二氧化硅載過氧磷鎢酸季銨鹽催化劑的制備及脫硫性能研究.pdf

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1、第36卷第3期能源化工Vol

2、36No.32015年6月EnergyChemicalIndustryJun.,2015二氧化硅載過氧磷鎢酸季銨鹽催化劑的制備及脫硫性能研究劉淑芝,袁云(東北石油大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,黑龍江大慶163318)摘要:以正硅酸乙酯為硅源,利用溶膠一凝膠法制備了二氧化硅載過氧磷鎢酸季銨鹽催化劑,對催化劑進(jìn)行了XRD分析。以雙氧水為氧化劑,苯并噻吩(BT)和二苯并噻吩(DBT)為模型化合物,初步評價了催化劑的氧化脫硫反應(yīng)性能,并考察了反應(yīng)時間、催化劑用量以及反應(yīng)溫度等反應(yīng)條件對BT和DBT的氧化脫除

3、效果的影響。結(jié)果表明:常壓下,反應(yīng)溫度70℃,反應(yīng)時間60min,催化劑用量(W)4%,過氧化氫和模擬油體積比1:10的條件下,對苯并噻吩和二苯并噻吩的脫除效果最好,脫除率分別達(dá)到93.75%和97.13%。催化劑可回收多次使用,仍保持較高活性。關(guān)鍵詞:過氧磷鎢酸季銨鹽負(fù)載催化氧化脫硫中圖分類號:TE624.55文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A文章編號:2095-9834(2015)03—0032—04Preparationofcatalystofphosphotungsticacidperoxidequaternaryammoniu

4、msaltonsilicacarrierandstudyonitsperformanceforremovingsulfidesL/UShuzhi,YUANYun(CollegeofChemistry&ChemicalEngineering,NortheastPetroleumUniversity,Daqing163318,China)Abstract:Withtetraethylorthosilicateassiliconsource,thecatalystofphosphotungsticacidperoxideq

5、uaternaryammoniumsaltonsilicacartierispreparedbysol—gelmethod.ThecatalystisanalyzedbyXRD,anditsperformanceforremovingsulfidesbyoxidationispreliminaryevaluatedwithhydrogenperoxideasoxidant,andbenzothiophene(BT)anddibenzothiophene(DBT)asthemodelcom—pounds.Theinfl

6、uencesofreactiontime,catalystdosageandreactiontemperatureontheeffectsofremovingBTandDBTbyoxidationareinvestigated.Theresultsshowthatatnormalpressure,whenreactiontemperatureis70℃,reactiontimeis60min,thecatalystdosage(W)is4%andthevolumeratioofhydrogenperoxidetosi

7、mulatedoilis1:10,theremovaleffectofBTandDBTisexcellent,andthere—movalratereaches93.75%and97.13%,respectively.Thecatalyststillremainsbetteractivityafterrecyclingusedmultipletimes.Keywords:phosphotungsticacidperoxidequaternaryammoniumsalt;load;catalyticoxidation;

8、removalofsulfides近年來,對雜多酸的研究在催化領(lǐng)域取得了一劑具有比表面積大、活性及選擇性高、催化劑易回定成就J。隨著對雜多酸的深入研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)取收等優(yōu)點(diǎn)。筆者以正硅酸乙酯(TEOS)為硅源,制備代金屬離子與氧形成的MO八面體中的氧原子被了二氧化硅載過氧磷鎢酸季銨鹽催化劑,用于催化過氧022-所取代,會形成過氧雜多化合物。過氧雜雙氧水氧化脫除模擬油中的苯并噻吩(BT)和二苯并噻吩(DBT),并對其催化性能進(jìn)行了初步評價。多酸季銨鹽是由具有Keggin結(jié)構(gòu)的雜多酸與H:O1試驗(yàn)部分及長碳鏈季銨鹽反應(yīng)生成的

9、含活性氧的雜多化合1.1試劑與儀器物,與雜多酸相比,過氧雜多酸由于引入了O和長正辛烷,過氧化氫(W,30%),糠醛,正硅酸乙碳鏈的季銨鹽,具有催化和相轉(zhuǎn)移雙重功能,因而酯,天津市大茂化學(xué)試劑廠;十六烷基三甲基溴化在由過氧化氫和烴類構(gòu)成的油一水兩相體系中具有銨(CTAB),天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司;無水更高的催化活性,目前多用于烯烴的環(huán)氧化、

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