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1、上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文摘要共沉淀制備鈰摻雜釔鋁石榴石熒光粉及其發(fā)光性能研究摘要白光LED具有能耗少、無污染等優(yōu)點(diǎn)，被喻為第四代照明光源，具有廣闊的應(yīng)用前景，i鈰摻雜釔鋁石榴石(Ce．dopedYttriumAluminumGarnet，YAG：Ce)是制各白光LED的首選熒光粉。濕化學(xué)方法與固相法相比，降低了煅燒溫度、縮短了煅燒時(shí)間。共沉淀法與其他濕化學(xué)方法相比，成本低廉、設(shè)備簡(jiǎn)單、易于大規(guī)模生產(chǎn)。因此，共沉淀法被廣泛應(yīng)用于制備熒光粉。但前人的研究主要集中在對(duì)熒光粉發(fā)光性能的分析，未系統(tǒng)探究沉淀工藝對(duì)熒光粉理化性能，特別是發(fā)光性能的影響。同時(shí)，為了滿足不
2、同照明環(huán)境要求，需要生產(chǎn)不同色坐標(biāo)和色溫的光源，這需要調(diào)節(jié)YAG：Ce熒光粉的發(fā)射波長(zhǎng)，而稀土摻雜是一種有效的改變YAG：Ce發(fā)射波長(zhǎng)的方法。表面包覆是一種常用的熒光粉后續(xù)處理工藝，包覆使熒光粉和外界隔離，可以大大改善熒光粉表面結(jié)構(gòu)、有效降低表面缺陷，改進(jìn)熒光粉的發(fā)光性能。．本論文工作以共沉淀法制備YAG：Ce熒光粉為目標(biāo)，研究了沉淀工藝條件對(duì)熒光粉理化性能的影響，探討了稀土摻雜對(duì)熒光粉結(jié)構(gòu)和發(fā)光性能的影響，并對(duì)制備的熒光粉體進(jìn)行了包覆處理。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)論如下：(1)研究了沉淀劑對(duì)前驅(qū)體制備的影響，結(jié)果表明：碳酸氫銨作沉淀劑制備的前驅(qū)體分散性好，煅燒過
3、程中直接轉(zhuǎn)變?yōu)閅AG相，沒有雜相生成。討論了沉淀劑濃度、沉淀和陳化溫度以及陳化時(shí)間對(duì)化學(xué)計(jì)量比的影響，所得最佳工藝參數(shù)為，：碳酸氫銨與總陽離子摩爾bL>4，沉淀和陳化在室溫下進(jìn)行，沉淀結(jié)束后陳化8小時(shí)以上。分析了團(tuán)聚產(chǎn)生『的原因以及控制團(tuán)聚的工藝措施。結(jié)果表明，在乙醇和水的混合溶液中進(jìn)行沉淀，7并在沉淀時(shí)加入適量的高分子表面活性劑，采用共沸蒸餾對(duì)粉體進(jìn)行干燥，能改善粉體的分散性。(2)煅燒過程中保持鈰為三價(jià)對(duì)提高粉體發(fā)光性能非常重要。因此，對(duì)還原方式進(jìn)行了分析，研究認(rèn)為，先在空氣中合成YAG結(jié)構(gòu)，然后在還原氣氛中煅燒，能使鈰充分還原。粉體熒光衰減過程由于受
4、到表面效應(yīng)影響，含有兩個(gè)指數(shù)項(xiàng)，長(zhǎng)指數(shù)項(xiàng)代表了體相Ce”的衰減，短指數(shù)項(xiàng)反映了表面Ce"的衰減。研究了不同助熔劑對(duì)熒光粉性能的影響。結(jié)果表明，BaF2是最合適的助熔劑，最佳添加量為助熔劑與前驅(qū)體質(zhì)量比1／10。對(duì)煅燒中的脫水、脫碳、晶化和晶粒生長(zhǎng)過程進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)分析，結(jié)果表明：脫水過程反應(yīng)機(jī)理遵循Jander方程，對(duì)應(yīng)的活化能為119．3kJ／mol，Arrhenius頻率因子自上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文摘要然對(duì)數(shù)lnA=24．6f1；脫碳過程對(duì)應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理按Avrami．ErofeeV方程(艫3)，對(duì)應(yīng)的活化能為222．59kJ／mol，lnA=24．7s
5、1。晶化過程的表觀晶化活化能為1115．18kJ／tool。受擴(kuò)散控制的晶粒生長(zhǎng)活億能為226。06kJ／mol。(3)研究了環(huán)境溫度、鑭系元素麩摻雜對(duì)YAG：Ce粉體性能的影響。結(jié)果表明，YAG：Ce粉體的發(fā)光強(qiáng)度隧著環(huán)境濕度升高面減弱。當(dāng)溫度高予150K，拜始出現(xiàn)明顯的發(fā)光熱猝滅。YAG：Ce衰減長(zhǎng)時(shí)間項(xiàng)隨著溫度升高減??；衰減短時(shí)間項(xiàng)，隨著溫度的升高呈下降趨勢(shì)，由于受到表面效應(yīng)的影響中間出現(xiàn)小幅階躍。Celm01％取代Y時(shí)，發(fā)光強(qiáng)度達(dá)到最大，進(jìn)一步增加鈰的摻雜量導(dǎo)致濃度猝滅的發(fā)生。當(dāng)Gd3十取代Y3+超過50m01％時(shí)，導(dǎo)致GdAl03相的出現(xiàn)。當(dāng)L礦
6、十取代妒十超過20m01％時(shí)，YAG結(jié)構(gòu)完全消失，只存在LaAl03相。隨著Gd、La摻雜量的增加，發(fā)射波長(zhǎng)向長(zhǎng)波長(zhǎng)移動(dòng)，發(fā)射光譜中紅色成分增加，藍(lán)色成分減少。秘)研究了溶膠凝膠包覆A1203和固相法包覆Si02。研究表明，溶膠凝膠法包覆A1203最佳工藝為：溫度90℃以上；選擇HN03作膠溶劑，最佳濃度為0．025mol／L。兩種包覆都沒有改變熒光粉的發(fā)射波長(zhǎng)。A1203包覆使熒光粉發(fā)射強(qiáng)度略有下降，面Si02包覆使熒光粉發(fā)射強(qiáng)度一定程度上得到提高。本文的主要?jiǎng)?chuàng)新之處在于：以陽離子共沉淀為目標(biāo)，提出了合理的沉淀工藝參數(shù)。探討了環(huán)境溫度對(duì)熒光粉發(fā)光性麓的影
7、響。研究表明，隧著環(huán)境溢度的升高，表蟊Ce3+的衰減時(shí)間呈下降趨勢(shì)，由于受到表面效應(yīng)的影響中間出現(xiàn)小幅的階躍。Gd、La摻雜使發(fā)射波長(zhǎng)向長(zhǎng)波長(zhǎng)移動(dòng)，發(fā)射光譜中紅色成分增加，藍(lán)色成分減少。用室濕固稠法進(jìn)行了Si02包覆，Si02包覆熒光粉的發(fā)射強(qiáng)度一定程度上得到提高。上述研究為YAG：Ce熒光粉體的合成作了有意義的嘗試和探討，并為進(jìn)一步的研究提供了理論依據(jù)。關(guān)鍵詞：鈰摻雜釔鋁石榴石(YAG：Ce)，共沉淀法，稀土摻雜，表面包覆，發(fā)光性能HAStudyontheCo—precipitationpreparationandluminescencebehavior
8、ofCe．dopedyttriumaluminumgarnetph
