酰亞胺類耐高溫材料合成方法及應(yīng)用述評(píng)93有機(jī)硅一聚酰亞胺類耐高溫材料合成方法及應(yīng)用述評(píng)張保坦李茹陳修寧張帆劉白玲王公應(yīng)(1．常州化學(xué)研究所常州新光源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，常州213164；2．中科院成都有機(jī)化學(xué)研究所，成都610041)摘要以有機(jī)硅一聚酰亞胺(PI)材料為基礎(chǔ)，根據(jù)有機(jī)硅的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)及其具有的優(yōu)越性能，結(jié)合已有工作，闡述了將有機(jī)硅引入PI以制備高性能的復(fù)合材料的緣由，并對(duì)一些主要合成方法的原理、優(yōu)缺點(diǎn)及應(yīng)用進(jìn)行了比較詳細(xì)的述評(píng)。關(guān)鍵詞有機(jī)硅聚酰亞胺復(fù)合材料合成耐高溫聚酰亞胺(PI)是一種半梯形高分子，主鏈含有十分穩(wěn)定不同的高聚物物理共混以后，可以使材料具有單一高聚的芳

2、雜環(huán)結(jié)構(gòu)單元，分子鏈間的極性作用力很強(qiáng)，使其具有物所不具備的性能。通常通過機(jī)械攪拌。?；虺暡ǖ钠渌叻肿硬牧纤鶡o法比擬的耐高溫性能、優(yōu)良的力學(xué)性能方法將有機(jī)硅組分加入PI溶液中，然后加熱處理后即可得和電性能，受到人們的高度重視，并被廣泛應(yīng)用于航天、航到有機(jī)硅一PI復(fù)合材料。這種最簡單的方法適合于各種形空、汽車、電子、電器等許多高新技術(shù)領(lǐng)域I2。但是，由于態(tài)的無機(jī)粒子。相對(duì)于化學(xué)改性而言，有機(jī)硅和PI兩種聚P1分子主鏈上的苯環(huán)和酰亞胺環(huán)結(jié)構(gòu)存在電子極化和絡(luò)合合物之間并沒有發(fā)生化學(xué)反應(yīng)和變化，只是物理纏結(jié)在一作用，使得分子鏈間具有較強(qiáng)的相互作用，導(dǎo)致其不能熔融起，因而這種方法簡單易行比較經(jīng)濟(jì)，組

3、分濃度容易控制?；蛉廴跍囟葮O高，不溶于大多數(shù)有機(jī)溶劑，從而造成加工成但由于PI與有機(jī)硅的相容性存在明顯差異，導(dǎo)致相分離現(xiàn)型困難、制造成本高等問題，限制了此類材料更廣泛的應(yīng)象嚴(yán)重，不利于膜材料的均勻化。且PI難溶難熔，該法一般用J。因此，克服這些缺點(diǎn)并協(xié)調(diào)好加工與應(yīng)用性能之間的只適用于極少數(shù)有機(jī)硅一PI材料的制備。關(guān)系就成為熱塑性耐高溫PI材料合成的關(guān)鍵。(2)溶膠一凝膠法有機(jī)硅是由一si(Me)：一0一重復(fù)單元通過化學(xué)鍵鍵鏈溶膠一凝膠法是制備PI／SiO雜化材料的一種重要的而成，分子鏈非常柔順。其具有優(yōu)良的加工性能、耐高低溫方法，即在PI基體中引入納米SiO顆粒制備PI／SiO：雜化性能、耐氣

4、候老化性、電氣絕緣性、憎水性等l生能，恰好材料。其制備過程是：合成聚酰胺酸(PAA)的Ⅳ，Ⅳ_二甲基能夠彌補(bǔ)PI溶解性差、吸水性強(qiáng)、不易加工的缺陷。1966乙酰胺或Ⅳ_甲基吡咯烷酮等極性溶劑，然后加入正硅酸乙年，V．H．Kuckertzl6首先使用均苯四酸二酐與1，3-雙(氨丙酯、水和催化劑的混合溶液制得PAA雜化混合溶液，最后再基)．1，1，3，3-四甲基二硅氧烷反應(yīng)制得有機(jī)硅一PI材料，但亞胺化得到PI／SiO：雜化材料。Y．Kim等”采用此法制備是這種PI是一種結(jié)晶性材料，不能從溶劑中流延制成柔性了不同SiO：用量的PI／SiO雜化膜，并研究了SiO用量對(duì)薄膜。隨后，美國通用電氣公司利用

5、苯酮四羧酸二酐(BT-材料電學(xué)性能的影響。結(jié)果表明，隨著SiO用量的增加，有DA)和oL，一二氨基有機(jī)聚硅氧烷制得一系列有機(jī)硅一PI材利于提高雜化材料的介電性能和體積電阻率，并能降低PI料，改善了材料的柔韌性和粘結(jié)性能。K．Igarashi等采用的熱膨脹系數(shù)。張明艷等得到類似結(jié)果，但發(fā)現(xiàn)SiO：用相同方法制得抗潮濕性能優(yōu)良的有機(jī)硅一PI，其對(duì)硅晶片和量超過一定范圍、顆粒尺寸變大時(shí)，材料的電性能下降。在玻璃具有很好的粘結(jié)性能，并且保留了PI的耐熱性、化學(xué)穩(wěn)溶膠一凝膠化過程中加入少量偶聯(lián)劑也可有效增加兩相的定性、力學(xué)性能以及電絕緣性等優(yōu)良特性。使其可應(yīng)用于半相容性]。導(dǎo)體材料的防護(hù)涂層、電子線路中

6、的絕緣體和電介質(zhì)、電線該方法的主要優(yōu)勢(shì)在于反應(yīng)條件溫和，前驅(qū)體以溶液的電纜擠出涂層、粒子阻擋層、光敏材料、航空航天的抗原子形式混合，易于成型和摻雜，有利于改善有機(jī)相與無機(jī)相之氧耐輻射層等j，因此，對(duì)有機(jī)硅一PI材料的研究開發(fā)具間的相容性，從而獲得分散性好、性能優(yōu)異的雜化材料。實(shí)有十分重要的意義。有機(jī)硅一PI材料的制備方法通常分為施該法的關(guān)鍵是如何有效控制相分離使得無機(jī)相在有機(jī)相物理共混和化學(xué)改性，其中物理共混包括與有機(jī)硅聚合物的中形成最佳的分散形態(tài)。簡單機(jī)械共混和與無機(jī)SiO：納米粒子的雜化；化學(xué)改性因(3)原位聚合法涉及到共聚硅單體／中間體的選擇與合成，從共聚后的結(jié)構(gòu)原位聚合法是將無機(jī)粒子分

7、散到PAA中，然后在原位又可分為有機(jī)硅末端修飾法、接枝共聚和嵌段共聚。筆者針使其亞胺化獲得雜化材料。M．G．Goswami等通過原位聚對(duì)有機(jī)硅一PI材料的制備方法進(jìn)行了評(píng)述。合，將二苯基硅二醇(DPSD)加入PAA中，制得分子雜化材1有機(jī)硅一PI材料的制備料或納米雜化材料。結(jié)果表明，隨著DPSD用量的增加PAA1．1物理共混(1)機(jī)械共混收稿日期：2010-04-07工程塑料應(yīng)用2010年，第38